本文選題：直接醇類燃料電池　切入點：Ta基催化材料　出處：《內(nèi)蒙古大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：直接醇類燃料電池(DAFCs)由于不經(jīng)過燃燒便可直接通過電化學(xué)的形式將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能,因此對環(huán)境污染很小,由于DAFCs不受卡諾循環(huán)的限制而具有高的效率,因此對于解決目前環(huán)境污染嚴(yán)重,能源短缺等問題具有重大的研究意義。DAFCs在發(fā)展過程中面臨的最嚴(yán)重問題是催化劑對醇類的電催化活性低。目前,陽極醇類的氧化電極大多采用Pt或Pt基材料。一方面Pt材料的資源短缺、價格昂貴;另一方面,Pt基材料容易發(fā)生醇類氧化中間產(chǎn)物CO中毒,降低了 DAFCs催化劑的利用率。因此,研究高效低廉的催化劑是降低其成本促進(jìn)其商業(yè)化發(fā)展的重要途徑。本文正是從催化劑材料著手,研究了一系列以Ta基材料為主的催化劑:五氧化二鉭負(fù)載Pd納米粒子(Pd/Ta_2O_5)、石墨烯-五氧化二鉭負(fù)載Pd納米粒子(Pd/Ta_2O_5-RGO)以及鉭酸鐵與氮摻雜碳化鐵材料的復(fù)合(FeTa_2O_6-Fe3C-N),以提高其對小分子醇類(甲醇、乙醇、乙二醇)的電催化活性,以及抗CO中毒能力。研究內(nèi)容主要有以下幾個方面:(1)采用回流法制備兩相催化劑Pd/Ta_2O_5,通過X-射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)以及高分辨透射電子顯微鏡(HTEM)對樣品的晶形、形貌等進(jìn)行了測試。并通過電化學(xué)測試技術(shù)(循環(huán)伏安法、計時電流法、交流阻抗法等)對該催化劑在酸性條件下測試,結(jié)果表明該催化劑對甲醇、乙醇、乙二醇均有較好的電催化活性。(2)在對Pd/Ta_2O_5研究的基礎(chǔ)上,選擇石墨烯做載體,采用回流法合成Pd/Ta_2O_5-RGO催化劑。通過XRD,SEM,TEM,X-射線光電子譜(XPS)等多種手段對催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果顯示,由于石墨烯載體的加入使得催化劑的導(dǎo)電性增強(qiáng)、比表面積增大、活性位點增多,所以電化學(xué)性能測試顯示在堿性條件下,該催化劑對甲醇的電催化活性和穩(wěn)定性均優(yōu)于商業(yè)Pt/C(10%)。(3)通過一步煅燒法制得復(fù)合催化劑FeTa_2O_6-Fe_3C-N,并比較了不同比例復(fù)合相的催化效果,結(jié)果顯示,復(fù)合相的催化活性要優(yōu)于純相,當(dāng)FeTa_2O_6和Fe_3C-N按摩爾比為1:2復(fù)合時,其催化活性達(dá)到最佳,接近于商業(yè)Pt/C(10%),繼續(xù)研究該體系有望做到有高催化活性的非貴金屬催化劑材料。
[Abstract]:Direct alcohol fuel cell (Dafs) can convert chemical energy into electric energy directly through electrochemistry without combustion, so it pollutes the environment very little, and DAFCs has high efficiency because it is not restricted by Carnot cycle. Therefore, it is of great significance to solve the problems of serious environmental pollution and energy shortage. The most serious problem in the development of DAFCs is the low electrocatalytic activity of the catalysts for alcohols. On the one hand, Pt materials are short of resources and expensive; on the other hand, Pt based materials are prone to CO poisoning, which reduces the utilization rate of DAFCs catalysts. The research of high efficiency and low cost catalyst is an important way to reduce its cost and promote the development of its commercialization. A series of catalysts based on tantalum pentoxide supported on PD nanoparticles have been studied, such as PD / Ta2O5s, graphene and tantalum pentaoxide-supported PD nanocrystalline Pd / Ta2O5-RGOs, and the composite FeTa2O2O6-Fe3C-NNNs of ferric tantalate and nitrogen-doped iron carbide materials. For small molecules of alcohols (methanol, The electrocatalytic activity of ethanol and ethylene glycol, The main contents of the study are as follows: 1) preparation of two phase catalyst PD / Ta2O5 by reflux method, XRDX, SEM, TEM (TEM) and high resolution transmission electron display (HTEM) by X- ray diffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM), transmission electron microscope (TEM) and high resolution transmission electron display (HRTEM). The crystal shape of the sample by micromirror HTEMs, The morphology of the catalyst was measured by electrochemical techniques (cyclic voltammetry, chronoamperometric method, AC impedance method, etc.). The results showed that the catalyst was applied to methanol, ethanol, ethanol, etc. Ethylene glycol has good electrocatalytic activity. (2) on the basis of the study of Pd/Ta_2O_5, graphene was selected as the carrier to synthesize Pd/Ta_2O_5-RGO catalyst by reflux method. The catalyst was characterized by XRDX SEMX X ray photoelectron spectroscopy (XPS). Because the addition of graphene support enhances the conductivity, the specific surface area and the active sites of the catalyst, the electrochemical performance test shows that, The electrocatalytic activity and stability of the catalyst for methanol were superior to those of commercial PT / C1010and 3) FeTa2O6-Fe3C-Nby one-step calcination method was obtained. The catalytic activity of the composite phase was compared with that of the pure phase, and the results showed that the catalytic activity of the composite phase was better than that of the pure phase. When the molar ratio of FeTa_2O_6 and Fe_3C-N is 1:2, the catalytic activity is the best, which is close to that of commercial PT / C10100.The research on the non-noble metal catalyst materials with high catalytic activity is continued.
【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TM911.4

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本文編號：1650924