石墨烯基二氧化鈦復合光催化劑的制備及其對水中17α-乙炔基雌二醇的去除研究
發(fā)布時間:2017-12-25 13:23
本文關鍵詞:石墨烯基二氧化鈦復合光催化劑的制備及其對水中17α-乙炔基雌二醇的去除研究 出處:《昆明理工大學》2015年碩士論文 論文類型:學位論文
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【摘要】:17α-乙炔基雌二醇(EE2)是雌激素活性最強的環(huán)境內分泌干擾物,常用作性激素藥物,普遍存在于水體中。極其微量的EE2便會對生物體造成嚴重影響。EE2很難通過現(xiàn)有的污水處理系統(tǒng)去除,因此探索去除EE2的新方法和新材料是十分迫切的。半導體二氧化鈦材料因具有良好的化學穩(wěn)定性、高光催化活性、毒性低、成本低等特點被廣泛用來降解有機污染物,但是Ti02對有機污染物吸附性差,并且其產生的光生電子和空穴易復合,影響其光催化效率的提高。本論文利用石墨烯對有機污染物的高吸附能力,以及其對光生電子的高效遷移能力,將其與TiO2復合,制備了二氧化鈦/還原氧化石墨烯(TiO2-RGO)復合光催化劑,并進一步通過表面氟化改進復合催化劑中的TiO2的結晶性,制備了表面氟化二氧化鈦/還原氧化石墨烯(FTG)復合光催化劑,將兩種復合光催化劑應用于降解內分泌干擾物EE2的研究,兩種光催化劑對EE2均有優(yōu)異的光催化性能。采用透射電鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、拉曼光譜(Raman)和X光電子能譜(XPS)對所制備的材料進行了表征和分析。首先,以鈦酸丁酯(TBT)和氧化石墨烯(GO)為原料,利用水熱法制備了TiO2-RGO復合光催化劑,優(yōu)化了其制備條件及光催化條件參數。結果表明,當水和乙醇的體積比為1:1,RGO質量比例為8%,催化劑量為0.3g/L.溶液初始pH為6.0時對EE2的去除效果最佳,TiO2-RGO對EE2的吸附去除率為41.7%,光催化降解去除率為58%,總的去除率為99.7%,而商業(yè)二氧化鈦P25對EE2的吸附去除率為5.8%,光催化降解去除率為69.8%,總的去除率只有75.6%,TiO2-8RGO復合光催化劑對EE2的去除率明顯高于P25。而TiO2-RGO復合光催化劑具有較好的催化活性的原因,主要是RGO對EE2的強吸附能力起到了關鍵的促進作用,與Ti02的光催化降解作用協(xié)同去除EE2。其次,以TBT, HF和GO為原料,一步水熱法合成了FTG復合光催化劑。結果表明,以更低的水熱反應溫度,制備得到了復合光催化劑中TiO2的晶粒更大,FTG復合光催化劑中TiO2晶粒從TiO2-RGO中的5-10nm增加到20-30nm,主要是因為F-提高了銳鈦礦相TiO2的結晶性。FTG復合光催化劑對EE2的降解實驗結果表明,當TBT與HF的摩爾比為1:1.5,RGO的質量比例為4%,催化劑量為0.3g/L, EE2溶液初始pH為6.0時去除效果最佳,FTG-4對EE2的吸附去除率為33%,光催化降解去除率為66.7%,總的去除率為99.7%,同樣FTG對EE2的去除率明顯高于P25。FTG復合光催化劑的總去除率相對于P25有大幅提高的原因,主要是RGO對EE2的強吸附能力,及F-的存在提高了銳鈦礦相二氧化鈦的結晶性。相較于P25,合成的兩種復合光催化劑對EE2都具有優(yōu)異的去除能力,TiO2-RGO、FTG和P25對EE2的總去除率分別為99.7%,99.7%和75.6%。從制備成本的角度及催化效率考慮,FTG比TTiO2-RGO更具有實用前景。
【學位授予單位】:昆明理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:TQ426;X703
【參考文獻】
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,本文編號:1333009
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