【摘要】： 一氧化碳(CO)在海洋有機碳循環(huán)過程中起著非常重要的作用。表層海水中的CO主要是通過有色溶解有機物(CDOM)的光降解產生的,其中大部分被微生物所消耗,一小部分通過海氣界面擴散進入大氣。另外,溶解有機物(DOM)在無光環(huán)境中也會分解產生一部分CO。CO的光致生成量在大洋水中已經有了比較合理的界定,但是在河口和近岸水中的產量還不清楚。與光化學反應相比,CO微生物消耗的研究迄今為止開展較少,暗反應的研究則幾乎沒有。本文系統(tǒng)研究了加拿大圣勞倫斯河口水中CO的光化學反應、暗反應和微生物消耗,在此基礎上對其生物地球化學循環(huán)做了平衡預算。進而把暗反應速率方程推廣應用到全球海域,計算了全球海洋中CO的暗反應產量和深海穩(wěn)態(tài)濃度,并對CO的微生物消耗量進行了估算。 CO的光致生成受水溫和CDOM的起源(陸源vs.海源)及光照時間的影響。為了便于比較,CO量子產率(Φco(λ))經太陽光量子通量(Q(λ))加權平均后簡化為一個數值Φco。Φco隨著鹽度的增加(0-33)而降低,并與254 nm處的比吸光系數(SUVA254)有良好的線性正相關;這表明陸源CDOM光降解產生CO的效率高于海源CDOM。光照會引起CDOM的吸光系數降低,即光脫色。光脫色能顯著降低低鹽度水樣的Φco,在光脫色的初始階段降幅最大;但是對高鹽度水樣幾乎沒有影響。溫度每升高20oC,低鹽度水樣的Φco升高~ 70%而高鹽度水樣僅僅升高30 - 40%。上述結果表明:水溫和CDOM的起源及光照時間都對CO的光致生成有顯著影響。在構建各種時空尺度的光化學模型時,都應充分考慮到上述因素的影響。通過多元線性回歸分析擬合出了Φco與各變量的關系方程,據此計算出圣勞倫斯河口水中CO的光致生成量為26.2 Gg CO-C a-1。 CO的暗反應速率(Qco)在水平方向自上游至下游依次遞減,垂直方向自上至下遞減。Qco與CDOM的含量呈線性正相關。陸源DOM產生CO的效率高于海源DOM。Qco與溫度的關系服從線性阿倫尼烏斯行為,低鹽度水樣的反應活化能高于高鹽度水樣。Qco在pH 4-6時保持相對穩(wěn)定,pH 6-8時緩慢增長,隨著pH的進一步增加迅速升高。離子強度和鐵對Qco幾乎沒有影響。通過多元線性回歸分析擬合出了Qco與各變量的關系方程,據此計算出圣勞倫斯河口水中CO的暗反應產量為4.06 Gg CO-C a-1。 CO的微生物消耗實驗在船上現場測定。當水樣中CO含量較低(通常[CO] 12 nmol L-1)時,CO微生物消耗呈一級反應的特征,一級反應速率常數(Kco)隨鹽度的增加而降低,即Kco在低鹽度的上游區(qū)段和Saguenay河高于圣勞倫斯灣。表層水中的Kco的變化范圍:五月0.053 -1.01 (中間值: 0.14) h-1、七月0.081- 0.60 (中間值: 0.27) h-1、十月0.035 - 0.71 (中間值: 0.13) h-1、十二月0.024 - 0.38 (中間值: 0.032) h-1。Kco的變化主要受水溫和細菌濃度的影響。溫度每升高10oC, Kco升高40 - 80% (平均值: 53%)。反應活化能22-38 (平均值: 28) kJ mol-1。在[CO] 0-15 nmol L-1的范圍內,CO的微生物消耗服從Wright-Hobbie動力學;隨著[CO]的進一步升高,反應出現抑制現象。Wright-Hobbie動力學參數:最大消耗速率(Vmax)為0.15- 4.3 (平均值: 0.72) nmol L-1 h-1,并與鹽度大致呈負相關;半飽和濃度(Km)為1.7- 6.5 (平均值: 4.1) nmol L-1,與其它參數沒有關聯(lián)。通過多元線性回歸分析擬合出了Kco與各相關變量的關系方程,計算出圣勞倫斯河口表層水中CO的微生物消耗量為24.7 Gg CO-C a-1。 圣勞倫斯河口水中CO的總產量為30.3 Gg CO-C a-1,其中光化學反應貢獻了87%,是主要的來源,暗反應貢獻了13%,是次要來源。表層水中CO的微生物消耗量占總產量的～81%,是主要的匯。考慮進海氣擴散的影響,表層水中CO的總消耗量占總產量的～91%,源和匯基本持平。 全球海洋中的CO暗反應產量為17.10 Tg CO-C a-1,其中91%產自大洋,9%產自近岸,或者54%產自表面混合層,46%產自次表層。與最新的全球海洋CO光致生成量(50 Tg CO-C a-1)相比,CO的暗反應產量是顯著的。表層海水中的暗反應對海氣通量的貢獻約為15.7%。根據深海CO的穩(wěn)態(tài)理論計算出大洋深處[CO](0.05-0.1 nmol L-1)接近當今測量技術的方法空白。全球海洋中CO的微生物消耗量估計為63.58 Tg CO-C a-1。
【圖文】：

圣勞倫斯河口及北大西洋采樣地點圖

圖 3-1：：圣勞倫斯河口中心線上各站位表層水的鹽度、a350(CDOM 在 350 nm處的吸光系數， 單位 m-1，，用于表征 CDOM 的含量)、[DOC] (mgC L-1) 以及SUVA254(即 a254/[DOC]，單位 L (mgC)-1m-1，用于表征 CDOM 中芳香性碳的含量) 的分布圖。
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2008
【分類號】：P734.2

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