本文關(guān)鍵詞：DMFC用亞微米H-X沸石摻雜Nafion的選擇性機理研究

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【摘要】：直接甲醇燃料電池是燃料電池的一種,由于其具有能量密度高,成本低,組裝簡單,燃料可再生,電源移動方便等優(yōu)點,因此可廣泛應用于日常生活中。例如它可作為便攜式電源,新能源汽車/船只,供電站等,因此對它的研究也正日漸加深。直接甲醇燃料電池的核心部件為電池內(nèi)部的質(zhì)子交換膜。目前主要材料為美國杜邦公司生產(chǎn)的Nafion質(zhì)子交換膜,但是這種質(zhì)子交換膜因存在甲醇滲透率過高以及在高溫/含水量低的情況下質(zhì)子交換膜質(zhì)子導電率低的問題,所以對其進行改性便顯得很有必要。本文中我們以先前對Na-X型沸石和NH_4-X型沸石研究為基礎,深入研究亞微米尺寸H-X型沸石對復合質(zhì)子交換膜的各項性能影響。用來作為摻雜材料以提高復合質(zhì)子交換膜的選擇性。我們用水熱法合成制備出尺寸為30-50 nm,500-700 nm,1-1.5μm的Na-X型沸石,先將其轉(zhuǎn)化為NH_4-X型沸石,然后再轉(zhuǎn)化為H-X型沸石。摻雜不同種類的沸石,通過溶液重鑄法制備出相應的Nafion復合質(zhì)子交換膜。對制備出的沸石材料以及復合質(zhì)子交換膜進行XRD,SEM/EDS,FT-IR,TGA/DSC等分析方法對其表征和分析。同時對復合質(zhì)子交換膜的吸水性,離子交換量進行測試,我們也要完成對質(zhì)子交換膜的甲醇滲透性以及質(zhì)子導電性的測試,最后對質(zhì)子交換膜組裝成單電池用2mol/L的甲醇進行測試。測試結(jié)果表明摻雜沸石后的質(zhì)子交換膜的吸水能力、離子交換容量、甲醇滲透率、質(zhì)子導電率在與純Nafion質(zhì)子交換膜的這些性能相比都有了不同程度的提升。NH_4-X/Nafion復合質(zhì)子交換膜的吸水能力、甲醇滲透率整體上要比H-X/Nafion的復合質(zhì)子交換膜要好,但是離子交換容量和質(zhì)子導電率方面較弱。當沸石的加入量為2.5wt%時其復合質(zhì)子交換膜的選擇性整體上比含量為5wt%的要高,相比于未經(jīng)改性的質(zhì)子交換膜,復合質(zhì)子交換膜的甲醇滲透率下降了一半以上,而且復合質(zhì)子交換膜的選擇性也提高到了8倍左右。在沸石含量為2.5wt%的NH_4-X/Nafion復合質(zhì)子交換膜和H-X/Nafion的復合質(zhì)子交換膜組成的單電池的性能在80℃時是純Nafion質(zhì)子交換膜的兩倍以上,表明了沸石的加入確實提高了DMFC的性能表現(xiàn)。對整體的實驗進行總結(jié)我們得知,選擇性方面在含量為2.5wt%的亞微米尺寸的NH_4-X和H-X兩種沸石要優(yōu)于其他幾種沸石,通過測試發(fā)現(xiàn)所獲得的單電池性能是最好的,其能量密度分別達到了127 mW/cm2和114 mW/cm2。這些結(jié)果表明在單電池測試中復合質(zhì)子交換膜的性能和純Nafion質(zhì)子交換膜相比得到了提升。
【關(guān)鍵詞】：DMFC Nafion NH_4-X沸石 H-X沸石
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TM911.4;TB383.2
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第1章 緒論8-23
• 1.1 課題研究的背景和意義8-10
• 1.2 直接甲醇燃料電池的介紹10-11
• 1.3 質(zhì)子交換膜的重要性及研究進展11-18
• 1.3.1 Nafion質(zhì)子交換膜的介紹11-12
• 1.3.2 Nafion質(zhì)子交換膜的分子結(jié)構(gòu)12-15
• 1.3.3 質(zhì)子傳輸原理15-16
• 1.3.4 甲醇傳輸機理16
• 1.3.5 沸石簡介16-18
• 1.4 國內(nèi)外對Nafion質(zhì)子交換膜的改性研究進展18-22
• 1.4.1 國外研究現(xiàn)狀18-21
• 1.4.2 國內(nèi)研究現(xiàn)狀21-22
• 1.5 課題的研究內(nèi)容22-23
• 第2章 沸石以及復合質(zhì)子交換膜的制備23-32
• 2.1 引言23
• 2.2 實驗儀器設備及材料23
• 2.3 實驗所用原料23-24
• 2.4 Na-X型沸石的制備24-26
• 2.4.1 微米級尺寸Na-X沸石的制備24-25
• 2.4.2 亞微米尺寸Na-X沸石的制備25
• 2.4.3 納米尺寸Na-X沸石的制備25
• 2.4.4 Na-X型沸石轉(zhuǎn)化為NH_4-X型沸石25-26
• 2.4.5 NH_4-X型沸石轉(zhuǎn)化為H-X型沸石26
• 2.5 純Nafion質(zhì)子交換膜和復合膜的制備及處理方法26-27
• 2.5.1 純的Nafion質(zhì)子交換膜的制備26
• 2.5.2 復合膜制備26-27
• 2.5.3 對質(zhì)子交換膜的活化處理27
• 2.6 沸石與Nafion質(zhì)子交換膜的性能測試27-32
• 2.6.1 對沸石的測試與表征27-28
• 2.6.2 對純Nafion膜和復合Nafion質(zhì)子交換膜的各項性能測試及分析28-32
• 第3章 沸石的表征結(jié)果及討論32-48
• 3.1 引言32
• 3.2 Na-X型和NH_4-X型沸石的結(jié)果與討論32-34
• 3.3 H-X型沸石的結(jié)果與討論34-37
• 3.4 沸石的FTIR分析圖譜37-39
• 3.5 SEM結(jié)果與討論39-42
• 3.6 EDS結(jié)果與討論42-43
• 3.7 TGA/DSC結(jié)果與討論43-46
• 3.8 本章小結(jié)46-48
• 第4章 質(zhì)子交換膜的結(jié)果與分析48-65
• 4.1 引言48
• 4.2 純Nafion膜與復合質(zhì)子交換膜的斷面SEM結(jié)果與分析48-50
• 4.3 復合質(zhì)子交換膜的斷面元素分布50-53
• 4.4 復合質(zhì)子交換膜的TGA結(jié)果與分析53-54
• 4.5 質(zhì)子交換膜的吸水率和離子交換量測試結(jié)果與分析54-56
• 4.6 甲醇滲透率和質(zhì)子導電率的測試結(jié)果與分析56-59
• 4.7 直接甲醇燃料電池性能測試59-63
• 4.8 本章小結(jié)63-65
• 結(jié)論65-66
• 參考文獻66-72
• 致謝72

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