零價鋁還原降解水中有機(jī)污染物及其機(jī)理研究
本文選題:零價鋁 + 表面氧化層 ; 參考:《中國海洋大學(xué)》2015年碩士論文
【摘要】:使用還原性較強(qiáng)的零價金屬去除水體中的污染物是最近幾年來發(fā)展起來的一種新型污染物治理技術(shù)。鐵粉是最常用的零價金屬,其他還包括零價鋁、零價鋅、零價銅等。而零價鋁(E0=-1.662 V)相比于零價鐵(E0=-0.43 V)具有更高的氧化還原電位和更低的分子量,而且零價鋁的兩性使其可能具有更廣泛的pH適用范圍。但是零價鋁表面通常存在十分惰性的氧化層(A1203),這阻礙了零價鋁的還原性能。目前的研究基本上是先去除零價鋁表面的氧化層,再利用零價鋁/空氣系統(tǒng)氧化降解污染物質(zhì)。本研究則利用未做任何表面預(yù)處理的零價鋁,以硝基苯為初始模型污染物進(jìn)行還原降解,并且利用零價鋁對于偶氮染料酸性橙7也得到成功的還原降解。(1)研究了在酸性(pH=1.0-4.0)和堿性(pH=8.0-12.0)條件下,未做表面處理的零價鋁對硝基苯的還原效果。結(jié)果發(fā)現(xiàn)利用未做表面處理的零價鋁還原硝基苯,需要很強(qiáng)的酸性和很長的誘導(dǎo)時間才能發(fā)生還原反應(yīng)(pH≤ 2.0),還原效果非常微弱。在堿性條件下零價鋁雖然未做任何處理,卻非常容易與硝基苯發(fā)生還原反應(yīng)產(chǎn)生苯胺;而且,在堿性條件下零價鋁與硝基苯的還原反應(yīng)不需要誘導(dǎo)時間,在10min以內(nèi)基本完成;還原反應(yīng)需要在pH≥11.0才能發(fā)生,并且隨著pH的升高,還原效率得到進(jìn)一步的提高。同時不論在堿性還是酸性條件下,零價鋁對于硝基苯的還原效果都是隨著零價鋁粒徑的增大而減小。(2)研究了在碳酸鈉/碳酸氫鈉緩沖溶液下,未做表面預(yù)處理的零價鋁對硝基苯的還原。在零價鋁碳酸鈉/碳酸氫鈉體系中,表面氧化層也能夠被有效去除掉,進(jìn)而給硝基苯提供電子,將其還原產(chǎn)生苯胺。在緩沖溶液存在的情況下,零價鋁能夠更好的還原硝基苯,比同pH的非緩沖堿性溶液效果更好,而且適用的pH范圍更大,在pH=10.3時就能將硝基苯進(jìn)行還原,同時零價鋁對于硝基苯的還原降解效率隨著零價鋁粒徑的減小而升高。根據(jù)誘導(dǎo)時間和還原反應(yīng)中pH的下降結(jié)果可以得出結(jié)論,由于緩沖溶液能夠維持比較穩(wěn)定的堿性,更有利于零價鋁的表面氧化層去除,從而使零價鋁還原降解硝基苯的效果更好。(3)研究了溫度對于未做表面預(yù)處理的零價鋁在不同pH下對于硝基苯的還原。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)溫度能夠加速零價鋁表面的氧化層的腐蝕,使得零價鋁得以更好的還原硝基苯。而且溫度的升高還能夠縮短零價鋁還原硝基苯的誘導(dǎo)時間,并且在堿性條件下能夠拓寬反應(yīng)所適用的pH范圍,使得零價鋁在8.5-10.0之間也能夠還原硝基苯。(4)由于零價鋁在堿性條件下能夠有效地還原硝基苯,故在此基礎(chǔ)上進(jìn)行了利用零價鋁堿性體系對于典型偶氮染料進(jìn)行還原去除的實(shí)驗(yàn),結(jié)果發(fā)現(xiàn)該體系對于酸性橙7也具有很好的還原降解效果。綜上,未做任何預(yù)處理的零價鋁在堿性條件下還原降解有機(jī)污染物的方法是可行的。尤其是在堿性碳酸鈉緩沖溶液條件下,零價鋁能夠?qū)τ谟袡C(jī)污染物質(zhì)取得很好的還原降解效果,這為零價鋁在水處理應(yīng)用的方面提供了新的思路。
[Abstract]:Zero - valent aluminum ( E0 = - 1.662 V ) has higher redox potential and lower molecular weight than zero - valent iron ( E0 = - 0.43 V ) .
In addition , the reduction reaction of the zero - valent aluminum and nitrobenzene under the alkaline condition does not require induction time , and is basically completed within 10 minutes ;
The reduction of nitrobenzene by zero - valent aluminum has been studied .
【學(xué)位授予單位】:中國海洋大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:X703
【參考文獻(xiàn)】
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,本文編號:1749563
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