【摘要】：Fe(Ⅱ)氧化是自然界鐵氧化物形成的重要方式,而在地下水中往往存在著較高濃度的Fe(Ⅱ)與DOM(溶解性有機物),當?shù)叵滤h(huán)至地表時,Fe(Ⅱ)會發(fā)生氧化,而該過程中DOM對鐵氧化物的形成的影響卻鮮有研究。本文模擬自然界含DOM的近中性地下水環(huán)境中Fe(Ⅱ)發(fā)生氧化和水解反應的過程,通過TEM、XRD和FT-IR等手段,并結合動力學數(shù)據(jù),研究了DOM對鐵氧化物的種類、形貌以及晶體結構的影響,進而對DOM存在條件下Fe(Ⅱ)氧化絮凝As(Ⅲ)的過程進行探討。酚類和羧酸類DOM都會對Fe(Ⅱ)的氧化和水解產(chǎn)生抑制作用,鄰苯二酚對Fe(Ⅱ)的氧化和水解的抑制作用強于苯甲酸和苯酚。Fe(Ⅱ)的氧化和水解主要受C/Fe摩爾比和pH的影響,隨著C/Fe摩爾比的提高,鄰苯二酚的抑制作用增強。在pH 7.0-9.0條件下,體系中會發(fā)生鐵氧化物的溶解以及Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)的二次沉淀。在近中性pH條件下,纖鐵礦為主要形成的鐵氧化物。除此之外,在pH 6.0還形成了針鐵礦,在pH 8.0和9.0還形成了磁鐵礦。當體系中存在鄰苯二酚時,小顆粒水鐵礦是最常見的鐵氧化物,隨著C/Fe摩爾比的提高,水鐵礦的形成受到抑制,當C/Fe摩爾比為5.0時,主要形成了Fe-OM配位化合物。在鄰苯二酚-As(Ⅲ)的體系中,Fe(Ⅱ)氧化絮凝對As_(total)[As(V)+As(Ⅲ)]有較高的去除率,降低As/Fe摩爾比和C/Fe摩爾比有利于提高As_(total)的去除率。當C/Fe摩爾比為0.125時,As_(total)去除率可以達到100%。與Fe(Ⅱ)氧化絮凝過程相比,Fe(Ⅱ)-水鐵礦體系對As_(total)的去除速率更快,去除效果更好。
【圖文】：

圖 1-1 鐵氧化物的不同連接方式及其 Fe-Fe 間距[2]igure 1-1. Different linkages of octahedra in Fe(III) oxides and their Fe-Fe distances針鐵礦廣泛分布于巖石以及生態(tài)系統(tǒng)中的各個部分，是常溫下熱力學最穩(wěn)定鐵氧化物之一[3]，因此它往往最先形成[1]。塊狀的針鐵礦呈深棕或黑色，而粉狀為黃色。針鐵礦由 Fe(O, OH)6正八面體通過六方密堆積得到，其基本單元e(O, OH)6中的 O 和 H 位于正八面體頂點，F(xiàn)e(III)位于正八面體間隙的 1/2 處，個基本單元通過共用邊緣連接成鏈，，鏈與鏈之間通過共用頂點的方式連接[4, 5]。纖鐵礦廣泛存在于巖石、土壤和生物體內(nèi)[1, 6]，為 Fe(II)氧化的主要產(chǎn)物。纖礦由Fe(O, OH)6正八面體通過立方密堆積得到，F(xiàn)e(III)位于正八面體的間隙中，個基本單元通過共用邊緣成層狀排列，層與層之間通過氫鍵連接[7]。四方纖鐵礦最早在日本的-礦中被發(fā)現(xiàn)，并以 Akaganeite 命名[8]。四方纖鐵在自然條件下不常見，主要存在于富含氯的環(huán)境中[8, 9]，如熱鹵水和海洋[1]。方纖鐵礦屬于單斜晶系，盡管與針鐵礦和纖鐵礦同為 FeOOH，但由于四方纖礦為體心立方堆積，因此四方纖鐵礦比針鐵礦和纖鐵礦的密度小[1]。在四方纖

圖 1-2 不同 pH 條件下 As(III)離子的種類Figure. 1-2 The speciation of As(III) ion at different pHs
【學位授予單位】：天津大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：P579;X505;O614.811

【參考文獻】

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本文編號：2607869