氧化鐵高溫煤氣脫硫劑再生動(dòng)力學(xué)研究
發(fā)布時(shí)間:2017-06-06 11:04
本文關(guān)鍵詞:氧化鐵高溫煤氣脫硫劑再生動(dòng)力學(xué)研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:隨著我國社會(huì)經(jīng)濟(jì)的日益發(fā)展,能源已經(jīng)成為國民經(jīng)濟(jì)發(fā)展的支柱。煤炭在我國一次消費(fèi)能源中更是占據(jù)首位。但是,煤的開采和直接燃燒已經(jīng)造成了非常嚴(yán)重的生態(tài)和環(huán)境污染問題。隨著我國煤炭資源的不斷開發(fā)與利用,低階煤將成為我國未來煤炭資源的主要利用類型。因此,煤炭資源特別是低階煤的潔凈轉(zhuǎn)化與利用對(duì)我國國民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展以及環(huán)境保護(hù)有著至關(guān)重要的意義。至今研究與開發(fā)的煤炭潔凈轉(zhuǎn)化利用技術(shù),如IGCC(整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電),FC(燃料電池發(fā)電),CPG(煤基多聯(lián)產(chǎn))等由于具有熱效率高,污染低等優(yōu)點(diǎn)。硫化物的脫除在上述先進(jìn)的煤炭轉(zhuǎn)化利用技術(shù)中至關(guān)重要,而中高溫脫硫技術(shù)成為上述潔凈轉(zhuǎn)化技術(shù)的重要環(huán)節(jié)。為適應(yīng)工業(yè)應(yīng)用的需求,高溫煤氣脫硫劑必須同時(shí)具備良好的脫硫性能及再生性能。本論文采用沉淀法制備出Fe2O3金屬氧化物作為高溫煤氣脫硫劑,然后分別在熱重(TG)和固定床反應(yīng)器上進(jìn)行三種不同氣氛(O2、SO2、O2-SO2)下氧化鐵脫硫劑的再生動(dòng)力學(xué)研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:①O2氣氛下再生時(shí),硫化樣FeS與氧氣的反應(yīng)產(chǎn)物主要為Fe2O3和SO2。依據(jù)氣固相非催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型(等效粒子模型),在熱天平與固定床裝置上,氧化鐵脫硫劑的再生反應(yīng)速率對(duì)氧氣濃度是一級(jí)反應(yīng),氧化鐵脫硫劑的再生過程存在動(dòng)力學(xué)控制步驟的轉(zhuǎn)移,再生的起始階段受化學(xué)反應(yīng)控制,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,再生過程受內(nèi)擴(kuò)散控制,獲得動(dòng)力學(xué)參數(shù)分別為:化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)的指前因子kso為0.166m/s,化學(xué)反應(yīng)活化能E。為50.77kJ/mol,內(nèi)擴(kuò)散有效系數(shù)的指前子Deo為1.06×10-4 m2/s,擴(kuò)散活化能Ep為26.47kJ/mol;化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)的指前因子kso為0.572m/s,化學(xué)反應(yīng)活化能Ea為41.09kJ/mol;內(nèi)擴(kuò)散有效系數(shù)的指前因子Deo為1.77×10-2m2/s,擴(kuò)散活化能Ep為23.94kJ/mol。②SO2氣氛下再生,硫化樣FeS與二氧化硫的再生產(chǎn)物主要為Fe304和單質(zhì)S。依據(jù)氣固相非催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型(等效粒子模型),在熱天平與固定床裝置上,氧化鐵脫硫劑的再生反應(yīng)速率對(duì)二氧化硫濃度是一級(jí)反應(yīng),氧化鐵脫硫劑的再生過程存在動(dòng)力學(xué)控制步驟的轉(zhuǎn)移,再生的起始階段受化學(xué)反應(yīng)控制,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,再生過程受內(nèi)擴(kuò)散控制,獲得動(dòng)力學(xué)參數(shù)分別為:化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)的指前因子kso為0.0063m/s,化學(xué)反應(yīng)活化能Ea為145.31kJ/mol,內(nèi)擴(kuò)散有效系數(shù)的指前因子Deo為4.38×10-3m2/s,擴(kuò)散活化能Ep為50.73kJ/mol;化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)的指前因kso為0.022m/s,化學(xué)反應(yīng)活化能Ea為122.32 kJ/mol,內(nèi)擴(kuò)散有效系數(shù)的指前因子Deo為5.6×10-3m2/s,擴(kuò)散活化能Ep為39.32kJ/mol。③在S02-O2協(xié)同氣氛下再生時(shí),再生產(chǎn)物為:三氧化二鐵、四氧化三鐵、二氧化硫與單質(zhì)硫。在相同的實(shí)驗(yàn)條件下,協(xié)同氣氛再生所用時(shí)間明顯短于單氣氛下再生,即協(xié)同氣氛更有利于再生。通過比較,在三組配比濃度中,2.0%(02)-33.25%(S02)的協(xié)同再生效果最好,2.0%(O2)-33.25%(SO2)的失重量遠(yuǎn)高于單氣氛氧氣2.0%與二氧化硫33.25%失重量
【關(guān)鍵詞】:
【學(xué)位授予單位】:太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:TQ546.5
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本文編號(hào):426151
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