本文關鍵詞：熱激發(fā)過硫酸鹽降解土壤中對硝基苯酚的研究　出處：《華中科技大學》2015年碩士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：過硫酸鹽具有溶解性高、穩(wěn)定性好等優(yōu)點,可通過熱、光和過渡金屬離子等方式激發(fā)產(chǎn)生硫酸根自由基(SO4?-),基于SO4?-的高級氧化技術近年來在地下水和土壤修復中成為最具潛力的高級氧化技術之一。熱能夠有效的激發(fā)過硫酸鹽產(chǎn)生SO4?-并快速降解體系中的有機污染物,因此本文采用熱激發(fā)過硫酸鹽降解土壤中的對硝基苯酚(PNP),探究PNP降解的動力學變化,以及土壤基質(zhì)對PNP降解的影響,最后檢測PNP降解過程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物,并提出了PNP的可能降解途徑。本文考察了不同反應溫度(40,50,60,70,80℃)、過硫酸鹽初始濃度(5,10,15 g kg-1)對PNP降解的影響,并探討體系中存在的土壤對PNP降解的影響。研究結(jié)果表明,PNP的降解速率隨著反應溫度和過硫酸鹽初始濃度的增加而增加,且通過模擬出的速率常數(shù)和阿侖尼烏斯公式計算出PNP在土壤體系中的反應活化能為137.29 k J mol-1。比較土壤體系和水溶體系中PNP降解速率的結(jié)果顯示,在相同的反應溫度下,土壤體系中PNP的降解速率低于水溶液體系中,因為土壤阻礙了SO4?-與過硫酸鹽的分散,減少了SO4?-與PNP的碰撞機會,從而使PNP的降解速率變慢。在探討土壤基質(zhì)對PNP降解的影響的研究中,考察了不同摩爾比(Cl-或HCO3-/PS)的Cl-或HCO3-對PNP降解的影響,同時也探究了不同濃度的腐殖酸(HA)對PNP降解的影響。研究結(jié)果顯示,HA、Cl-和HCO3-對PNP的降解都有不同程度的抑制作用,且這種抑制作用隨著加入濃度的增加而增強,其中HCO3-對PNP降解的抑制作用比Cl-的強,體系中存在的Cl-或HCO3-會與SO4?-發(fā)生反應,因此在不同程度上削弱了SO4?-的氧化能力,從而導致PNP的降解受到抑制作用,向體系中加入HA后,體系中的SO4?-首先與HA反應,而不是目標污染物PNP,這導致PNP的降解出現(xiàn)遲緩現(xiàn)象。在探究熱激發(fā)過硫酸鹽降解土壤中PNP的可能降解途徑中,利用HPLC和LC-MS檢測了PNP降解過程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物,同時也檢測了土壤和水溶液體系中中間產(chǎn)物隨降解時間的變化趨勢。結(jié)果顯示土壤體系和水溶液體系中,2,4-二硝基苯酚(2,4-DNP),苯酚,對苯醌,順丁烯二酸和4-羥基-2’,3,4’-三硝基聯(lián)苯都是PNP降解產(chǎn)生的主要中間產(chǎn)物,水溶液體系中各中間產(chǎn)物的累積和降解都先于在土壤體系中的發(fā)生,但是,中間產(chǎn)物隨時間的變化趨勢相同,這表明體系中存在的土壤對PNP的降解途徑?jīng)]有影響。最后,通過中間產(chǎn)物的檢測結(jié)果推算出熱激發(fā)過硫酸鹽降解PNP的可能降解途徑。
[Abstract]:Persulfate has the advantages of high solubility and good stability. It can be excited by heat, light and transition metal ions to produce sulfate radical so _ 4? -He, based on SO4? -advanced oxidation technology has become one of the most promising advanced oxidation technologies in groundwater and soil remediation in recent years. And the organic pollutants in the system were rapidly degraded, so the kinetic changes of PNP degradation were investigated by using thermal excited persulfate to degrade p-nitrophenol PNPs in soil. Finally, the intermediate products produced in the degradation of PNP were detected, and the possible degradation pathway of PNP was proposed. In this paper, different reaction temperatures were investigated. The effect of the initial concentration of persulfate at 80 鈩，

本文編號：1360765