【摘要】：海洋與大氣之間通過(guò)動(dòng)態(tài)海氣交換相互影響，使得海洋成為眾多大氣成分的“源”和“匯”。海洋中溶存氣體的分布與變化涉及到氣候變化、環(huán)境保護(hù)和資源開發(fā)等領(lǐng)域。對(duì)水中溶存氣體，包括海洋和河湖等水體中的溶存氣體，進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)、快速和連續(xù)觀測(cè)需要發(fā)展能夠適應(yīng)水下工作環(huán)境的溶存氣體傳感器。激光腔衰蕩光譜（Cavity Ringdown Spectroscopy，簡(jiǎn)稱CRDS）技術(shù)是近20多年發(fā)展起來(lái)的一種增強(qiáng)型激光吸收光譜技術(shù)，它具有探測(cè)靈敏度高、光譜選擇性好、響應(yīng)速度快，特別是可絕對(duì)定量的優(yōu)點(diǎn)，將其應(yīng)用于海洋探測(cè)需要解決“小型化”和“穩(wěn)定性”兩個(gè)方面的問(wèn)題。本論文作為CRDS技術(shù)應(yīng)用于海洋探測(cè)的一項(xiàng)預(yù)研工作，定位于CRDS的技術(shù)研究，設(shè)計(jì)并搭建以小型化和穩(wěn)定性高為特點(diǎn)的CRDS實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，開展系列實(shí)驗(yàn)研究以評(píng)估該技術(shù)應(yīng)用于水中溶存氣體探測(cè)的可行性。 本論文前兩章介紹了論文工作的選題背景和意義，CRDS基本原理、關(guān)鍵器件和探測(cè)靈敏度分析，從研究應(yīng)用領(lǐng)域和基于CRDS的傳感器發(fā)展等角度綜述了其研究進(jìn)展，并論述了CRDS水下應(yīng)用的相關(guān)探索。第三、第四和第五章是本論文的主體——作者完成的工作，包括：搭建脈沖波腔衰蕩光譜（Pulsed-CRDS）實(shí)驗(yàn)平臺(tái)并進(jìn)行定量探測(cè)能力評(píng)估，設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)針對(duì)高靈敏度探測(cè)需求的連續(xù)波腔衰蕩光譜（CW-CRDS）實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，對(duì)系統(tǒng)的探測(cè)能力及應(yīng)用于水中溶存甲烷探測(cè)的可行性進(jìn)行評(píng)估。 第三章是針對(duì)穩(wěn)定、小型化要求的Pulsed-CRDS定量探測(cè)實(shí)驗(yàn)研究。利用實(shí)驗(yàn)室現(xiàn)有條件搭建了266nm波長(zhǎng)Pulsed-CRDS實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，通過(guò)采用小型化的實(shí)驗(yàn)設(shè)備提高光學(xué)平臺(tái)部分的集成度，將該光學(xué)平臺(tái)固定于一塊600mm×250mm×10mm（長(zhǎng)寬厚）的鋁板上，能夠滿足海洋乃至深海探測(cè)運(yùn)載器的搭載要求。針對(duì)所采用的激光器輸出波長(zhǎng)為266nm，分別以具有不同吸收截面的丙酮（C3H6O）和二甲基二硫（C2H6S2）為研究對(duì)象，制備了不同濃度的模擬實(shí)驗(yàn)樣品，采用了減背景法的數(shù)據(jù)處理方法，對(duì)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的穩(wěn)定性、靈敏度和定量分析能力進(jìn)行了評(píng)估。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，pulsed-CRDS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)響應(yīng)速度快（數(shù)秒量級(jí)）、穩(wěn)定性高（0.5%）、對(duì)不同物質(zhì)濃度具有線性響應(yīng)，而且減背景法能夠有效校正實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的定量探測(cè)能力。該實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)還被用于對(duì)含丙酮呼出氣的定量探測(cè)。通過(guò)比較現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)結(jié)果，估算pulsed-CRDS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)對(duì)甲烷的理論探測(cè)極限在0.4ppm（parts permillion，百萬(wàn)分之一）以下。 在第三章工作的基礎(chǔ)上，第四章針對(duì)更高靈敏度的探測(cè)需求以及切實(shí)可行的實(shí)驗(yàn)條件，設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了利用電流調(diào)制法的連續(xù)波腔衰蕩光譜（CW-CRDS）實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)。在這一設(shè)計(jì)方案中，一方面采用三角波電流周期性地調(diào)制分布反饋式半導(dǎo)體二極管激光器輸出波長(zhǎng)，以電流調(diào)制的方式實(shí)現(xiàn)腔激發(fā)；另一方面，通過(guò)關(guān)斷激光工作電流的方式關(guān)斷連續(xù)激光輸出，以實(shí)現(xiàn)腔衰蕩。這樣的設(shè)計(jì)方案避免了光開關(guān)和壓電換能器等光學(xué)和機(jī)械器件的使用，簡(jiǎn)化了系統(tǒng)結(jié)構(gòu)，有助于實(shí)現(xiàn)小型化以及提高實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)穩(wěn)定性。在完成儀器選型及系統(tǒng)搭建后，通過(guò)精確控制系統(tǒng)時(shí)序以及分析各部件響應(yīng)特性，實(shí)現(xiàn)了基于電流調(diào)制法的CW-CRDS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)腔激發(fā)及腔衰蕩，并采集到了腔衰蕩信號(hào)。 利用第四章所建立的CW-CRDS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，，第五章實(shí)現(xiàn)了甲烷（CH4）光譜數(shù)據(jù)的采集。首先，根據(jù)實(shí)驗(yàn)研究對(duì)象——甲烷在近紅外1.65μm處的泛頻2ν3吸收光譜R(4)支譜線，確定了實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)各部分參數(shù)選擇以及實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的工作模式——單波長(zhǎng)模式和波長(zhǎng)掃描模式。其次，評(píng)估實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)定量分析能力，包括數(shù)據(jù)采集及擬合處理過(guò)程的影響因素研究，實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)穩(wěn)定性和探測(cè)極限分析等，該實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)在3-σ準(zhǔn)則下對(duì)甲烷的理論探測(cè)極限為42ppb。最后，以波長(zhǎng)掃描的方式實(shí)現(xiàn)了甲烷泛頻2ν3吸收光譜R(4)支譜線完整腔衰蕩光譜數(shù)據(jù)的采集，利用減背景法計(jì)算得到實(shí)驗(yàn)室空氣中甲烷濃度為2.06ppm，略高于文獻(xiàn)報(bào)道的大氣中甲烷濃度值1.8ppm。 第六章在總結(jié)完成工作的基礎(chǔ)上，從水中溶存氣體探測(cè)傳感器應(yīng)用的角度提出了下一步工作設(shè)想，包括控制系統(tǒng)的集成化和工程化，與實(shí)驗(yàn)室研制的脫氣系統(tǒng)進(jìn)行對(duì)接聯(lián)調(diào)等。本論文的工作為發(fā)展一種可應(yīng)用于現(xiàn)場(chǎng)的CRDS的水中溶存氣體傳感器提供了技術(shù)支持和數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：P714.4

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2455859