【摘要】：各種化學(xué)品造成的水污染已成為世界上最嚴(yán)重的問題之一。水污染不僅會(huì)導(dǎo)致水質(zhì)惡化,而且影響到土壤、大氣等一系列生態(tài)環(huán)境。此外,它還會(huì)影響飲用水及農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量,威脅到人體健康。因此,不僅要從源頭上阻止污水的排放,同時(shí)還需要將被污染的水處理到一個(gè)適當(dāng)?shù)臉?biāo)準(zhǔn)。在過去的幾十年中,學(xué)者們已經(jīng)開發(fā)出各種微納米技術(shù)來處理廢水。研究者們合成各種微納米材料用于水的修復(fù)和治理,取得大量成果。本文合成了具有微米納米多級(jí)結(jié)構(gòu)的零價(jià)鐵材料(mnZVI)及零價(jià)鐵銅雙金屬材料(mnFe/Cu),并將它們分別應(yīng)用于偶氮染料酸性橙Ⅱ(AOII)和酰胺類除草劑甲草胺(Ala)的去除。1.微納零價(jià)鐵去除染料酸性橙Ⅱ(AOII):在空氣氣氛中,mnZVI可以快速?gòu)氐兹コ鼳OⅡ，即在120 s內(nèi)0.17g/L的mnZVI完全去除20mg/L的AOⅡ，其速率常數(shù)為0.031 s-1(比文獻(xiàn)報(bào)道的mZVI高800倍,nZVI高7000倍),反應(yīng)符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué);在氬氣氣氛中反應(yīng)只需90s,其速率常數(shù)是空氣中的1.16倍。對(duì)有氧反應(yīng)后mnZVI高分辨XPS圖譜分析發(fā)現(xiàn),其表面鐵氧化物(FexOy)含量較高,阻礙電子轉(zhuǎn)移。ESR表征結(jié)果顯示，，mnZVI與H2O作用瞬間產(chǎn)生大量高還原活性的氫自由基(·H)。通過有氧/無氧實(shí)驗(yàn)、UV-Vis、HPLC及理論計(jì)算等結(jié)果,系統(tǒng)研究了 mnZVI/AOII/Air體系的反應(yīng)機(jī)理,以及目標(biāo)污染物酸性橙Ⅱ在該體系中的降解路徑。2.微納鐵銅雙金屬去除甲草胺(Ala):在空氣氣氛下,30 min內(nèi)1 g/LmnFe/Cu完全去除20 mg/L的Ala,其速率常數(shù)是Ar氣氛的11.36倍。整個(gè)體系對(duì)甲草胺的去除速率比mnZVI提高8倍,去除反應(yīng)符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)。用叔丁醇(TBA)將體系中產(chǎn)生的羥基自由基(·OH)捕獲后，30 min內(nèi)Ala的去除率由100%降至23%,表明Ala的降解主要是·OH的氧化作用。在去除Ala的過程中,mnFe/Cu表現(xiàn)快速的原因包含以下幾方面:(1)零價(jià)銅的摻入使該材料表現(xiàn)出更高的孔隙率和比表面積;(2)Cu0可以將Fe3+全部還原為Fe2+，F(xiàn)e2+活化分子氧,促進(jìn)芬頓反應(yīng)的進(jìn)行,產(chǎn)生大量的·OH;⑶mnFe/Cu腐蝕電位低(-0.3eV),具有較強(qiáng)的給電子能力。甲草胺的脫氯率為100%。通過GC-MS分析Ala的中間產(chǎn)物,我們提出了 mnFe/Cu/Air類芬頓體系降解Ala的反應(yīng)機(jī)理及目標(biāo)污染物的降解路徑。
【圖文】：

農(nóng)業(yè)、工業(yè)、其他用水分別消耗了現(xiàn)有淡水的６２．４、２１．６、和１６％。工農(nóng)業(yè)總逡逑共消耗現(xiàn)有水資源的８４％，而全國(guó)廢污水排放總量達(dá)到了７６５億噸。２０１６年，對(duì)全國(guó)逡逑２１０４個(gè)測(cè)站監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行了地下水質(zhì)量綜合評(píng)估（如圖１－１）。由圖可知，水質(zhì)優(yōu)良逡逑的測(cè)站比例僅為２．９％，良好的測(cè)站比例為２１．１％，較差的測(cè)站比例為５６．２％，極差的逡逑測(cè)站比例為１９．８％。其中，較差和極差的測(cè)站占到了７６％，可見我國(guó)水污染的嚴(yán)重逡逑性。據(jù)不完全統(tǒng)計(jì)，我國(guó)約有２６％邋（約３．６億）人喝不上符合標(biāo)準(zhǔn)的飲用水［６］。水污逡逑染加劇了生產(chǎn)過程中的用水壓力，從而使我國(guó)水資源出現(xiàn)短缺的現(xiàn)象，影響國(guó)家經(jīng)逡逑濟(jì)的發(fā)展。逡逑極差邐優(yōu)良邐良好逡逑１９．８０％邐２１．１０％逡逑５６．２０％逡逑圖１－１邋２０１６年對(duì)全國(guó)２１０４個(gè)測(cè)站監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行地下水質(zhì)量綜合評(píng)估結(jié)果逡逑（數(shù)據(jù)來源于中國(guó)水資源公報(bào)）逡逑１逡逑

電化學(xué)氧化技術(shù)：電化學(xué)氧化法分為直接氧化與間接氧化。直接氧化是在水介逡逑質(zhì)中，不添加任何物質(zhì)，電極直接把有機(jī)污染物和部分無機(jī)污染物氧化為無害物質(zhì)逡逑（如圖１－２）；間接氧化則是在陽極加入能產(chǎn)生強(qiáng)氧化劑的基團(tuán)，間接氧化廢水中的逡逑有機(jī)物，達(dá)到強(qiáng)化降解的目的。但在實(shí)際應(yīng)用中，往往是兩種機(jī)理協(xié)同作用［２７］。例逡逑如，Ｐｉｐｉ［７７］等研宄了在電流為１００邋ｍＡ?xí)r，以空氣擴(kuò)散電極為陰極，硼參雜的金剛逡逑石電極為陽極降解Ａｌａ。結(jié)果顯示，該體系中主要是利用紫外光、電子轉(zhuǎn)移以及陽逡逑極發(fā)生類Ｆｅｎｔｏｎ反應(yīng)使表面產(chǎn)生？０！！三者的協(xié)同作用，實(shí)現(xiàn)Ａｌａ的高效降解及礦化，逡逑３６０邋ｍｉｎ內(nèi)Ａｌａ的降解率為１００％，礦化率為７８％。該方法在處理工農(nóng)業(yè)中產(chǎn)生的大逡逑量廢水時(shí)，存在成本較高、耗電大等問題，在實(shí)際推廣存在一定困難。逡逑吸附逡逑廣逡逑（逡逑陽極邋１氧化逡逑４邐中間產(chǎn)物逡逑圖１－２陽極表面的有機(jī)物氧化過程逡逑光催化氧化技術(shù)：由于光催化降解技術(shù)借助的是太陽能這種綠色能源，在去除逡逑環(huán)境污染物的應(yīng)用越來越多
【學(xué)位授予單位】：華中師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703;TB383.1

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2 岳俊杰;石召紅;趙前飛;馮p

本文編號(hào)：2704556