以煤為原料制備出的煤基航空噴氣替代燃料可為解決噴氣燃料的供應(yīng)問(wèn)題以及傳統(tǒng)燃料性質(zhì)的改善提供了有效途徑。深入研究煤基熱溶產(chǎn)物的生成機(jī)制,對(duì)煤基熱溶解聚液體燃料的定向制備與應(yīng)用具有重要意義。本文以印尼褐煤為研究對(duì)象,利用甲醇、環(huán)己烷、Tetralin和甲醇+環(huán)己烷混合溶劑,在不同溫度(100℃、150 ℃、210 ℃、250 ℃、280 ℃、300 ℃、310 ℃)下對(duì)褐煤進(jìn)行熱溶解聚,研究褐煤熱溶解聚過(guò)程中熱溶率、氣體產(chǎn)物、熱溶物和熱溶殘煤化學(xué)結(jié)構(gòu)(官能團(tuán)、化學(xué)成分)的變化規(guī)律,研究褐煤的熱溶解聚行為;對(duì)比分析熱溶溫度和熱溶溶劑等對(duì)褐煤熱溶解聚行為的影響,深入研究熱溶解聚下煤基液體燃料的生成機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:甲醇與褐煤中碳烷酸酯發(fā)生酯交換反應(yīng),導(dǎo)致酯類(lèi)化合物含量在210℃時(shí)快速增加;進(jìn)一步提高熱溶溫度到280℃引起褐煤中部分弱共價(jià)鍵(含氧橋鍵等)的斷裂,產(chǎn)生大量的酚類(lèi);甲醇的烷基化反應(yīng)生成甲基化合物并伴隨CH_4、H_2、C_2H_6等氣體生成。由于非極性溶劑與煤分子間的交互作用,環(huán)己烷和Tetralin熱溶物的熱溶率隨溫度的增加而緩慢升高,釋放出CO_2和CO等氣體;其熱溶物主要為烷烴和芳烴類(lèi)化合物,顯示出環(huán)己烷和Tetralin下的熱溶解聚過(guò)程主要以物理熱溶為主。Tetralin本身的化學(xué)結(jié)構(gòu)和其高沸點(diǎn)使得310℃下Tetralin熱溶物具有較高的芳烴含量和較高的熱溶率。甲醇和環(huán)己烷混合溶劑的高熱溶率顯示出甲醇和環(huán)己烷的交互作用會(huì)增加煤的熱溶率。
【學(xué)位單位】：沈陽(yáng)航空航天大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類(lèi)】：V31
【部分圖文】：

式過(guò)程中，溶劑可以對(duì)煤中可溶性小分子（如烷烴、溶。目前使用熱溶解聚技術(shù)進(jìn)行煤基液體燃料的制式和流動(dòng)式熱溶解聚。間歇式熱溶解聚是通過(guò)先將器中，并在反應(yīng)結(jié)束后將煤和熱溶物分離的方式實(shí)聚是通過(guò)預(yù)先將煤料放入反應(yīng)器中，然后在熱溶解在此過(guò)程中實(shí)現(xiàn)熱溶物與殘?jiān)蛛x的方式實(shí)現(xiàn)的

并在反應(yīng)結(jié)束后將煤和熱溶物分離的方式實(shí)現(xiàn)溶解聚是通過(guò)預(yù)先將煤料放入反應(yīng)器中，然后在熱溶解聚過(guò)劑，并在此過(guò)程中實(shí)現(xiàn)熱溶物與殘?jiān)蛛x的方式實(shí)現(xiàn)的，如圖 1.1 間歇式熱溶解聚流程圖

等[53]在高壓反應(yīng)釜中段安裝了一個(gè)過(guò)濾裝置（裝置由兩個(gè)孔隙玻璃塊組成，煤樣放在玻璃塊之間，溶劑可以分別從過(guò)濾裝置的頂端和底端滲透到煤樣中，熱溶物可以通過(guò)濾裝置中分離出來(lái),高壓釜如圖 1.3）,利用此高壓釜研究了甲苯和苯在超臨界狀態(tài)下對(duì) IllinoisNO.6 煤和 North Dakota 煤熱溶機(jī)理，但熱溶物熱溶率僅為 13%。Kim 等[54]利用一種由高溫高壓反應(yīng)器、過(guò)濾器和干燥器組成的間歇式高壓反應(yīng)釜，使用 N-2-甲基吡咯烷酮（NMP）溶劑對(duì) Roto South 煙煤、Kideko 煙煤和 Sunhwa 褐煤進(jìn)行了熱抽提研究；這種裝置（如圖 1.4）通過(guò)先將反應(yīng)器升到預(yù)定溫度，再將溶劑和煤的混合物料送入反應(yīng)器中，反應(yīng)結(jié)束后可通過(guò)壓差將熱溶物與殘?jiān)谶^(guò)濾器中進(jìn)行分離。王知彩等[55]在高壓釜下端排液閥處連接過(guò)濾裝置（如圖 1.5），利用這種帶高溫過(guò)濾分離裝置的間歇式高壓反應(yīng)釜考察了甲醇、甲苯等不同溶劑對(duì)先鋒褐煤的熱溶抽提性能；這種裝置在反應(yīng)結(jié)束后可趁熱將殘?jiān)蜑V液直接分離，盡管在300oC 時(shí)甲苯/甲醇混合溶劑熱溶熱溶率為 15.7%，但在高溫 380oC 下甲苯/甲醇混合溶劑熱溶熱溶率可達(dá)到 28.5%。
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本文編號(hào)：2841926