【摘要】：質(zhì)子交換膜作為燃料電池的核心部件之一,主要起到傳導(dǎo)質(zhì)子和分隔燃料與氧化劑反應(yīng)的雙重作用;Nafion膜作為現(xiàn)今最為普遍和商業(yè)化的電池隔膜,它具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性和質(zhì)子電導(dǎo)率,但是其價(jià)格昂貴、燃料滲透嚴(yán)重;高溫低濕度下易于失水,質(zhì)子電導(dǎo)率因此迅速降低,難以滿足多變的電池運(yùn)行環(huán)境�；腔勖衙淹�(SPEEK)作為一種非氟磺酸材料,具有價(jià)格低廉、燃料滲透低和機(jī)械性優(yōu)良等特點(diǎn)成為Nafion膜理想替代品,然而其質(zhì)子電導(dǎo)率相較其他相同磺化度材料依然較低,難以滿足運(yùn)行需要;磷鎢酸(HPW)作為一種酸度高、親水性優(yōu)異的無(wú)機(jī)酸可用于改性SPEEK以提高其質(zhì)子電導(dǎo)率。由于HPW易溶于水,隨水分子流失嚴(yán)重;為了提高SPEEK質(zhì)子電導(dǎo)率同時(shí)有效的抑制HPW的流失,對(duì)HNTs進(jìn)行改性制備SPEEK/mHNTs/HPW復(fù)合質(zhì)子交換膜,由于mHNTs中存在堿性咪唑基團(tuán)可以與HPW形成酸堿對(duì)的相互作用,進(jìn)而固定HPW抑制其隨水流失;當(dāng)HPW添加到40.5%時(shí),復(fù)合質(zhì)子交換膜的電導(dǎo)率提升109%,活化能降低54%;有效的改善了 SPEEK內(nèi)的質(zhì)子傳導(dǎo)環(huán)境,同時(shí),在室溫下500h的穩(wěn)定性測(cè)試顯示SPEEK/mHNTs/HPW復(fù)合膜的質(zhì)子電導(dǎo)率沒(méi)有出現(xiàn)明顯的降低。進(jìn)行對(duì)比試驗(yàn)時(shí)發(fā)現(xiàn),由于DHNTs含有堿性氨基的聚多巴胺,因此也可以起到固定HPW效果。與純SPEEK比較,SPEEK/DHNTs/HPW復(fù)合膜的質(zhì)子電導(dǎo)率最高可以提升300%,且在室溫下500h的穩(wěn)定性測(cè)試中,復(fù)合膜質(zhì)子電導(dǎo)率并未出現(xiàn)明顯的降低;在40℃、500h的穩(wěn)定性測(cè)試中,雖說(shuō)質(zhì)子電導(dǎo)率有所下降,但與SPEEK/HNTs/HPW和SPEEK/HPW相比較,其HPW的固定效果明顯。為了更加有效的削弱復(fù)合膜不穩(wěn)定性現(xiàn)象,提高質(zhì)子交換膜的運(yùn)行可靠性,從而提出接枝含有膦酸基團(tuán)的阿侖膦酸以及苯基膦酸(PPA),形成的PHNTs以及PPA-HNTs雖然能有效的接枝膦酸基團(tuán),然而復(fù)合質(zhì)子交換膜的電導(dǎo)率卻并未有所提高,這可能是因?yàn)殪⑺峄鶊F(tuán)中的H+在發(fā)生邁克爾加成反應(yīng)時(shí)被消耗,減少了可傳導(dǎo)質(zhì)子的數(shù)量。
【圖文】：

膜作為電解質(zhì)，電極反應(yīng)原理和其他酸性燃料電池類似，以純氫或重整氣氣或純氧作為氧化劑。具有能量密度大、工作溫度低、環(huán)境污染小以及啟點(diǎn)［９１。逡逑質(zhì)子交換膜燃料電池運(yùn)行原理逡逑子交換膜燃料電池主要是以全氟磺酸型固體聚合物作為電解質(zhì)，柏／炭或怕－化劑，氫氣或重整氣作為燃料通向電池陽(yáng)極，空氣或純氧作為氧化劑通向電極反應(yīng)如下：逡逑極（負(fù)極）：Ｈ２—２Ｈ＋＋２ｅ－逡逑極（正極）：ｌ／２０２＋２Ｈ＋＋２ｅ——Ｈ２０逡逑池總反應(yīng)：Ｈ２＋ｌ／２０２—Ｈ２０逡逑圖１－１所示，氫氣在陽(yáng)極鉑催化的條件下被氧化，失去２個(gè)電子形成帶正電子），質(zhì)子經(jīng)質(zhì)子交換膜到達(dá)陰極，電子從外路到達(dá)陰極形成電流；與此氧原子在催化劑的作用下得到電子并與質(zhì)子結(jié)合形成水分子；同時(shí)，將此量隨著水分子帶出電池組件。逡逑－

質(zhì)了交換膜的性能將直接影響到燃料電池的使用壽命，因此質(zhì)了交換膜一般足高質(zhì)了邋？傳導(dǎo)能力、良好的化學(xué)和機(jī)械穩(wěn)定性、較低的氣體滲透性、較低的外，還應(yīng)具備成木廉價(jià)、易于大規(guī)模商業(yè)化制備等特點(diǎn)［１（＞］。逡逑質(zhì)Ｔ交換膜按照含氟量可分為全氟磺酸質(zhì)了交換膜、部分含氟和無(wú)氟質(zhì)了交（１）全氟磺酸質(zhì)子交換膜的應(yīng)用最廣泛，主要是以碳氟作為主璉，側(cè)鏈?zhǔn)浅傻墓簿畚�。美�?guó)杜邦公司生產(chǎn)的Ｎａｆｉｏｎ、陶氏化學(xué)生產(chǎn)的Ｄｏｗ、日本旭化ｌｅｍｉｏｎ和Ａｃｉｐｌｅｘ膜以及山東東岳生產(chǎn)的全氟磺酸膜市場(chǎng)應(yīng)用最為廣泛，如圖１邋－２氟磺酸質(zhì)＇丫－交換膜的結(jié)構(gòu)。以Ｎａｆｉｏｎ為例，Ｎａｆｉｏｎ膜的制備首先通過(guò)四Ｅ乙烯，之后再與Ｎａ２Ｃ０３進(jìn)行聚合，從而得到全氟磺酰氟烯醚單體，該單體再與四，共聚物水解用Ｈ＋置換Ｎａ＋，以此獲得Ｎａｆｉｏｎ膜系列。如圖１－２所示其中，Ｎａｆｉｏｍ＞ｌ，邋ｎ＝２，ｘ＝５？１３．５，ｙ＝ｌ０００；邋ＤＯＷ膜：ｍ＝０，ｎ＝２，ｘ＝３．６￣１０；邋Ｆｌｅｍｉｏｎ膜：，ｎ＝ｌ？５：邋Ａｃｉｐｌｅｘ膜：ｍ＝0ＢｊＤ，，ｎ＝２？５，邋ｘ＝１．４￣１．５。逡逑全氟磺酸質(zhì)子交換膜雖然應(yīng)用廣泛，但是因其生產(chǎn)工藝復(fù)雜，使用的氟化物使、高溫低濕度卜質(zhì)子電導(dǎo)率降低嚴(yán)重、機(jī)械忡能小能滿足多變的運(yùn)行環(huán)境、薄環(huán)境造成危害等問(wèn)題都成為人們繼續(xù)開(kāi)展研究的動(dòng)力。逡逑－——逡逑
【學(xué)位授予單位】：華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TM911.4

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本文編號(hào)：2598883