【摘要】：第一章簡述國內(nèi)外對(duì)檢測水環(huán)境中痕量鉛和鎘污染物的衛(wèi)生學(xué)意義及現(xiàn)狀。同時(shí)對(duì)金納米粒、功能核酸的相關(guān)概念和無線傳感法、共振光散射法基本原理作適當(dāng)概述。還介紹了本論文新建立的無線傳感法和共振光散射法檢測環(huán)境水樣中痕量鉛與鎘的基本原理及定量分析依據(jù)。第二章建立了一種基于功能核酸(FNAs)對(duì)鉛的特異識(shí)別功能、氧化石墨烯(GO)的敏化作用和金納米粒子(AuNPs)信號(hào)放大作用構(gòu)建的無線磁彈性傳感器(WMS)。磁彈性傳感器由磁彈性合金薄片及修飾在其表面的聚氨酯和氧化石墨烯薄膜構(gòu)成。當(dāng)體系中存在鉛離子時(shí),底物鏈被剪切,斷裂的單鏈DNA通過π-π堆積與氧化石墨烯結(jié)合,降低了WMS的共振頻率。在溴化十六烷基三甲銨(CTMAB)溶液中,用抗壞血酸還原氯金酸,得到的金原子包裹在WMS表面的金納米粒子上,形成大粒徑粒子,產(chǎn)生信號(hào)放大。在最佳實(shí)驗(yàn)條件下,測得磁彈片共振頻移值在4.8×10~(-9)-95.2×10~-99 mol/L范圍內(nèi)與c_(Pb)~(2+)呈良好線性關(guān)系,最低檢出限為3.6×10~-99 mol/L。第三章利用鎘特異性功能核酸(FNAs_(Cd)2+)可以吸附于金納米粒子表層,起保護(hù)作用以阻止其較高鹽(NaCl)濃度下聚集,此時(shí)體系的共振光散射強(qiáng)度微弱。當(dāng)加入Cd~(2+),FNAs_(Cd)2+與Cd~(2+)結(jié)合而脫離金納米粒子表面,失去對(duì)金納米顆粒的保護(hù)作用,金納米顆粒在較高鹽濃度下聚集,使體系共振光散射強(qiáng)度(I_(RLS))增強(qiáng)。Cd~(2+)-FNAs_(Cd)2+-AuNPs體系中較大粒徑金納米粒子的產(chǎn)生是共振光散射強(qiáng)度增強(qiáng)的主要因素。實(shí)驗(yàn)證明體系I_(RLS)與Cd~(2+)的濃度呈線性關(guān)系,據(jù)此建立一種新的共振光散射體系以檢測水體中鎘的含量。在最佳實(shí)驗(yàn)條件下,543 nm處,體系的共振光散射強(qiáng)度與Cd~(2+)的含量在16~167×10~-99 mol/L范圍內(nèi)具有高度線性相關(guān),其線性回歸方程為I_(RLS)=191.13c+14153(×10~(-9)mol/L),相關(guān)系數(shù)r=0.9982,鎘離子的檢出限為0.9×10~-99 mol/L第四章FNAs_(Cd)2+在無鎘體系中能阻礙AuNPs與羅丹明6G(Rh6G)聚集,體系I_(RLS)較低。當(dāng)體系中存在鎘離子時(shí),FNAs與之特異性結(jié)合而從金納米粒子表面脫離,并從RNA位點(diǎn)處斷裂。通過靜電作用、金巰鍵、氫鍵和π堆積等作用力影響下,體系中形成“(AuNPs)_n-Rh6G-snippet DNA”聚合物,共振光散射強(qiáng)度大幅增加,I_(RLS)與c_(Cd)~(2+)在0.25-9.96×10~-88 mol/L范圍內(nèi)呈現(xiàn)良好線性關(guān)系,LOD為0.04×10~-88 mol/L,RSD≤5%,加標(biāo)回收率為96.4%-101.4%。
【圖文】：

59]。圖1-1 無線傳感技術(shù)原理Fig. 1-1 Operational principle of wireless sensing當(dāng)在磁彈性材料單獨(dú)存在時(shí)，頻率-振幅坐標(biāo)系中，，材料共振頻率峰單獨(dú)存在，在材料表面緊密包裹聚氨酯-氧化石墨烯薄膜后，材料的磁致振動(dòng)帶動(dòng)薄膜產(chǎn)生振動(dòng)，當(dāng)振動(dòng)頻率與薄膜固有頻率一致時(shí)，薄膜產(chǎn)生共振，帶動(dòng)材料振幅增加，在頻率-振幅坐標(biāo)系中出現(xiàn)薄膜共振峰，分析可得聚氨酯-氧化石墨烯

南華大學(xué)碩士學(xué)位論文被激活，使底物鏈在 RNA 位點(diǎn)處斷裂，游離的 ssDNA-AuNPs 通過π-π堆積作用與修飾在聚氨酯薄膜表面的氧化石墨烯結(jié)合，使聚氨酯薄膜共振頻率發(fā)生變化。氯金酸在 CTMAB 溶液中被抗壞血酸還原成金原子，以 ssDNA-AuNPs 末端的金納米為核心形成粒徑較大的金納米簇[66,67]，從而達(dá)到信號(hào)的二次放大。在最佳實(shí)驗(yàn)條件下，磁彈傳感器的頻移值（Δ ）與體系中 Pb2+的濃度成正比。
【學(xué)位授予單位】：南華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X832

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2668398