本文關(guān)鍵詞：以聚氨酯海綿為基體制備碳纖維及其在燃料電池電催化中的應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 質(zhì)子交換膜燃料電池 化學(xué)鍍 泡沫鎳 泡沫銅 碳納米纖維 電催化劑

【摘要】：燃料電池是直接將燃料與氧化劑中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的一種發(fā)電裝置,由于它具有能量轉(zhuǎn)換率高、環(huán)境污染少、比能量高等優(yōu)點(diǎn)受到社會的廣泛關(guān)注。質(zhì)子交換膜燃料電池是目前研究較熱門的一種燃料電池,盡管質(zhì)子交換膜燃料電池已經(jīng)應(yīng)用于商業(yè)領(lǐng)域,但是由于技術(shù)上的瓶頸和價(jià)格昂貴等因素限制了其大規(guī)模的發(fā)展。鉑基催化劑是目前質(zhì)子交換膜燃料電池催化劑中性能最好的催化劑,但是由于地球上鉑資源儲量有限且價(jià)格昂貴,所以如何充分提高鉑的利用率是目前需要研究的關(guān)鍵,而提高催化劑的活性和穩(wěn)定性是提高鉑利用率的方法之一。本文以提高質(zhì)子交換膜燃料電池電催化劑的活性和穩(wěn)定性為目標(biāo),首先以聚氨酯海綿作為基體,通過一系列前處理工藝,用化學(xué)鍍的方法制備出泡沫鎳,以化學(xué)氣相沉積的方法在泡沫鎳上生長碳納米纖維,并探究不同反應(yīng)條件對碳納米纖維材料性能的影響;其次,改變化學(xué)鍍液的配方,以同樣方法制備出泡沫銅,在最佳的反應(yīng)條件進(jìn)行化學(xué)氣相沉積生長含氮磷硼等摻雜元素的碳納米纖維材料,采用乙二醇還原法在此材料上負(fù)載鉑,從而制備出性能優(yōu)良的Pt/CNF催化劑,應(yīng)用于質(zhì)子交換膜燃料電池。本文以硫酸鎳作為化學(xué)鍍液制備出了泡沫鎳。首先以溫度和時(shí)間為影響因素進(jìn)行物性分析,分別在500oC,600oC,700oC下通入乙炔3h以及在600oC下分別通入乙炔2h,3h,4h進(jìn)行催化生長碳納米纖維,BET結(jié)果顯示在600oC和3h條件下生長出來的碳納米纖維的比表面積達(dá)到了168 m2g-1,XRD和Raman分析結(jié)果顯示,其具有一定石墨化程度,同時(shí)含有一定的缺陷位點(diǎn),這非常合適用作于電催化劑的載體;在親水性試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)自制的碳納米纖維不需要經(jīng)過任何預(yù)處理工藝就顯示出良好的親水性能;在電化學(xué)測試中發(fā)現(xiàn)自制碳納米纖維的氧還原起始電位比商業(yè)碳納米管要正30mV,說明自制碳納米纖維具有更高的氧還原活性;這一系列測試表明自制的碳納米纖維作為催化劑的載體具有良好的相關(guān)性能。本文同時(shí)以硫酸銅作為化學(xué)鍍液制備出了泡沫銅,在600oC和3h條件下進(jìn)行氣相生長碳納米纖維。由于在化學(xué)鍍銅液中添加了硼酸和次亞磷酸鈉,再加上聚氨酯海綿本身就含有氮(N)元素,通過高溫裂解后,元素分析結(jié)果顯示最終的產(chǎn)物碳納米纖維中摻雜了硼(B)、氮(N)、磷(P)等元素。根據(jù)催化劑的TEM圖可以發(fā)現(xiàn)Pt粒子在碳納米纖維上均勻分散,平均粒徑約3.2 nm,這個(gè)粒徑尺度處在最大限度暴露Pt粒子的范圍之內(nèi)。加速穩(wěn)定性試驗(yàn)表明在自制的碳納米纖維上負(fù)載鉑的Pt/CNF催化劑比商業(yè)的Pt/C-JM催化劑具有更高的穩(wěn)定性,在從第500圈到第2000圈的掃描過程中,Pt/CNF催化劑的ECSA只下降了18.3%,而商業(yè)的Pt/C-JM催化劑下降了39.2%;氧還原電催化活性比較也可以證明Pt/CNF比Pt/C-JM催化劑的活性要高,Pt/CNF催化劑比Pt/CJM催化劑的起始還原電位要正30 mV,且Pt/C-JM催化劑的半波電位也比Pt/CNF催化劑的半波電位差了33 mV。因此,本文制備的碳納米纖維具有良好的載體性能,可以很好地應(yīng)用于質(zhì)子交換膜燃料電池。
【關(guān)鍵詞】：質(zhì)子交換膜燃料電池 化學(xué)鍍 泡沫鎳 泡沫銅 碳納米纖維 電催化劑
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-26
• 1.1 質(zhì)子交換膜燃料電池概述12-19
• 1.1.1 燃料電池的研究進(jìn)展12-14
• 1.1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池基本構(gòu)造和工作原理14-15
• 1.1.3 質(zhì)子交換膜燃料電池電氧化和電還原還原反應(yīng)的過程和機(jī)理15-19
• 1.2 質(zhì)子交換膜燃料電池催化劑的概況19-25
• 1.2.1 質(zhì)子交換膜燃料電池催化劑的制備方法19-23
• 1.2.2 質(zhì)子交換膜燃料電池催化劑的研究進(jìn)展23-24
• 1.2.3 質(zhì)子交換膜燃料電池催化劑面臨的問題24-25
• 1.3 本論文的研究背景、意義和內(nèi)容25-26
• 1.3.1 研究背景和意義25
• 1.3.2 研究內(nèi)容25-26
• 第二章 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與表征方法26-34
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料與化學(xué)試劑26-27
• 2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備27-28
• 2.3 實(shí)驗(yàn)方法28-31
• 2.3.1 泡沫金屬的制備工藝28-30
• 2.3.1.1 前處理工藝28-29
• 2.3.1.2 化學(xué)鍍工藝29-30
• 2.3.2 碳納米纖維的制備工藝30
• 2.3.3 催化劑的制備工藝30-31
• 2.3.4 旋轉(zhuǎn)圓盤電極的制備工藝31
• 2.4 催化劑及其載體的表征方法31-34
• 2.4.1 形貌及結(jié)構(gòu)表征31-32
• 2.4.1.1 掃描電子顯微鏡SEM31
• 2.4.1.2 透射電子顯微鏡TEM31
• 2.4.1.3 X射線能譜儀（EDS）31
• 2.4.1.4 X射線衍射儀（XRD）31-32
• 2.4.1.5 全自動比表面和孔隙分析儀（BET）32
• 2.4.1.5 熱重分析儀（TGA）32
• 2.4.1.6 傅里葉紅外變換光譜儀（FT-IR）32
• 2.4.1.7 拉曼光譜儀（Raman spectra）32
• 2.4.2 催化劑的電化學(xué)性能的評價(jià)方法32-34
• 2.4.2.1 循環(huán)伏安法（Cyclic Voltammetry，，CV）32-33
• 2.4.2.2 氧還原電催化反應(yīng)（Oxygen Reduction Reaction, ORR）33
• 2.4.2.3 加速穩(wěn)定性測試（accelerated stability test，AST）33-34
• 第三章 碳納米纖維的制備和表征34-46
• 3.1 引言34
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分34-35
• 3.2.1 泡沫鎳的制備34
• 3.2.2 碳納米纖維的制備34-35
• 3.2.3 碳納米纖維的表征35
• 3.3 結(jié)果與討論35-44
• 3.3.1 實(shí)驗(yàn)流程圖35-36
• 3.3.2 碳納米纖維制備過程的形貌分析36-37
• 3.3.3 不同反應(yīng)條件下生長碳納米纖維的XRD分析37-38
• 3.3.4 不同反應(yīng)條件下生長碳納米纖維的Raman分析38-39
• 3.3.5 不同反應(yīng)條件下生長碳納米纖維的氮?dú)馕摳角�和孔徑分布分析39-41
• 3.3.6 不同反應(yīng)條件下生長的碳納米纖維的形貌分析41-42
• 3.3.7 碳納米纖維的親水性測試42-43
• 3.3.8 碳納米纖維的電化學(xué)性能43-44
• 3.4 本章小結(jié)44-46
• 第四章 改性碳納米纖維及Pt/CNF催化劑的制備與研究46-60
• 4.1 引言46
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分46-47
• 4.2.1 泡沫銅的制備46
• 4.2.2 雜原子摻雜的碳納米纖維材料的制備46
• 4.2.3 Pt/CNF催化劑的制備46-47
• 4.2.4 自制碳納米纖維及Pt/CNF的表征47
• 4.3 結(jié)果與討論47-59
• 4.3.1 泡沫銅氣相生長的碳納米纖維的形貌分析47-49
• 4.3.2 泡沫銅氣相生長的碳納米纖維的氮?dú)馕摳角�分析49-50
• 4.3.3 泡沫銅氣相生長的碳納米纖維的紅外光譜分析50-51
• 4.3.4 泡沫銅氣相生長的碳納米纖維的拉曼光譜分析51-52
• 4.3.5 泡沫銅氣相生長的碳納米纖維和Pt/CNF催化劑的元素分析52-53
• 4.3.6 泡沫銅氣相生長的碳納米纖維和Pt/CNF催化劑的熱重分析53-54
• 4.3.7 泡沫銅氣相生長的碳納米纖維和Pt/CNF催化劑的XRD分析54-55
• 4.3.8 Pt/CNF催化劑的TEM和粒徑分布分析55-56
• 4.3.9 Pt/CNF催化劑的穩(wěn)定性測試分析56-58
• 4.3.10 Pt/CNF催化劑的氧還原催化性能分析58-59
• 4.4 本章小結(jié)59-60
• 結(jié)論60-62
• 參考文獻(xiàn)62-72
• 攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果72-73
• 致謝73-75
• Ⅳ－2答辯委員會對論文的評定意見75

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本文編號：705761