本文關(guān)鍵詞：針鐵礦—石墨烯復(fù)合體表面修飾介孔載體光芬頓催化劑的制備及其催化降解苯酚廢水的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：光源輔助芬頓反應(yīng),即光芬頓反應(yīng)體系,可以增強(qiáng)對(duì)有機(jī)污染物的去除效果,拓寬pH適用范圍。作為優(yōu)良的光電材料,將石墨烯摻雜于多孔載體催化劑中可以最大限度發(fā)揮其在載體界面加快光電轉(zhuǎn)化和電子傳輸?shù)闹呋饔靡约胺稚⒋呋钚粤Ｗ?促進(jìn)并加快催化反應(yīng)的進(jìn)行,從而提高光芬頓反應(yīng)的催化效能。本文采用亞鐵離子誘導(dǎo)自組裝技術(shù)制備基于α-FeOOH-石墨烯一介孔載體(Al-MCM-41、MCM-41和γ-Al2O3)三者結(jié)合的復(fù)合型催化材料,并應(yīng)用于氙燈模擬目光/H2O2體系聯(lián)合降解苯酚廢水的研究。主要結(jié)果如下：在亞鐵離子誘導(dǎo)自組裝過(guò)程中,亞鐵離子誘導(dǎo)還原氧化石墨烯,自身被氧化生成α-FeOOH附著于被還原的石墨烯表面,生成的復(fù)合體gh/α-Fe OOH分布均勻并表面修飾于介孔載體表層結(jié)構(gòu)中。通過(guò)對(duì)復(fù)合體gh/α-Fe00H表面修飾的不同載體催化劑結(jié)構(gòu)特征和催化效能進(jìn)行綜合分析與評(píng)價(jià),基于載體Al-MCM-41得到的gh/α-FeOOH-Al-MCM催化效能優(yōu)于另兩種載體催化劑。gh/α-FeOOH-Al-MCM組合元素優(yōu)化參數(shù)為：2g Al-MCM-41,30mlGO (7.75mg·mL-1)和5%wt Fe2+用量,GO/Fe2+質(zhì)量比2.33。相比暗芬頓反應(yīng)體系,氙燈模擬日光的輔助增強(qiáng)了gh/α-FeOOH-Al-MCM對(duì)苯酚廢水的降解去除效果,縮短了降解反應(yīng)時(shí)間,拓寬了pH有效適用范圍,充分發(fā)揮了gh/a-FeOOH-Al-MCM組合結(jié)構(gòu)中a-FeOOH-石墨烯Al-MCM-41三者的協(xié)同增強(qiáng)作用,連續(xù)進(jìn)行5次降解實(shí)驗(yàn)仍能保持較好的催化降解效果。Mn2+/Fe2+和Ce2+/Fe2+:二元改性催化材料的降解效果不如gh/a-FeOOH-Al-MCM。gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬頓反應(yīng)體系pH有效適用范圍為4-9,催化劑和雙氧水最佳用量分別為0.Smg·L-1和 10mM。氙燈模擬日光條件下gh/a-FeOOH-Al-MCM反應(yīng)體系的催化效果優(yōu)于真實(shí)日光、濾波片模擬可見(jiàn)光以及暗室條件,略低于汞燈模擬紫外光條件。gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬頓反應(yīng)體系以異相光芬頓降解反應(yīng)為主要貢獻(xiàn)作用。水體中陰離子(Cl-、SO42-、NO3-、HCO3-、HPO43-)、小分子有機(jī)酸(C6H8O7、H2C2O4、 C4H6O6)和天然有機(jī)物(HA口FA)對(duì)gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬頓反應(yīng)體系的催化效能均有不同程度的削弱作用。氙燈模擬日光的輔助加快了gh/a-FeOOH-Al-MCM光芬頓反應(yīng)過(guò)程中氧化自由基的生成速率,除生成羥基自由基·OH,還產(chǎn)生其他氧化自由基(如·02)。
【關(guān)鍵詞】：光芬頓反應(yīng) 石墨烯 針鐵礦 亞鐵離子誘導(dǎo)自組裝 苯酚
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TQ426;X784
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 緒論16-28
• 1.1 課題研究背景16-18
• 1.1.1 煤化工污水處理現(xiàn)狀16-17
• 1.1.2 芬頓技術(shù)的發(fā)展與挑戰(zhàn)17-18
• 1.2 光芬頓技術(shù)研究進(jìn)展18-24
• 1.2.1 均相光芬頓氧化技術(shù)18-21
• 1.2.2 異相光芬頓氧化技術(shù)21-24
• 1.3 基于石墨烯催化材料概述24-26
• 1.3.1 氧化石墨烯還原處理技術(shù)25
• 1.3.2 鐵基石墨烯復(fù)合催化材料25-26
• 1.3.3 石墨烯-載體復(fù)合催化材料26
• 1.4 論文研究目的及內(nèi)容26-28
• 第二章 實(shí)驗(yàn)研究與方法28-36
• 2.1 實(shí)驗(yàn)器材28-29
• 2.1.1 試劑28
• 2.1.2 儀器28-29
• 2.2 催化劑的制備方法29-31
• 2.2.1 催化劑的制備原理29-30
• 2.2.2 催化劑的制備步驟30-31
• 2.2.3 對(duì)照組實(shí)驗(yàn)催化材料制備31
• 2.3 實(shí)驗(yàn)方法31-33
• 2.3.1 實(shí)驗(yàn)用光源的設(shè)計(jì)31-32
• 2.3.2 光芬頓降解實(shí)驗(yàn)裝置32
• 2.3.3 光芬頓反應(yīng)降解苯酚實(shí)驗(yàn)32-33
• 2.3.4 光芬頓催化劑的優(yōu)化與效能研究33
• 2.4 分析方法33-36
• 2.4.1 催化劑表征方法33
• 2.4.2 苯酚濃度、COD和TOC測(cè)定33-34
• 2.4.3 鐵離子和H_2O_2測(cè)定34
• 2.4.4 紫外光譜掃描34
• 2.4.5 降解實(shí)驗(yàn)其他參數(shù)測(cè)定34-36
• 第三章 催化劑的表征36-46
• 3.1 SEM&TEM電鏡分析36-38
• 3.2 XRD分析38-39
• 3.3 XPS分析39-41
• 3.4 FTIR光譜分析41
• 3.5 Raman光譜分析41-42
• 3.6 UV-Vis DRS光譜分析42
• 3.7 N_2-TGA與H_2-TPR數(shù)據(jù)分析42-44
• 3.8 BET&BJH分析44-45
• 3.9 本章小結(jié)45-46
• 第四章 光芬頓催化劑的優(yōu)化與催化效能評(píng)價(jià)46-64
• 4.1 gh/α-FeOOH負(fù)載型催化劑的優(yōu)化46-53
• 4.1.1 不同載體催化劑的效能比較46-48
• 4.1.2 光芬頓與暗芬頓體系效能比較48-49
• 4.1.3 gh/α-FeOOH負(fù)載型催化劑光芬頓體系能耗計(jì)算49
• 4.1.4 gh/α-FeOOH負(fù)載型催化劑反應(yīng)活化能計(jì)算49-50
• 4.1.5 H_2O_2消耗和鐵離子溶出比較50-52
• 4.1.6 紫外光譜分析52-53
• 4.2 催化劑組合元素的優(yōu)化53-56
• 4.2.1 GO溶液用量?jī)?yōu)化53-54
• 4.2.2 Fe~(2+)試劑用量?jī)?yōu)化54-55
• 4.2.3 GO/Fe~(2+)比例優(yōu)化55-56
• 4.3 催化劑組合要素協(xié)同增強(qiáng)作用的考察56-59
• 4.3.1 鐵氧化物晶型對(duì)催化劑效能的影響56-57
• 4.3.2 石墨烯對(duì)催化劑效能的影響57
• 4.3.3 元素組合方式對(duì)催化劑效能的影響57-59
• 4.4 鐵溶出均相光降解作用的影響59-60
• 4.5 二元金屬改性材料催化性能的考察60-62
• 4.6 催化劑效能穩(wěn)定性的測(cè)試62-63
• 4.7 本章小結(jié)63-64
• 第五章 光芬頓催化降解反應(yīng)體系影響因素的研究64-82
• 5.1 水體pH條件的影響64-65
• 5.2 催化劑和雙氧水投加量的影響65-67
• 5.2.1 催化劑用量的影響65-66
• 5.2.2 雙氧水用量的影響66-67
• 5.2.3 Cata/H_2O_2比例的優(yōu)化67
• 5.3 不同苯酚初始濃度的影響67-68
• 5.4 不同光源條件的影響68-71
• 5.5 不同陰離子的影響71-74
• 5.6 小分子有機(jī)酸和天然有機(jī)物的影響74-77
• 5.6.1 小分子有機(jī)酸對(duì)gh/α-FeOOH-Al-MCM光芬頓反應(yīng)體系的影響74-76
• 5.6.2 天然有機(jī)物對(duì)gh/α-FeOOH-Al-MCM光芬頓反應(yīng)體系的影響76-77
• 5.7 曝氣條件和叔丁醇(TBA)的影響77-79
• 5.7.1 曝氣條件對(duì)gh/α-FeOOH-Al-MCM光芬頓反應(yīng)體系的影響77-78
• 5.7.2 TBA的摻進(jìn)對(duì)gh/α-FeOOH-Al-MCM光芬頓反應(yīng)體系的影響78-79
• 5.8 降解反應(yīng)機(jī)理推斷79-81
• 5.9 本章小結(jié)81-82
• 第六章 結(jié)論82-84
• 參考文獻(xiàn)84-90
• 致謝90-92
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文92-94
• 作者及導(dǎo)師簡(jiǎn)介94-95
• 附件95-96

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前3條

1 Junjian An;Lihua Zhu;Yingying Zhang;Heqing Tang;;Efficient visible light photo-Fenton-like degradation of organic pollutants using in situ surface-modified BiFeO_3 as a catalyst[J];Journal of Environmental Sciences;2013年06期

2 吳曉華;宋二波;賈尚偉;;基于SWOT分析的我國(guó)潔凈煤技術(shù)發(fā)展研究[J];潔凈煤技術(shù);2015年01期

3 王曉雷;;催化氧化技術(shù)處理煤化工廢水研究進(jìn)展[J];神華科技;2015年01期

  本文關(guān)鍵詞：針鐵礦—石墨烯復(fù)合體表面修飾介孔載體光芬頓催化劑的制備及其催化降解苯酚廢水的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號(hào)：259095