發(fā)布時(shí)間：2020-05-09 17:16

【摘要】：工業(yè)上含氨尾氣的大量排放,造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染和資源浪費(fèi)。傳統(tǒng)脫氨工藝如水洗法和酸洗法存在著能耗高、資源浪費(fèi)和易引發(fā)二次污染等局限性。離子液體以其極低揮發(fā)性、高溶解性和結(jié)構(gòu)可設(shè)計(jì)等特點(diǎn),在氨氣分離領(lǐng)域展現(xiàn)了很好的應(yīng)用前景。目前,文獻(xiàn)報(bào)道的大多是采用常離子液體吸收NH3,存在吸收容量低、選擇性差、溶劑循環(huán)量大等問題。為進(jìn)一步提高離子液體對(duì)NH3吸收性能,本課題設(shè)計(jì)合成出了 一系列金屬配合物離子液體及其負(fù)載材料,并對(duì)其不同條件下吸收/吸附量、選擇性和循環(huán)性,以及吸收/吸附機(jī)理進(jìn)行了研究,為新一代離子液體法氣體分離技術(shù)提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。本論文的主要研究?jī)?nèi)容及成果如下:采用直接合成法合成了一系列含金屬配合物陰離子的功能離子液體,通過核磁共振法、傅立葉紅外光譜法、元素分析等對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,測(cè)定了其物性數(shù)據(jù)如熱分解溫度(Td)、熔點(diǎn)(Tm)、密度(ρ)、粘度(η)和含水量等。通過重量法測(cè)定了金屬離子液體在不同溫度和壓力下對(duì)NH3的吸收性能,與常規(guī)離子液體對(duì)比,金屬絡(luò)合陰離子的引入可大幅提高NH3吸收量,其中[Bmim]2[NiC14]和[Bmim]2[CuC14]的吸收量最大,分別為0.195 gNH3·gIL-1(343.15 K,0.1 MPa)和 0.172 gNH3· gIL-1(303.15 K,0.1 MPa)。通過五次循環(huán)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)[Bmim]2[SnC14]具有非常好的再生性,其他金屬離子液體解吸較困難。通過對(duì)比吸收前后金屬離子液體的紅外譜圖和量化計(jì)算,發(fā)現(xiàn)[Bmim]2[CuC14]與NH3之間發(fā)生了絡(luò)合反應(yīng),而[Bmim]2[SnC14]與NH3之間則存在較強(qiáng)的氫鍵作用。針對(duì)金屬離子液體粘度高的問題,通過浸漬蒸發(fā)法制備了硅膠負(fù)載型金屬離子液體材料,通過紅外光譜、BET和熱重等手段對(duì)固載材料進(jìn)行了表征。通過重量法考察了不同溫度、分壓和負(fù)載量條件下對(duì)離子液體負(fù)載材料的吸附性能的影響及其循環(huán)再生性能。研究表明,金屬離子液體浸漬在硅膠上可以增大其與NH3的接觸面積,提高吸附速率,同時(shí)提高硅膠對(duì)NH3吸附量,且隨離子液體負(fù)載量的增加而增加。在負(fù)載量達(dá)50 wt%時(shí),吸附量可達(dá)到99.53 mgNH3·gIL-1。離子液體負(fù)載材料吸附量的增加主要?dú)w因于金屬離子液體與NH3之間的化學(xué)絡(luò)合作用和氫鍵作用。本課題的研究為開發(fā)高效的NH3分離技術(shù)提供了新思路。
【圖文】：

圖１－１現(xiàn)有ｎｈ３分離技術(shù)分類逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｔｙｐｅｓ邋ｏｆ邋ｃｕｒｒｅｎｔ邋ＮＨ？邋ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ邋ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ逡逑３逡逑

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【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ113.2

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2656473