本文選題：生物膜電極　切入點：人工濕地　出處：《東南大學(xué)》2015年博士論文

【摘要】：造紙、印染、化工、農(nóng)藥、制藥等工業(yè)廢水中難降解有機(jī)物的有效去除一直是水污染防治領(lǐng)域的熱點和難點。本文利用人工濕地(CW)和微生物燃料電池(MFC)對污染物的凈化潛能以及二者在構(gòu)造上可相互融合的優(yōu)勢,首先構(gòu)建了全新的濕地型微生物燃料電池(CW-MFC);并將生物膜電極(BER)作為CW-MFC的前處理,通過BER單元的電化學(xué)作用和生物作用,提高難降解有機(jī)廢水的可生化性,促進(jìn)后繼CW-MFC單元對難降解有機(jī)污染物的去除效果和同步產(chǎn)電性能,同時還嘗試?yán)肅W-MFC產(chǎn)生的電能供給BER,形成BER/CW-MFC物質(zhì)和能量雙重耦合系統(tǒng)。本研究以偶氮染料活性艷紅X-3B為目標(biāo)降解物,對比研究了雙筒一體式BER和三維BER對染料的脫色效果及影響因素,提出了新穎的顆粒活性炭-不銹鋼網(wǎng)(GAC-SSM)作為CW-MFC的生物陰極,并優(yōu)化了CW-MFC的運(yùn)行參數(shù),最后考察了BER/CW-MFC耦合系統(tǒng)對染料的去除效果。通過本研究得到如下結(jié)果和結(jié)論：1)以石墨棒和活性炭纖維(粘附于不銹鋼圈)分別為陽極和生物陰極構(gòu)建了雙筒一體式BER,對BER去除活性艷紅X-3B的工藝條件進(jìn)行了優(yōu)化,并探討了BER中染料的降解機(jī)理。實驗結(jié)果表明,在最優(yōu)化的條件下,當(dāng)進(jìn)水活性艷紅X-3B濃度不高于200 mgL-1時,染料脫色率均達(dá)到70%以上。當(dāng)進(jìn)水活性艷紅X-3B濃度高于100 mg L-1時,BER的脫色率和COD去除率均高于單獨生物反應(yīng)器和電化學(xué)反應(yīng)器之和,該結(jié)果表明,BER中存在電極化學(xué)反應(yīng)和微生物降解的協(xié)同作用。BER去除活性艷紅X-3B的動力學(xué)分析表明,陰極微生物的快速吸附能力有限,染料的去除主要是靠降解作用,該過程符合一級動力學(xué)方程。結(jié)合UV-Vis、FT-IR以及GC-MS分析,推測BER中的主要反應(yīng)為活性艷紅X-3B分子中偶氮雙鍵的斷裂還原反應(yīng)。2)以ACF/Ti和ACF/Fe分別為陽極和陰極,并在陰極上部填充介質(zhì)顆粒活性炭(GAC),構(gòu)建了密閉升流式三維BER。相比于一體式BER,三維BER耐高濃度染料負(fù)荷能力更強(qiáng),即使進(jìn)水活性艷紅X-3B濃度高達(dá)1000 mg L-1,脫色率仍然高于90%,但COD去除率只有60%左右。三維BER最佳的運(yùn)行電壓為1.0V～1.5 V,適宜的水力停留時間為24 h。當(dāng)硝態(tài)氮濃度不高于1.5 mM時,三維BER可以同時實現(xiàn)反硝化脫氮和偶氮染料脫色。通過UV-Vis、FT-IR、GC-MS和HPLC分析,可以確定活性艷紅X-3B分子中偶氮雙鍵的斷裂還原反應(yīng)主要在陰極區(qū)進(jìn)行,并同時產(chǎn)生苯胺等芳香胺類物質(zhì),當(dāng)這些中間產(chǎn)物到達(dá)陽極區(qū)域會得到進(jìn)一步降解。3)為了優(yōu)化CW-MFC的產(chǎn)電性能,對比研究了不銹鋼絲網(wǎng)(SSM)、碳布-不銹鋼絲網(wǎng)(CC-SSM)和顆粒活性炭-不銹鋼絲網(wǎng)(GAC-SSM)三種生物陰極構(gòu)型,并對CW-MFC的運(yùn)行參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化。結(jié)果表明,GAC-SSM產(chǎn)生的電流密度最大,達(dá)63.06±1.92 mA m-2,最大產(chǎn)電功率密度約為55.18 mW m-2。GAC-SSM為最適宜的生物陰極,主要是因為其具有巨大的表面積和毛細(xì)吸水能力。CW-MFC的產(chǎn)電輸出隨著進(jìn)水COD濃度的增加先升高后降低。當(dāng)進(jìn)水COD濃度為250mgL-1時,CW-MFC產(chǎn)生的電能最大,其中有植物CW-MFC的平均產(chǎn)電功率密度為43.76 mW m-2,比無植物CW-MFC高出41.92%。CW-MFC產(chǎn)電電壓的周期性波動是由于晝夜間光照／黑暗下植物生理活動引起的,且進(jìn)水COD濃度顯著影響電壓的振蕩振幅。CW-MFC的產(chǎn)電隨著HRT的延長先增大后降低,最佳的HRT為72 h。CW-MFC產(chǎn)電功率密度隨著進(jìn)水PBS濃度的升高而增加,但當(dāng)進(jìn)水中磷酸鹽緩沖溶液(PBS)濃度超過10 mM時,濕地植物蕹菜生長會受到影響,因而最佳的PBS濃度為5 mM。4)研究了僅水量匹配下三維BER和CW-MFC組合工藝對活性艷紅X-3B的去除情況。當(dāng)進(jìn)水染料濃度不高于1000 mg L-1時,脫色率均高于96%,COD去除率為78.86%～90.78%。當(dāng)進(jìn)水染料濃度為600 mg L-1時,CW-MFC的產(chǎn)電最高,兩組同類型CW-MFC的最大產(chǎn)電功率密度分別為29.54 mW m-2和32.46mWm-2。5)通過兩個CW-MFC串聯(lián)堆棧的研究表明,串聯(lián)后的輸出電壓要小于各CW-MFC單獨運(yùn)行時的電壓之和。外接電阻越低時輸出電壓越低,當(dāng)外接電阻為100Ω時,內(nèi)阻較大的CW-MFC出現(xiàn)電壓反轉(zhuǎn)現(xiàn)象。將兩個CW-MFC串聯(lián)堆棧并與三維BER進(jìn)行物質(zhì)和電能的雙重耦合。當(dāng)進(jìn)水染料活性艷紅X-3B濃度維持在600 mg L-1,系統(tǒng)穩(wěn)定后的平均輸出電壓約為0.253 V,最終脫色率為91.15%,COD去除率約為78.59%。兩者耦合工藝對染料廢水的去除效果要優(yōu)于單獨三維BER和CW-MFC的去除效果。
[Abstract]:In this paper , a novel wetland - type microbial fuel cell ( CW - MFC ) is constructed by using artificial wetland ( CW ) and microbial fuel cell ( MFC ) as the biological cathode of CW - MFC . In order to optimize the production performance of CW - MFC , the maximum output power density of CW - MFC is 43.76 mW m - 2 , and the maximum output power density of CW - MFC is about 55.18 mW m - 2 . The maximum output power density of CW - MFC is about 55.18 mW m - 2 . The maximum power density of CW - MFC is 29.54 mW m - 2 and 32.46mWm - 2.5 . The output voltage of CW - MFC is lower than that of CW - MFC .

【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X703;TM911.4
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本文編號：1673679