本文關(guān)鍵詞：金屬鹽類和金屬氧化物對煤熱解特性的影響，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《浙江大學(xué)》 2012年

金屬鹽類和金屬氧化物對煤熱解特性的影響

蘇文娟  

【摘要】：面對我國一次能源以煤為主、能源需求日益增長以及環(huán)境惡化的現(xiàn)實(shí),構(gòu)建資源、能源、環(huán)境整體化的可持續(xù)發(fā)展能源系統(tǒng)是我國能源戰(zhàn)略方向。煤分級利用多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)是實(shí)現(xiàn)整體最優(yōu)、跨越行業(yè)的資源、能源、環(huán)境一體化系統(tǒng)。為此,浙江大學(xué)開發(fā)了以循環(huán)灰為熱載體的熱電氣多聯(lián)產(chǎn)技術(shù),其中循環(huán)灰對熱解煤氣、半焦和焦油的組成及產(chǎn)率的影響直接關(guān)系到整個系統(tǒng)運(yùn)行的經(jīng)濟(jì)性和穩(wěn)定性。本文立足于此,展開了對不同煤種、負(fù)載不同金屬鹽類(KCl、NaCl、CaCl2、MgCl2、FeCl3和NiCl2)和金屬氧化物(Fe2O3、Al2O3、 MgO、CaO)的煤樣的熱解特性研究。本文采用熱重紅外聯(lián)用技術(shù)(TG-FTIR)、差示掃描量熱儀(DSC)及快速裂解色質(zhì)聯(lián)用儀(Py-GC/MS)對煤熱解過程失重、氣體析出、熱效應(yīng)特性和焦油組分進(jìn)行了研究,探討煤種、添加劑和CO2氣氛對熱解特性的影響程度；最后,在小型固定床實(shí)驗(yàn)臺上較為系統(tǒng)地開展了榆樹灣煤熱解特性的實(shí)驗(yàn)研究,通過氣相色譜儀(GC)和色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS)定量分析熱解中煤氣、焦油特性。 本文首先通過TG-FTIR探討不同煤化程度的煤種的熱解規(guī)律,考察了不同煤種各溫度階段CO、CO2及CH4等氣體的生成機(jī)理和變化規(guī)律。煙煤熱解生成的CH4較褐煤多,褐煤的CO、CO2產(chǎn)出較煙煤多,褐煤反應(yīng)活化能低于煙煤。在主要熱解階段,添加劑對最大失重速率點(diǎn)的溫度影響不大,但降低了最大失重速率。負(fù)載金屬催化劑后CO產(chǎn)量增加,CH4、甲苯、C02、苯酚、甲酸產(chǎn)量整體不同程度地下降。金屬原子和煤中含氧官能團(tuán)等基團(tuán)不斷地進(jìn)行成鍵和斷鍵過程,與這些焦油前驅(qū)分子含氧官能團(tuán)的成鍵極大抑制了小焦油分子的揮發(fā)。對熱重過程采用Coats-Redfern方法進(jìn)行了一級模型的擬合后發(fā)現(xiàn)添加金屬氯鹽和金屬氧化物后主要熱解階段活化能降低。CO2氣氛對CH4、甲苯、苯酚、甲酸生成有抑制作用。添加劑中金屬原子和新生半焦的活性基團(tuán)相連接形成-COO-N,導(dǎo)致半焦的活性增強(qiáng),氣化反應(yīng)性加強(qiáng),CO產(chǎn)量有長足提高；同時(shí)-COO-N和自由基CM結(jié)合,導(dǎo)致高溫下自由基互相碰撞焦油量析出增加。 利用裂解氣質(zhì)聯(lián)用(Py-GC/MS)考察了煤在惰性氣體He氣氛下熱解焦油生成情況。在10000℃／s的快速熱解條件下,不同溫度(550℃、750℃、950℃)和不同添加劑對煤熱解焦油的成分影響各異。采用差示掃描量熱法(DSC)考察30℃／min下不同煤樣在N2和CO2氣氛下反應(yīng)吸放熱情況,揭示了各添加劑對反應(yīng)過程熱量變化的影響規(guī)律。 在此基礎(chǔ)上,在固定床熱解實(shí)驗(yàn)臺上進(jìn)行了煤熱解特性試驗(yàn),結(jié)果表明MgCl2對煤熱解焦油析出的促進(jìn)作用強(qiáng)烈,產(chǎn)率提高近60%。650℃、700℃時(shí)金屬添加劑對煤氣產(chǎn)率的促進(jìn)作用顯著。所獲焦油組分經(jīng)色質(zhì)聯(lián)用儀分析表明受溫度和金屬鹽類和氧化物影響組分變化復(fù)雜。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號】：TQ530.2
【目錄】：

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7 趙志鋒;生物質(zhì)焦油熱解特性的實(shí)驗(yàn)研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2010年

8 吳旺明;城市生活垃圾快速熱解特性的研究[D];浙江大學(xué);2005年

9 曾艷;生物質(zhì)及其氣化焦油的熱解及動力學(xué)特性與機(jī)理[D];重慶大學(xué);2008年

10 毛燕東;固定床中生物質(zhì)氣化過程研究[D];天津大學(xué);2008年

  本文關(guān)鍵詞：金屬鹽類和金屬氧化物對煤熱解特性的影響，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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