碳量子點是具有良好分散性的球形熒光碳納米材料。在廣泛的可見光和近紅外光范圍內,碳量子點通過單光子和雙光子吸收可實現(xiàn)強的熒光及上轉換發(fā)射的轉化,并且可以作為電子給體或受體產生光致電荷轉移。因此,在生物檢測,光伏器件以及催化領域有重要的應用價值。碳量子點的尺寸和形貌控制對其性能和應用非常重要。另外,單獨的碳量子點作為光催化劑,催化效率比較低,這使得碳量子點復合催化劑成為一種趨勢。而半導體催化劑二氧化鈦,由于其價格低廉,化學穩(wěn)定性高和對太陽光利用的可能性引人注目。納米貴金屬由于其等離子共振效應在可見光區(qū)表現(xiàn)出強烈的吸收,受到了廣泛的關注。本論文中主要討論碳量子點的合成及功能化、碳量子點與二氧化鈦或銀納米粒子的復合光催化劑的制備和性能,另外探討了其光催化機理。具體工作包括以下幾部分:(1)以抗壞血酸為碳源,采用反相微乳液的方法合成熒光碳量子點。通過紫外-可見(UV-Vis)、紅外(IR)和熒光(PL)測試了其光學性質。所制備的碳量子點具有激發(fā)波長依賴性,且表面含有很多含氧基團,如OH,C=O,C-O-C等,具有石墨碳結構。調整水和表面活性劑的摩爾比(w)可以獲得不同粒徑大小的碳量子點,分別為1.92 nm,2.86 nm,3.72 nm到4.94 nm。隨著w的增大,碳量子點的粒徑增加,粒徑的分散性變大。十六胺修飾碳量子點可極大的提高熒光量子產率。激發(fā)波長為360 nm時,熒光量子產率可以達到47%。另外討論了不同的表面活性劑和不同碳源的影響。(2)以乙二醇為碳源,利用水熱反應釜法合成的碳量子點,粒徑約3.5 nm。利用氨基和氯基對合成的碳量子點進行修飾,可使得碳量子點的含氧基團減少,紅外譜圖中出現(xiàn)C-N,C-Cl的伸縮振動。修飾后的碳量子點熒光強度增加,最佳激發(fā)峰和發(fā)射峰發(fā)生紅移,并且吸收峰向可見光區(qū)移動。但是單一的碳量子點的催化降解能力比較低�；诖�,設計復合光催化劑利用可見光降解有機染料。最后討論了碳量子點光致發(fā)光機理和表面修飾增強碳量子點強度的機理。(3)利用水熱法合成的碳量子點設計制備二氧化鈦/碳量子點復合光催化劑。利用可見光催化降解染料亞甲基藍。二氧化鈦能夠使碳量子點的熒光猝滅,復合光催化劑的吸收譜向可見光區(qū)移動。乙二胺修飾的碳量子點能夠高效降解亞甲基藍,解釋該光催化劑具有高效活性的原因。水熱法制備的二氧化鈦顆粒粒徑小,且以銳鈦礦為主,同時含有少量的金紅石結構,與碳量子點復合,降解能力更強。水熱法原位合成的碳量子點和二氧化鈦復合粒子的晶體結構主要為金紅石型。CQDs與TiCl3的比為3:5制備的復合結構時催化降解能力最強。(4)利用乙二醇和水熱法合成的碳量子點制備銀納米粒子以及銀/碳量子點復合催化劑。采用機械方法制備的復合催化劑,Ag與CQDs以1比2進行復合時,催化效率最高。利用碳量子點表面的羥基基團的還原性還原銀離子,原位合成CQDs/Ag,能夠獲得更加穩(wěn)定的復合催化劑。碳量子點和乙二醇以4比1混合制備CQDs/Ag的催化能力高于單獨的碳量子點還原制備的復合催化劑的催化能力,更高于機械復合制備的Ag/CQDs。銀在可見光照射下由于表面等離子共振作用產生電子,這些電子在復合物界面形成肖特基缺陷促進催化降解的進行。將氯修飾的碳量子點與銀納米粒子復合,催化活性增強,能夠降解難于降解的甲基橙�？梢姽庹丈�12分鐘后,50 m L,50 mg/L的甲基橙完全被降解。該復合物可以作為可見光下降解甲基橙的高效催化劑。
【學位單位】：中北大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2015
【中圖分類】：TQ127.11

【引證文獻】

相關碩士學位論文 前3條

1 趙亞雄;生物質碳材料的制備及在染料廢水處理中的應用[D];寧夏大學;2017年

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本文編號：2816671