【摘要】：人為產(chǎn)生的CO_2約40%來自于燃煤電廠煙氣,具有排放量大、CO_2濃度低等特點(diǎn)。急需尋求有效的方法來減少電廠煙氣中CO_2的排放,緩解溫室效應(yīng)。變壓吸附法能耗低、對低濃度氣體分離效果好、對環(huán)境友善。本論文通過研究一種制備工藝簡單、吸附性能優(yōu)良、再生后吸附性能穩(wěn)定的吸附劑,應(yīng)用于變壓吸附電廠煙氣中CO_2。以有序介孔氧化鋁(OMA)、有機(jī)鋁(MIL-53(Al))、NaY分子篩(NaY)三種材料為載體,乙醇胺(MEA)為改性劑對三種載體進(jìn)行氨基改性,制備出OMA-MEA、MIL-53(Al)-MEA、NaY-MEA三種吸附劑。通過N_2等溫吸附脫附(BET、BJH)、X射線衍射(XRD)、透射電鏡(TEM)、紅外光譜(IR)等方法對改性前后吸附劑的形貌結(jié)構(gòu)等特性進(jìn)行表征,通過模擬煙道氣吸附裝置考察了浸漬時(shí)間、吸附床層壓力、空速及改性劑浸漬濃度等條件對吸附劑吸附性能的影響。對吸附飽和后的吸附劑,從再生時(shí)間、再生次數(shù)兩個方面研究吸附劑的再生性能及其穩(wěn)定性。采用沉淀法合成有序介孔氧化鋁,具備較高的比表面積,孔徑分布均勻,改性后OMA各項(xiàng)結(jié)構(gòu)特征基本保持原狀。OMA-MEA適宜的吸附條件為:298K下MEA浸漬時(shí)間為2h,吸附壓力為0.4MPa,空速為300h~(-1),MEA負(fù)載濃度為60%,CO_2飽和吸附量達(dá)到165.5mg/g。對吸附飽和的OMA-MEA測定再生性能,經(jīng)過8次再生后吸附劑的吸附效果依然穩(wěn)定,飽和吸附量仍可達(dá)到157.7mg/g,再生效果良好。采用水熱合成法制備有機(jī)鋁,具有超高的比表面積,孔徑分布主要為微孔且存在部分介孔,改性后的MIL-53(Al)各項(xiàng)結(jié)構(gòu)特征基本保持原狀。MIL-53(Al)-MEA適宜的吸附條件為:298K下MEA浸漬時(shí)間為3h吸附壓力為0.3MPa,空速為200h~(-1),MEA負(fù)載濃度為60%,CO_2飽和吸附量達(dá)到178.9mg/g。對吸附飽和的MIL-53(Al)-MEA測定再生性能,經(jīng)過8次再生后吸附劑的吸附效果依然穩(wěn)定,飽和吸附量仍可達(dá)到168.7mg/g,再生效果良好。采用水熱合成法制備NaY分子篩,具有高的比表面積,孔徑分布窄,孔道整齊,改性后的NaY各項(xiàng)結(jié)構(gòu)特征基本保持原狀。NaY-MEA適宜的吸附條件為:298K下MEA浸漬時(shí)間為3h,吸附壓力為0.3MPa,空速為300h~(-1),MEA負(fù)載濃度為40%,CO_2飽和吸附量達(dá)到168.6mg/g。對吸附飽和的NaY-MEA測定再生性能,經(jīng)過8次再生后吸附劑的吸附效果依然穩(wěn)定,飽和吸附量仍可達(dá)到159mg/g,再生效果良好。制備的吸附劑吸附性能強(qiáng)、穩(wěn)定性高、再生效果良好,具有工業(yè)化推廣價(jià)值。
【圖文】：

氣溶膠自 1850 年工業(yè)革命以來[10]，全球各項(xiàng)工業(yè)飛速發(fā)展，CO2的排放量由 1850 年的20億噸/年增加至2013年的360億噸/年，預(yù)計(jì)到2030年CO2的排放量將增加30%CO2濃度也由 1958 年的 315ppm 猛增至 2013 年的 391ppm，2015 年則已經(jīng)超過400ppm，而到 2100 年將會高達(dá) 580ppm。IPCC[11]報(bào)告中預(yù)測全球氣溫將在 21 世紀(jì)末升高 2~6K，進(jìn)而影響海平面上升 18~55cm。大氣溫度上升 1℃，大氣環(huán)實(shí)將發(fā)生改變；上升 2℃，將造成冰融成幾何模式增長；上升 3℃，植物將無法進(jìn)行光合作用亞馬遜將消失、南極冰川將所剩無幾；一旦氣溫上升 5℃，，人類將面臨白堊紀(jì)晚期的境地[12]。

裝置及實(shí)驗(yàn)步驟工藝實(shí)程圖，吸附實(shí)實(shí)操作步驟如下：模擬煙氣，打開 7 號閥門，調(diào)節(jié)進(jìn)氣速度 100ml/min，通氣時(shí)長雜質(zhì)吹掃干凈后，使用紅外氣體分析儀 13 來檢測模擬煙道氣的 初始?xì)?CO2體積濃度；模擬煙氣及 7 號閥門，打開固定床反應(yīng)器，將吸附劑填入反應(yīng)開 5 號、8 號、12 號閥門，調(diào)節(jié)進(jìn)氣速度及研壓閥 12 開度，對當(dāng)壓力表 11 所示固定床壓力到達(dá)實(shí)實(shí)所需壓力后（0.1MPa-0.5 5 號閥門。模擬煙氣，調(diào)節(jié)進(jìn)氣速度，將空速控制在 100h-1~500h-1，煙道使用紅外氣體分析儀檢測尾氣 CO2體積濃度變化，當(dāng)紅外氣體濃度與初始?xì)?CO2體積濃度相同且不發(fā)生變化時(shí)，認(rèn)為吸附過碳酸氫鈉溶液方法收集尾氣總體積。口處混合氣 CO2體積濃度變化繪制出吸附穿透曲線并根據(jù)公式飽和吸附量，繪制飽和吸附量變化圖。
【學(xué)位授予單位】：河北科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ424;X773

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本文編號：2694829