【摘要】：隨著工業(yè)的快速發(fā)展,酚類物質(zhì)被廣泛應(yīng)用于各行各業(yè)。大量排放的含酚廢水會(huì)污染到各類淡水流域包括地下水等,威脅地球上生物的生存。由于酚類廢水可生化性差,目前多采用高級(jí)氧化方式。芬頓法是近年來(lái)廣泛采用的高級(jí)氧化技術(shù),具有氧化能力強(qiáng)、操作方便、反應(yīng)迅速、反應(yīng)條件溫和、反應(yīng)特性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)。然而普通Fenton法存在催化劑利用率低、pH適用范圍窄、處理成本較高等問(wèn)題。據(jù)報(bào)道,磁場(chǎng)對(duì)自由基有明顯作用,磁強(qiáng)化芬頓反應(yīng)可以一定程度改善傳統(tǒng)芬頓法的缺陷;此外,表面經(jīng)過(guò)修飾改性的催化材料較未改性的催化劑有著更好的降解效果和穩(wěn)定性,可以推測(cè)在磁場(chǎng)強(qiáng)強(qiáng)化芬頓體系中采用改性催化材料能夠多層次提高體系對(duì)污染物的氧化能力。本課題以配制好的對(duì)苯二酚模擬廢水為目標(biāo)廢水,對(duì)三種傳統(tǒng)催化材料(FeSO_4粉末、還原鐵粉、Fe_3O_4顆粒)進(jìn)行單變量因素實(shí)驗(yàn)、正交實(shí)驗(yàn)、磁化實(shí)驗(yàn),可以得出三個(gè)體系最佳反應(yīng)條件分別為:pH為3、H_2O_2投加量為1.0mL、FeSO_4·7H_2O投加量為100mg反應(yīng)時(shí)間為10min;pH為3、H_2O_2投加量為0.35mL、Fe單質(zhì)投加量為80mg、反應(yīng)時(shí)間為30min;pH為3、H_2O_2投加量為0.6mL、Fe_3O_4投加量為180mg、反應(yīng)時(shí)間為30min。三種催化劑最適磁感應(yīng)強(qiáng)度分別為20.92mT、20.92mT、12.53mT,磁場(chǎng)對(duì)Fe_3O_4的強(qiáng)化效果最明顯。制備納米Fe_3O_4顆粒并采用TMAH和EDTA對(duì)其進(jìn)行表面修飾,考察催化劑改性前后的效果以及穩(wěn)定性,并對(duì)實(shí)際廢水進(jìn)行應(yīng)用,可以知道納米Fe_3O_4經(jīng)過(guò)TMAH和EDTA共同修飾后,顆粒粒徑在10-15nm之間,團(tuán)聚現(xiàn)象減少,分散性提高;改性催化劑構(gòu)成的類Fenton體系的最佳條件參數(shù)為pH為3.5、改性催化劑投加量為150mg、H_2O_2投加量為0.5mL、反應(yīng)時(shí)間為30min;5種催化劑最佳磁感應(yīng)強(qiáng)度均為12.53mT,5#Fe_3O_4的磁場(chǎng)強(qiáng)化效果最好,經(jīng)過(guò)8次循環(huán)使用后,循環(huán)使用穩(wěn)定性最高;處理實(shí)際廢水時(shí)整體的去除效果次序規(guī)律是5#Fe_3O_4磁后Fe_3O_4磁后5#Fe_3O_4磁前≥1#Fe_3O_4Fe_3O_4磁前,表明顆粒表面改性以及磁場(chǎng)強(qiáng)化實(shí)現(xiàn)了對(duì)該類芬頓體系的雙重強(qiáng)化效果,此外,5#Fe_3O_4加持磁場(chǎng)后使用6次后去除率仍在60%以上,循環(huán)使用穩(wěn)定性同樣是最高。采用5#改性催化劑構(gòu)成的磁強(qiáng)化芬頓體系突破了傳統(tǒng)的芬頓方法pH適用范圍窄、催化劑利用率低且無(wú)法回收等問(wèn)題的限制,為芬頓組合技術(shù)研究提供理論基礎(chǔ)和指導(dǎo)方向。
【圖文】：

外光譜和 Zeta 電位的分析。（3）任務(wù)三：將改性后的五種催化劑在相同條件下進(jìn)行芬頓實(shí)驗(yàn)處理模擬廢水，考察不同改性方法以及不同因素影響下的處理效果；進(jìn)行磁化實(shí)驗(yàn)，比較有無(wú)磁場(chǎng)的處理效果，考察催化劑改性后對(duì)磁場(chǎng)的敏感程度；并根據(jù)回收的次數(shù)和效率考察各種催化劑重復(fù)利用的穩(wěn)定性。采用不同環(huán)境下的催化劑（Fe3O4、Fe3O4磁前、1# Fe3O4、5# Fe3O4磁前、5#Fe3O4磁后）構(gòu)成的類芬頓體系處理實(shí)際廢水，考察不同環(huán)境下的催化劑（Fe3O4、Fe3O4磁前、1# Fe3O4、5# Fe3O4磁前、5#Fe3O4磁后）對(duì)實(shí)際廢水的處理效果，并進(jìn)行對(duì)比分析，同時(shí)考察它們?cè)谕獯艌?chǎng)作用下的沉淀分離效果以及循環(huán)回收穩(wěn)定性，最后進(jìn)行最終磁強(qiáng)化芬頓技術(shù)工況參數(shù)和傳統(tǒng)芬頓反應(yīng)的多角度對(duì)比，確定磁強(qiáng)化芬頓體系降解含酚廢水提升效果。本課題技術(shù)路線如圖 1-1 所示。

因素變量實(shí)驗(yàn)，考察體系的 ph、催化劑投量、過(guò)氧化氫投量、反應(yīng)時(shí)間降解模擬含酚廢水的影響；進(jìn)行正交實(shí)驗(yàn)和磁強(qiáng)化芬頓實(shí)驗(yàn)，考察最佳同催化劑的磁敏感程度以及磁強(qiáng)化效果；最后進(jìn)行三種催化劑多角度的對(duì) 單因素變量的影響.1 體系 pH 對(duì)降解模擬含酚廢水的影響采用普通 Fenton 法處理 100mL 模擬含酚廢水（COD=900-1000mg/L），O4-芬頓體系反應(yīng)條件為：H2O2投加量為 0.8mL、FeSO47H2O 投加量為 10時(shí)間為 20min；Fe-芬頓體系反應(yīng)條件為：H2O2投加量為 0.35mL、Fe 單為 80mg、反應(yīng)時(shí)間為 20min；Fe3O4-芬頓體系反應(yīng)條件為：H2O2投加L、Fe3O4投加量為 180mg、反應(yīng) 30min。測(cè)定不同 pH（1、3、5、7、9濾液的 COD，，計(jì)算對(duì)苯二酚去除率，結(jié)果見(jiàn)圖 3-1。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X703

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