本文關(guān)鍵詞：氧化鉛形穩(wěn)陽極的制備及電催化降解苯酚廢水的研究

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【摘要】：我國面臨著嚴(yán)峻的環(huán)境污染問題,尤其是水污染問題,工業(yè)廢水是水污染的主要來源,并且這些工業(yè)廢水中含有大量的生物難降解有機物,這些有機物污染重,危害大,是廢水處理的難點。針對這一難題,本文主要研究了離子液體改性PbO_2電極的制備、電解條件對電化學(xué)體系中·OH(羥基自由基)生成量和苯酚廢水COD(化學(xué)需氧量)去除率的影響規(guī)律,以及PbO_2電極降解苯酚廢水的中間產(chǎn)物與過程機理。采用電沉積法制備了5種不同離子液體改性的PbO_2電極和未改性PbO_2電極。采用SEM、EDS、XRD、接觸角測試、陽極極化曲線測試和循環(huán)伏安曲線等現(xiàn)代分析測試方法,對制備的不同離子液體改性PbO_2電極和未改性PbO_2電極的表面形貌、元素組成、晶體結(jié)構(gòu)、表面接觸角、析氧電位等進行了表征。結(jié)果表明,離子液體的陰離子通過影響離子液體的吸附特性而改變晶體的擇優(yōu)取向和表面形貌;咪唑陽離子取代基不同的碳鏈原子數(shù)使得PbO_2晶體形核及生長速率發(fā)生改變,從而影響沉積層晶粒尺寸。離子液體改性的PbO_2電極均較未改性PbO_2電極的接觸角更小、表面潤濕性更好、析氧電位更高。因此離子液體改性的PbO_2電極在電化學(xué)反應(yīng)中更難發(fā)生析氧副反應(yīng)。除[Emim]Br外的其它離子液體改性PbO_2電極表面反應(yīng)的可逆性均有大幅度提高,有助于提高PbO_2電極的穩(wěn)定性。陰離子為BF4 的離子液體較陰離子為PF6 和Br 的離子液體的改性作用更加突出,且[Bmim]BF4改性的效果最佳。通過電解苯酚廢水實驗以及·OH檢測實驗,檢測了不同PbO_2電極對苯酚、COD去除率以及電化學(xué)體系中·OH的生成量,并對其進行了動力學(xué)分析,對比了不同電極的電催化活性,同時研究了不同PbO_2電極的穩(wěn)定性。結(jié)果表明,不同電極對苯酚去除率的差異并不大,均在89%以上,但離子液體改性PbO_2電極對COD的去除率以及·OH生成量明顯高于未改性PbO_2電極,即電催化活性更高。動力學(xué)分析顯示,不同PbO_2電極對苯酚的去除速率由大到小的順序如下:[Bmim]BF4[Emim]BF4[Hmim]BF4[Emim]PF6[Emim]Br未改性電極。COD去除速率以及電化學(xué)體系中?OH的生成速率與苯酚的去除速率有同樣的規(guī)律,證明了有機廢水在電催化作用下的完全無機化主要是由形成的?OH間接氧化引起的。對比研究了金屬氧化物電極、金屬電極和非金屬電極的電催化性能。探究了電解液溫度、電流密度以及脈沖電源作用對PbO_2電極的COD降解率以及電化學(xué)體系中·OH生成量的影響規(guī)律。結(jié)果表明金屬氧化物電極(PbO_2電極與Sn O_2電極)的電催化性能優(yōu)于金屬Pt電極和非金屬石墨電極,而PbO_2電極的電催化性能又明顯優(yōu)于Sn O_2電極。隨著電解液的溫度升高,電化學(xué)體系·OH生成量與苯酚廢水的COD去除率均逐漸降低。隨著電流密度的增大,電化學(xué)體系·OH生成量與苯酚廢水的COD去除率均逐漸增加。脈沖電源的平均電流效率高于直流電源,即能耗更小,但在相同COD的去除率的情況下,所需的反應(yīng)時間更長。采用高效液相色譜法分析了苯酚的降解歷程,檢測了降解過程中生成的主要中間產(chǎn)物。結(jié)果表明,苯酚在PbO_2電極上電催化氧化反應(yīng)會生成對苯醌、順丁烯二酸、間苯二酚和鄰苯二酚等中間產(chǎn)物,隨著電解時間的推移,中間產(chǎn)物含量逐漸減少,直至進一步無機化。
【學(xué)位授予單位】：西安建筑科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O646.54;X703
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本文編號：1301251