本文關(guān)鍵詞：多酸在半導(dǎo)體光催化分解水制氫中的應(yīng)用

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【摘要】：多金屬氧酸鹽作為一類金屬氧簇化合物,因其優(yōu)異的氧化還原性能和結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于光催化分解水產(chǎn)氫的實(shí)驗(yàn)中,然而多金屬氧酸鹽在可見光范圍內(nèi)并沒(méi)有明顯的吸收,為了解決這個(gè)問(wèn)題,我們加入有機(jī)染料來(lái)調(diào)節(jié)多酸的結(jié)構(gòu),使其在可見光范圍內(nèi)有吸收,增加光催化產(chǎn)氫活性。硫化鎘(CdS)作為良好的半導(dǎo)體材料,在光解水產(chǎn)氫方面也有著廣泛的應(yīng)用,但是它在光照后產(chǎn)生的光生電子和空穴極易復(fù)合,使產(chǎn)氫活性很低,為此我們使用助催化劑快速轉(zhuǎn)移電子,抑制電子與空穴的復(fù)合,也通過(guò)加入多酸捕獲電子,提高光催化產(chǎn)氫的活性。在本文中,我們用常規(guī)方法合成出兩例多金屬氧酸鹽-對(duì)氨基偶氮苯的化合物,(C_(12)H_(12)N_3)_3PW_(12)O_(40)·2CH_3CN (1), (C_(12)H_(12)N_3)_3PMo_(12)O_(40)·4CH_3CN (2)。在化合物中,陽(yáng)離子與多酸陰離子間存在著強(qiáng)烈的氫鍵,同時(shí),由于染料的引入,化合物的吸收范圍相對(duì)于多酸都發(fā)生了紅移,光催化產(chǎn)氫的實(shí)驗(yàn)也證明在可見光下,化合物有著高效的產(chǎn)氫活性。利用一步水熱法合成MoS_2/grapheme-CdS (M/G-CdS)復(fù)合催化劑,在可見光光照下,加入(SiW_(11))_2Ce作為均相氧化型助催化劑,乳酸作為犧牲試劑,探究其光催化產(chǎn)氫活性,實(shí)驗(yàn)表明,當(dāng)(SiW_(11))_2Ce含量為1%,犧牲試劑乳酸為30%時(shí),產(chǎn)氫量可達(dá)到1.02mmol/h。利用兩步水熱法合成SiW_(12)@UiO-67/M/G-CdS復(fù)合催化劑,以SiW_(12)@UiO-67作為基底來(lái)支撐CdS粒子和M/G助催化劑,在可見光光照下探究其產(chǎn)氫活性,實(shí)驗(yàn)表明,當(dāng)SiW_(12)@UiO-67含量為30%,犧牲試劑乳酸含量為30%,M/G含量為5%時(shí),產(chǎn)氫活性達(dá)到最高,為1.27mmol/h,幾乎是M/G-CdS產(chǎn)氫量的兩倍。實(shí)驗(yàn)表明：多酸引入有機(jī)染料以及CdS半導(dǎo)體引入多酸都可以有效的提高光催化產(chǎn)氫的活性,證明多金屬氧酸鹽在半導(dǎo)體光解水產(chǎn)氫方面具有更廣闊的前景。
【學(xué)位授予單位】：東北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2

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