基于水滑石前驅體和助催化劑作用提升鎳催化劑的活性
發(fā)布時間:2021-08-26 11:19
在本文中,以鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復合材料作為前驅體,通過在惰性氣氛下高溫熱解前驅體的方法制備了一系列鎳鐵合金納米復合材料。以鎳鐵合金為研究對象對所制備鎳鐵合金納米復合材料催化劑用于氨硼烷水解方面進行了一系列的研究。本文合成了氮摻雜碳包覆的鎳鐵合金納米顆粒生長在石墨烯納米片上結構的催化劑。合成過程是通過多巴胺在堿性條件下自聚合和水熱法制備了鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復合材料前驅體。在水熱反應的過程中,由于尿素水解使水溶液成為堿性,鎳和鐵離子在溶液中沉淀。然后通過抽濾、凍干步驟收集,得到了鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復合前驅體。在高溫熱解過程中石墨烯和多巴胺中的碳作為還原劑將鎳鐵雙氫氧化物-石墨烯復合前驅體還原來制備具有高分散性的鎳鐵合金納米顆粒,其中多巴胺在熱解過程中形成氮摻雜碳殼。通過調節(jié)加入鎳鹽和鐵鹽的量制備一系列不同比例的鎳鐵合金納米材料,對合成的一系列鎳鐵合金納米材料進行相應的表征測試和催化氨硼烷水解性能測試。結果表明在鎳催化劑中加入一定量的鐵能夠有效的提高鎳的催化活性,原因是由于鐵在鎳中的摻雜能優(yōu)化鎳的電子結構。同時當鐵含量優(yōu)化后合成的鎳鐵合金催化劑對氨硼烷產氫具有較高的活性;诿芏...
【文章來源】:鄭州大學河南省 211工程院校
【文章頁數】:76 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
LDHs在多相催化領域中的應用
1緒論4由于科研工作者對LDHs研究的不斷深入探究,LDHs在未來將會延伸至更為廣泛的領域,成為具有較高研究價值和較多應用的一類新型材料[22-24]。圖1.1LDHs在多相催化領域中的應用。Fig1.1GeneraloverviewofthewaysinwhichLDHscanbeemployedintheheterogeneouscatalysisfield.1.3.2LDHs的結構LDHs由二價、三價金屬陽離子層和層間的陰離子組成(圖1.2)[25]。其組成通式一般為:[M2+1-xM3+x(OH)2]z+(An)z/n·mH2O(通常M2+=Ca2+,Mg2+,Mn2+,Fe2+,Co2+,Ni2+,Cu2+,Zn2+,M3+=Al3+,Ga3+,Fe3+),其中M2+表示為層板上的二價金屬陽離子和M3+表示為三價金屬陽離子,而A-指的是層間區(qū)域內的陰離子,可以用來平衡電荷。具體是因為較低價態(tài)的金屬離子在一定條件下能夠被高價金屬離子所取代,從而使得層板帶上了正電荷,這些正電荷能被位于帶負電荷的層間陰離子平衡,顯示電中性。圖1.2(a)LDH的多面體結構,陰離子和水在層間區(qū)域存在。(b)側視圖和(c)俯視圖。
1緒論6的斷裂和金屬-金屬鍵的形成可以來制備金屬納米顆粒。使用單一的前驅體會形成強大的金屬-載體相互作用,這會增加催化劑的穩(wěn)定性。在負載型雙金屬催化劑中產生的幾何效應和電子效應可以導致它們與單個組分金屬催化劑相比具有顯著改善的催化性能[31-32]。圖1.3ZnAl-LDH納米片合成路線示意圖。Fig1.3SchematicshowingtheformationofZnAl-LDHnanosheets1.4石墨烯1.4.1石墨烯概述由于碳材料具有獨特的物理性質和以多樣的形態(tài)存在著,因此一直是科學研究工作的重要領域之一。金剛石和石墨都是以碳原子組成的,是同素異形體,主要不同是因為碳原子之間的雜化方式,具體是:當每個碳原子與其周圍的碳原子以sp3雜化時,會形成金剛石結構;當碳原子發(fā)生sp2雜化則通常在石墨和一些烷烴中存在。通過對金剛石的三維和石墨的二維軌道進行研究,使人們推測碳或許還有其他的存在形式還尚未被發(fā)現。隨后富勒烯、碳納米管和卡賓碳逐漸被發(fā)現,驗證了了科學工作者的推測。2004年英國物理學家Geim等人首次制備了石墨烯材料。石墨烯在過去十年左右的時間里發(fā)展非常迅速,并且得到了許多應用,成為最有可能改變人們生活的材料之一。石墨烯是目前世界上公認的強度最高的一種新興材料。眾所周知,石墨烯中碳原子的雜化方式是sp2雜化,結構為典型的緊密堆積的二維蜂窩,并且厚度也只有單個碳原子。同時通過對石墨烯進行微觀上的觀察發(fā)現,石墨烯中具有大量的六邊形結構,這種結構的原因是由于碳原子的sp2雜化導致的。此外,石墨烯結構比較穩(wěn)定,當受到
本文編號:3364146
【文章來源】:鄭州大學河南省 211工程院校
【文章頁數】:76 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
LDHs在多相催化領域中的應用
1緒論4由于科研工作者對LDHs研究的不斷深入探究,LDHs在未來將會延伸至更為廣泛的領域,成為具有較高研究價值和較多應用的一類新型材料[22-24]。圖1.1LDHs在多相催化領域中的應用。Fig1.1GeneraloverviewofthewaysinwhichLDHscanbeemployedintheheterogeneouscatalysisfield.1.3.2LDHs的結構LDHs由二價、三價金屬陽離子層和層間的陰離子組成(圖1.2)[25]。其組成通式一般為:[M2+1-xM3+x(OH)2]z+(An)z/n·mH2O(通常M2+=Ca2+,Mg2+,Mn2+,Fe2+,Co2+,Ni2+,Cu2+,Zn2+,M3+=Al3+,Ga3+,Fe3+),其中M2+表示為層板上的二價金屬陽離子和M3+表示為三價金屬陽離子,而A-指的是層間區(qū)域內的陰離子,可以用來平衡電荷。具體是因為較低價態(tài)的金屬離子在一定條件下能夠被高價金屬離子所取代,從而使得層板帶上了正電荷,這些正電荷能被位于帶負電荷的層間陰離子平衡,顯示電中性。圖1.2(a)LDH的多面體結構,陰離子和水在層間區(qū)域存在。(b)側視圖和(c)俯視圖。
1緒論6的斷裂和金屬-金屬鍵的形成可以來制備金屬納米顆粒。使用單一的前驅體會形成強大的金屬-載體相互作用,這會增加催化劑的穩(wěn)定性。在負載型雙金屬催化劑中產生的幾何效應和電子效應可以導致它們與單個組分金屬催化劑相比具有顯著改善的催化性能[31-32]。圖1.3ZnAl-LDH納米片合成路線示意圖。Fig1.3SchematicshowingtheformationofZnAl-LDHnanosheets1.4石墨烯1.4.1石墨烯概述由于碳材料具有獨特的物理性質和以多樣的形態(tài)存在著,因此一直是科學研究工作的重要領域之一。金剛石和石墨都是以碳原子組成的,是同素異形體,主要不同是因為碳原子之間的雜化方式,具體是:當每個碳原子與其周圍的碳原子以sp3雜化時,會形成金剛石結構;當碳原子發(fā)生sp2雜化則通常在石墨和一些烷烴中存在。通過對金剛石的三維和石墨的二維軌道進行研究,使人們推測碳或許還有其他的存在形式還尚未被發(fā)現。隨后富勒烯、碳納米管和卡賓碳逐漸被發(fā)現,驗證了了科學工作者的推測。2004年英國物理學家Geim等人首次制備了石墨烯材料。石墨烯在過去十年左右的時間里發(fā)展非常迅速,并且得到了許多應用,成為最有可能改變人們生活的材料之一。石墨烯是目前世界上公認的強度最高的一種新興材料。眾所周知,石墨烯中碳原子的雜化方式是sp2雜化,結構為典型的緊密堆積的二維蜂窩,并且厚度也只有單個碳原子。同時通過對石墨烯進行微觀上的觀察發(fā)現,石墨烯中具有大量的六邊形結構,這種結構的原因是由于碳原子的sp2雜化導致的。此外,石墨烯結構比較穩(wěn)定,當受到
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