本文關鍵詞：氧化鈰基材料的制備及其光催化脫硝性能研究

  更多相關文章： 氧化鈰 氧化銅 氧空位 光催化 梯度耦合

【摘要】：工業(yè)大量釋放的氮氧化物產(chǎn)生了一系列破壞環(huán)境的酸雨、霧霾、光化學煙霧等大氣污染物。因此,通過催化劑低溫移除火電廠及柴油機發(fā)動機釋放出的氮氧化物是目前的當務之急。然而,能在低溫尤其是200℃以下選擇性還原氮氧化物的催化劑依然還是空白。本項目針對這一現(xiàn)狀,開發(fā)在低溫下能導向光還原氮氧化物的氧化鈰基能級梯度材料及技術。這種新型材料的設計理念是,使用含有豐富分級多孔結構的生物結構作為模板,制備具有仿生富集結構的材料；通過摻雜半導體、氧空位等向氧化鈰的禁帶中導入多個梯度能級,使得材料能夠吸收利用可見光；進一步控制摻入半導體材料中金屬離子與鈰離子組成的循環(huán)變價體系與光生電子空穴對協(xié)同穩(wěn)定氧空位的含量,使催化劑表面高活性的氧空位大幅促進導向光還原生成N2。系統(tǒng)研究這一反應系統(tǒng)的導向光還原效率、活性位與還原劑的作用機理,為設計遏制霧霾的新型氧化鈰基催化材料提供實驗及理論基礎。本文以黃瓜、蓮藕為模板采用浸漬法制備仿生CeO2-CuO材料,在煅燒溫度為550℃,煅燒速率為2℃/min條件下,材料形貌最為完整,孔道結構也最為豐富。經(jīng)XRD、BET、SEM、TEM、UV-VIS、XPS表征后可知仿黃瓜形貌的CeO2-CuO的綜合性能更為優(yōu)異,其孔隙結構更為均勻,晶粒尺寸小,并且具有更大的比表面積及更高的可見光吸收利用率。考察了過渡金屬摻雜對于材料催化性能的影響,當氧化鈰負載了銅以后,氧化銅以置換固溶的形式摻入到氧化鈰晶格中,導致氧化鈰晶格發(fā)生畸變,材料晶粒粒徑減小,比表面積增大。同時隨著氧化銅的摻入,一方面通過梯度耦合的方式減小了氧化鈰的禁帶寬度,使其對可見光產(chǎn)生響應；另一方面當Cu2+取代Ce4-材料內(nèi)部的氧空位便會增加,等價于在半導體的禁帶中引入另一個雜質(zhì)能級,這進一步促進了催化材料的可見光催化活性。隨著銅負載量的增加,材料的粒徑增大,比表面積減小,可見光催化活性也逐漸減弱。當銅負載量為0.2時,此時材料具備最好的催化性能。通過重復實驗得出了最佳反應條件,催化劑材料為仿黃瓜形貌的仿生CeO2-CuO、銅負載量為0.2、催化劑體積為6mL、NO濃度為600ppm、NH3濃度為600ppm、N2為載氣、反應溫度為140℃左右、空速為2000 h-1,此時催化劑的脫硝效率達到最高,對NO的去除率為85%。
【學位授予單位】：江蘇大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X701;O643.36

【相似文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 姜亞龍,劉紅,鄭琦,盧宏;高松裝比氧化鈰的制備[J];江西冶金;2000年06期

2 高瑋,張凡,羅美芳,朱孟欽,李春忠;氫氧化鈰細粉的解聚與分散過程研究[J];中國稀土學報;2002年S2期

3 周群,劉鴻;氧化鈰含量的直接測定法[J];當代化工;2004年05期

4 王建武;趙文軫;孫院軍;宋佩維;;摻雜氧化鈰對鉬性能的影響[J];中國稀土學報;2005年S2期

5 方中心;苗學玲;孫信梅;趙翠;;大顆粒氧化鈰粉體的合成及粒度控制[J];無機鹽工業(yè);2007年10期

6 楊曉丹;于然波;寶金榮;王丹;陳駿;邢獻然;;兩步法制備鑭摻雜氧化鈰納米粉體[J];稀有金屬材料與工程;2009年S2期

7 ;中國科學院物理所電場驅(qū)動氧化鈰相變過程的直接觀察與相關物性研究取得進展[J];稀土;2010年04期

8 李發(fā)金;用化學法從粗氫氧化稀土中提取99.95%氧化鈰[J];有色冶煉;1985年01期

9 冬新;;稀土氧化鈰在建筑瓷釉中應用取得明顯效果[J];中國陶瓷;1986年04期

10 詹文豹;;氧化鈰紫外線遮斷劑[J];稀土信息;1993年10期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 陸斌;張f ;李輝;李和興;;酚醛樹脂為模板制備介孔氧化鈰[A];第十一屆全國青年催化學術會議論文集（上）[C];2007年

2 于然波;徐鵬飛;鄧金俠;陳駿;邢獻然;;氧化鈰微球的水熱控制合成[A];第十二屆固態(tài)化學與無機合成學術會議論文摘要集[C];2012年

3 陳豐;陳志剛;劉成寶;錢君超;曹煜;馮惠昱;凡晶晶;;介孔氧化鈰負載納米銀材料的一步法原位合成及其催化性能研究[A];2011中國材料研討會論文摘要集[C];2011年

4 占忠亮;溫廷璉;聶懷文;黃文華;;氧化釤摻雜氧化鈰的離子傳輸機制研究[A];新世紀 新機遇 新挑戰(zhàn)——知識創(chuàng)新和高新技術產(chǎn)業(yè)發(fā)展（上冊）[C];2001年

5 謝輝;唐維學;;離子選擇電極法測定氧化鈰中的微量氯[A];中國化學會第六屆全國微量元素研究和進展學術研討會論文集[C];2004年

6 張兆兵;王學榮;;新型顯示器及制藥行業(yè)用超高純級氫氧化鈰生產(chǎn)工藝研究[A];第九屆全國稀土化學與濕法冶金學術會議專輯[C];2005年

7 麥灝昕;杜亞平;張亞文;司銳;孫聆東;嚴純?nèi)A;;氧化鈰納米顆粒的形貌控制合成以及儲氧量行為的研究[A];中國化學會第二十五屆學術年會論文摘要集（下冊）[C];2006年

8 段昊泓;袁荃;嚴純?nèi)A;;介孔氧化鋁穩(wěn)定的納米氧化鈰材料的合成和性質(zhì)研究[A];第十五屆全國分子篩學術大會論文集[C];2009年

9 王維嘉;韓永;潘宵;朱俊發(fā);;鋯與完全氧化及部分還原的氧化鈰薄膜的界面反應[A];中國化學會第29屆學術年會摘要集——第01分會：表面物理化學[C];2014年

10 江學良;杜銀;任軍;王維;;碳球模板法制備氧化鈰空心球及其可見光催化性能研究[A];2012年全國高分子材料科學與工程研討會學術論文集（上冊）[C];2012年

中國博士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前4條

1 錢君超;氧化鈰仿生遺態(tài)材料的能級設計及其光催化性能的研究[D];江蘇大學;2014年

2 徐鵬飛;氧化鈰微納結構的調(diào)控與性能研究[D];北京科技大學;2015年

3 雷超;氮氧化物存儲還原催化劑存儲組分—載體相互作用與低溫氮氧化物存儲穩(wěn)定性研究[D];天津大學;2013年

4 呂良方;低溫氮氧化物存儲與還原技術及貴金屬與氧化物相互作用研究[D];天津大學;2014年

中國碩士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 林洪葉;載體修飾對Au/CeO_2晶面效應影響及催化性能[D];遼寧師范大學;2015年

2 周夢凱;仿生納米纖維氧化鈰材料的合成及其人工光合作用[D];江蘇大學;2016年

3 王偉華;鉑—氧化鈰/石墨烯作為直接甲醇燃料電池陽極催化劑的研究[D];內(nèi)蒙古工業(yè)大學;2015年

4 馮磊;氧化鈰填充硫化天然橡膠力學行為及貯存壽命研究[D];內(nèi)蒙古工業(yè)大學;2015年

5 張凱;氧化鈰基材料的制備及其光催化脫硝性能研究[D];江蘇大學;2016年

6 葉平;不同形貌氧化鈰和鈰—硅復合材料的合成及其性質(zhì)的研究[D];上海師范大學;2007年

7 王壘;不同形貌氧化鈰的制備與性能研究[D];蘭州大學;2012年

8 魏t熸，

本文編號：1228993