本文關(guān)鍵詞：天然錳砂調(diào)控溴代酚類化合物的生成與機制　出處：《浙江工業(yè)大學(xué)》2015年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：溴代酚類化合物如溴酚(BPs)、羥基化多溴聯(lián)苯醚/羥基化多溴聯(lián)苯(OH-PBDE/PBBs)廣泛存在于各種環(huán)境介質(zhì)中,其來源引起了人們關(guān)注。多數(shù)研究表明,溴代酚類化合物可來自生物的代謝過程。然而,非生物過程是否也能夠生成這類化合物還有待研究。本論文探索了在Br—存在條件下天然錳砂氧化轉(zhuǎn)化苯酚生成溴代酚類化合物的過程與機制。主要研究內(nèi)容如下:(1)采用氮吸附比表面積儀、掃描電子顯微鏡/能譜儀和X射線能譜儀對天然錳砂表面進行了表征。結(jié)果表明,天然錳砂擁有較大的比表面積,表面主要呈結(jié)節(jié)狀和片狀,其主要成分為Mn2O3、MnO2和Fe2O3。(2)運用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀對生成的產(chǎn)物進行定性和定量分析。結(jié)果表明,天然錳砂能夠快速催化氧化Br—和苯酚發(fā)生加溴反應(yīng)生成4-溴酚(4-BP)、2,4-二溴酚(2,4-DBP)和2,4,6-三溴酚(2,4,6-TBP);同時還檢測到2′-OH-BDE-68、6-OH-BDE-25和2,2′-OH-BB-80等11種OH-PBDE/PBBs等主要產(chǎn)物。(3)通過產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和種類提出了BPs和OH-PBDE/PBBs可能生成機理。天然錳砂催化氧化Br—生成溴系親電試劑HOBr/Br2,苯酚再與親電試劑發(fā)生親電加成反應(yīng)在生成溴酚(BPs);OH-PBDE/PBBs可能來自于天然錳砂對BPs的進一步氧化而生成的溴苯氧自由基之間的耦合反應(yīng)。例如,2,4-DBP通過一個電子轉(zhuǎn)移而被天然錳砂氧化生成的溴苯氧自由基之間發(fā)生碳氧(C-O)和碳碳(C-C)耦合反應(yīng)便能分別生成2′-OH-BDE-68和2,2′-OH-BB-80。增加初始反應(yīng)Br—、苯酚濃度都能夠促進Mn2+的釋放和每種溴代產(chǎn)物的生成;增加反應(yīng)初始pH值對不同的溴代產(chǎn)物生成影響不同,但是溴代化合物的總量隨著p H的增大而增加。鑒于Br—、苯酚和天然錳礦在土壤及沉積物中的廣泛存在性,天然錳砂催化氧化Br—和苯酚生成BPs和OH-PBDE/PBBs可能是自然環(huán)境中BPs和OH-PBDE/PBBs非生物生成途徑之一。
[Abstract]:This paper deals with the process and mechanism of the formation of brominated phenolic compounds from natural manganese sand . The results show that the natural manganese sand can catalyze the oxidation of Br - and phenol to produce 4 - bromophenol ( 4 - BP ) , 2 , 4 - dibromobiphenyl ( 2,4 - DBP ) and 2,4,6 - tribromophenol ( 2,4,6 - TBP ) . The results show that the natural manganese sand can catalyze the oxidation of Br - and phenol to produce 4 - bromobiphenyl ( 4 - BP ) , 2,4 - dibromobiphenyl ( 2,4 - DBP ) and 2,4,6 - tribromobiphenyl ( 2,4,6 - TBP ) .

【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X132

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本文編號：1374879