發(fā)布時間：2018-05-01 21:13

  本文選題：氣體分離 + 雜化膜�。� 參考：《天津大學》2015年碩士論文

【摘要】：開發(fā)高效率、低能耗的CO_2捕集技術是實現(xiàn)溫室氣體減排和能源氣體凈化的共性關鍵問題。膜技術是最具發(fā)展前景的CO_2捕集技術之一,開發(fā)高滲透性高選擇性CO_2分離膜材料則是膜技術用于CO_2捕集的重要需求。為提高有機-無機雜化氣體分離膜的分離性能,利用多巴胺的氧化聚合以及表面改性的特性,制備出三種基于多巴胺的氣體分離雜化膜。利用多巴胺(DA)在弱堿性水溶液中自聚交聯(lián)的特性,其中的兒茶酚基團和氨基基團與聚乙烯醇(PVA)中的羥基(—OH)形成氫鍵作用,實現(xiàn)了DA對PVA的物理交聯(lián),將DA-PVA鑄膜液旋涂于PES基膜上制備了DA-PVA/PES納米雜化水凝膠氣體分離復合膜�？疾炝薉A濃度和自聚時間對PVA基質物理化學性質的影響,包括親水性、水含量、熱穩(wěn)定性及自由體積分數(shù)等;研究了加濕狀態(tài)下膜對CO_2/CH4混合體系的分離性能。其中,DA-PVA(B3)/PES膜的分離性能最優(yōu),其CO_2/CH4選擇性達到43.2,為純膜的143.85%。綜合DA-PVA/PES膜的表征結果和分離性能,提出了CO_2和CH4膜內的傳質模型。利用聚多巴胺(PDA)粒子上活性兒茶酚基團對胺基(—NH2)封端小分子的固定作用,以四乙烯五胺(TEPA)作為CO_2促進傳遞固定載體,將TEPA通過共價鍵固定在PDA顆粒上,制備出PDA/TEPA顆粒,并將其填充至聚氧乙烯基高分子Pebax?MH 1657中制備了Pebax-PDA/TEPA氣體分離雜化膜。通過元素分析,計算得到PDA/TEPA顆粒中TEPA的負載量為11.86 wt%。SEM照片顯示PDA/TEPA粒子粒徑均勻,為180~220 nm。探索了Pebax-PDA/TEPA雜化膜加濕狀態(tài)下對CO_2/CH4混合體系的分離性能。Pebax-PDA/TEPA(5)膜取得了最優(yōu)的分離性能,CO_2/CH4選擇性為27.53,為純膜的148.49%。利用PDA對金屬離子的螯合作用以及對金屬離子的無電鍍沉積能力,以螯合固定在聚多巴胺球(~80 nm)上的Ag+離子作為CO_2促進傳遞固定載體,多巴胺還原的金屬Ag顆粒(~20 nm)作為膜結構調控介質,制備出了 兩面神‖顆粒(Janus particle),并將其填充至Pebax?MH 1657中制備Pebax-Janus氣體分離雜化膜。Pebax-Janus雜化膜氣體分離性能出現(xiàn)了反tradeoff效應,即CO_2通量和CO_2/CH4選擇性同時提高。Pebax-Janus雜化膜在純氣體系中所取的最佳分離性能為CO_2通量150 Barrer、CO_2\CH4選擇性26.3以及CO_2\N2選擇性72.5。此外提出了CO_2在Pebax-Janus雜化膜的傳質模型。
[Abstract]:Developing high efficiency and low energy consumption CO_2 capture technology is the common key problem of greenhouse gas emission reduction and energy gas purification. Membrane technology is one of the most promising CO_2 trapping technologies, and the development of high permeability and high selectivity CO_2 separation membrane materials is an important requirement of membrane technology for CO_2 trapping. In order to improve the separation performance of organic-inorganic hybrid gas separation membranes, three dopamine-based gas separation hybrid membranes were prepared by oxidation polymerization and surface modification of dopamine. In this paper, the self-poly-crosslinking properties of dopamine (DA) in weak alkaline aqueous solution were used. The catechol-group and amino group formed hydrogen bond with hydroxyl group (OH) in PVA, and the physical crosslinking of DA to PVA was realized. DA-PVA nano-hybrid hydrogel gas separation composite membrane was prepared by spin-coating of DA-PVA film on PES substrate. The effects of DA concentration and self-polymerization time on the physical and chemical properties of PVA matrix, including hydrophilicity, water content, thermal stability and free volume fraction, were investigated. The CO_2/CH4 selectivity of DA-PVA3 / PES membrane was 43.2, which was 143.85% of that of pure membrane. Based on the characterization results and separation properties of DA-PVA/PES membranes, the mass transfer models in CO_2 and CH4 membranes were proposed. Using the immobilization of the active catechol group on the poly (dopamine) (PDA) particle to immobilize the small molecule of amino-amine-NH _ 2, the PDA/TEPA particles were prepared by immobilization of TEPA onto the PDA particles by covalent bonding with tetraethylenepentylamine (Tepa) as the transport carrier. Pebax-PDA/TEPA gas separation hybrid membrane was prepared by filling it into polyvinyl polymer Pebax?MH 1657. The results of element analysis show that the loading amount of TEPA in PDA/TEPA particles is 11.86 wt%.SEM. The results show that the size of PDA/TEPA particles is uniform, which is 180 ~ 220nm. The separation performance of Pebax-PDA/TEPA hybrid membrane for CO_2/CH4 mixed system under humidification condition. Pebax-PDA-TEPA-5) membrane obtained the best separation performance. The selectivity of CO2 / Ch _ 4 is 27.53, which is 148.49g of pure membrane. Using the chelation of PDA on metal ions and the ability of electroplating deposition of metal ions, Ag ions immobilized on the polydopamine spheres (80 nm) were used as the carrier for CO_2 transfer. The dopamine reduced metal Ag particles (20 nm) were used as the membrane structure control medium to prepare Pebax-Janus gas separation hybrid membrane .Pebax-Janus hybrid membrane, which was filled in Pebax?MH 1657, and the gas separation performance of Pebax-Janus gas separation hybrid membrane showed anti-tradeoff effect. That is to say, both CO_2 flux and CO_2/CH4 selectivity can improve the separation performance of .Pebax-Janus hybrid membrane in pure gas system. The best separation performance is CO_2 flux 150 Barrern C _ 2\ CH4 selectivity 26.3 and CO_2\ N _ 2 selectivity 72.5. In addition, a mass transfer model of CO_2 in Pebax-Janus hybrid membrane was proposed.
【學位授予單位】：天津大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TQ051.893

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本文編號：1831064