【摘要】：多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是一種普遍存在的持久性有機(jī)污染物,在環(huán)境介質(zhì)間交換頻繁,易被吸收到與人類膳食相關(guān)的農(nóng)作物上,通過食物鏈傳遞和富集,對人類安全造成嚴(yán)重威脅。PAHs的衍生物烷基化PAHs親脂性更強(qiáng),在環(huán)境中含量更豐富,毒性更強(qiáng)。現(xiàn)實(shí)生活中,PAHs以多組分而非單組分形式存在于環(huán)境中,多組分PAHs在各介質(zhì)間的環(huán)境行為可能與單組分PAHs不同。同時(shí),PAHs也會與其他環(huán)境因子共存,碳納米材料(carbon nanomaterials,CNMs)作為一種新型材料,被廣泛合成和使用,排放入環(huán)境中,與傳統(tǒng)污染物的共存可能形成更嚴(yán)重的復(fù)合型污染,然而目前對于CNMs與PAHs在植物葉片表層的復(fù)合污染的研究并不成熟,故提出本課題。(1)運(yùn)用同步熒光法原位測定吸附在活體菠菜和大豆葉片表面單組分和雙組分的惹烯(7-isopropyl-1-methylphenanthrene,Retene)和蒽(anthracene,Ant)的含量,以及葉片對于水溶液中PAHs的吸附行為。研究結(jié)果表明:同步熒光法可用于原位同時(shí)測定光譜重疊嚴(yán)重的雙組分PAHs的含量。對于葉片對于水溶液中PAHs的吸附行為,Freundlich模型更適合描述葉片表面對單組分和雙組分Retene和Ant的吸附等溫線。葉片表面對于單組分Retene吸附能力大于Ant,歸因于Renene的辛醇-水分配系數(shù)(K_(OW))大于Ant。對于相同的化學(xué)物質(zhì),葉片表面的吸附量隨著葉片種類的不同而變化,本研究中呈現(xiàn)出大豆菠菜的規(guī)律,表明化學(xué)物質(zhì)與大豆的親和力大于菠菜,歸因于大豆比菠菜具有更多的葉蠟和絨毛。葉片對雙組分Retene和Ant的總吸附量遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過對單組分Retene和Ant的吸附量,這對食品安全造成了有害威脅。(2)運(yùn)用光纖熒光技術(shù)原位測定了石墨烯(graphene,GNS)和氧化石墨烯(graphene oxide,GO)納米材料對于吸附于活體菠菜葉表層的三環(huán)菲(phenanthrene,Phe)和四環(huán)熒蒽(fluoranthene,Fla)的含量和自然消減動力學(xué)過程的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)GNS和GO劑量分別增加到最大值時(shí),檢測出兩種PAHs發(fā)射光譜(λ_(em))分別發(fā)生紅移和藍(lán)移,表明GNS和GO對角質(zhì)層蠟質(zhì)的極性造成了不同的影響。GNS和GO的存在使得光纖熒光法的靈敏度降低,可以解釋為兩種CNMs誘導(dǎo)Phe和Fla發(fā)生熒光猝滅,GNS誘導(dǎo)的熒光猝滅是GO的2倍,原因是相對于GO,GNS與PAH分子有更強(qiáng)的π-π相互作用;同樣條件下,Fla表現(xiàn)出的熒光猝滅強(qiáng)于Phe,表明Fla比Phe與兩種CNMs的π-π相互作用更強(qiáng)。PAHs的消減過程可以分為快速消減和慢速消減階段,且遵循一級動力學(xué)方程�？煜A段以揮發(fā)作用為主。加入GNS和GO后,Phe和Fla的揮發(fā)速率常數(shù)(k_(C1))均降低,主要是由于增加了吸附劑,促進(jìn)了污染物對葉角質(zhì)層的可接近性。Fla的k_(C1)值減少程度大于Phe,可以歸因?yàn)镕la的吸附能力大于Phe。GNS造成的k_(C1)值減少的程度大于GO,可以解釋為GO的含氧基團(tuán)遠(yuǎn)多于GNS,故GNS疏水性更強(qiáng),sp~2雜化區(qū)域更多,所以與PAHs的結(jié)合能力更強(qiáng)。慢消階段以揮發(fā)和光解共同作用為主。類似于k_(C1)值,加入GNS和GO后,k_(C2)值呈逐漸下降趨勢。增加了GNS后,Phe和Fla的光解速率常數(shù)(k_(P2))減少,主要因?yàn)镚NS增強(qiáng)了角質(zhì)層蠟質(zhì)的光吸附能力;相反GO使PAHs的k_(P2)值增加,歸因于GO的鋸齒狀邊緣和基面使得其具有光催化活性�？傮w而言,兩種PAHs的總消減系數(shù)(k_(T1),k_(T2))降低。以上結(jié)果表明GNS和GO顯著改變了PAHs在蔬菜系統(tǒng)的消減行為,對可食性蔬菜的安全存在潛在威脅。
【圖文】：

圖 2.1 傳統(tǒng)光纖熒光光譜法測定菠菜葉片表面單組分 Retene 和 Ant 的激發(fā)發(fā)射光λex/λem=258 nm/390 nm；Ant: λex/λem=371 nm/415 nm。Fig. 2.1 Exitation and emission spectra ofAnt and Retene adsorbed onto spinach leaf surfλex=/λem=258 nm/390 nm.Ant: λex/λem=371 nm/415 nm). Each spectrum is the mean of n

圖 2.2 吸附在菠菜葉片表面單組分 Retene 和 Ant 同步熒光光譜圖Fig. 2.2 Synchronous fluorimetry spectra of Retene andAnt adsorbed onto the surfaces osingly.
【學(xué)位授予單位】：山西大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X592;X173

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本文編號：2704365