【摘要】：酞酸酯類化合物(Phthalate Esters,簡稱PAEs)是一類環(huán)境激素類物質(zhì),被廣泛應用于塑料制品的增塑劑和軟化劑。塑料制品在工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和日常生活各領(lǐng)域的廣泛使用使PAEs具持續(xù)存在的排放源,進而使之能在環(huán)境中長期殘留,成為典型的假持久性有機污染物,是目前環(huán)境科學領(lǐng)域備受關(guān)注的有機污染物。海洋近岸水體,因為直接受到周圍經(jīng)濟相對發(fā)達地區(qū)生產(chǎn)和生活活動的影響,屬于污染最嚴重的水體類型之一。其中,PAEs作為一種常見的有機污染物已經(jīng)被普遍檢出,而生物降解是環(huán)境中PAEs消減的主要途徑。海洋微藻是近海淺水生態(tài)系重要的初級生產(chǎn)者且生物量巨大,顯著影響著污染物的環(huán)境行為。其中,底棲微藻不僅存在于沉積物中,還可通過再懸浮進入上覆水,對近岸水環(huán)境的污染凈化至關(guān)重要,但是目前相關(guān)研究尚屬空白。本論文選取了海洋近岸生態(tài)系統(tǒng)中普遍存在的浮游硅藻—角毛藻(Chaetoceros sp.)、浮游綠藻—杜氏鹽藻(Dunaliella salina)和底棲硅藻—新月柱鞘藻(Cylindrotheca closterium)為受試藻種,研究了它們對2種典型PAEs,酞酸二乙酯(DEP)和酞酸二丁酯(DBP)單獨和共存情況下的耐受性。在此基礎上,考察了這3種海洋微藻對水中PAEs的凈化作用,以及新月柱鞘藻對沉積物中PAEs的凈化作用,探討了凈化作用機制。取得如下主要研究成果:1.海洋微藻對PAEs的耐受性DEP單獨作用下對角毛藻、杜氏鹽藻、新月柱鞘藻生長的96 h的半抑制效應濃度(EC50)、不可見效應濃度(NOEC)和葉綠素合成的96 h的EC50值順序均為:角毛藻新月柱鞘藻杜氏鹽藻;3種藻生長的EC50值依次為194、77和62 mg·L-1,NOEC值分別為100、50和30 mg·L-1,葉綠素的EC50值分別為146、73和56 mg·L-1。DBP單獨作用下對角毛藻、杜氏鹽藻、新月柱鞘藻生長的96 h的半抑制效應濃度(EC50)、不可見效應濃度(NOEC)和葉綠素合成的96 h的EC50值順序與DEP不同,均為:新月柱鞘藻角毛藻杜氏鹽藻;3種藻生長的EC50值依次為4.2、3.5和0.7 mg·L-1,NOEC值分別為2.5、1和0.4 mg·L-1,葉綠素的EC50值分別為3.3、2.5和0.6 mg·L-1。根據(jù)時間-效應曲線,2種硅藻在受到DEP或DBP顯著的抑制作用后,都具有一定的生長恢復能力,但是底棲硅藻(新月柱鞘藻)的生長恢復能力遠遠強于浮游硅藻(角毛藻);而浮游綠藻(杜氏鹽藻)基本不具生長恢復能力,主要是因為這2類微藻的細胞結(jié)構(gòu)和生理特性不同。可見,硅藻對這2種paes的耐受性明顯強于綠藻;相比細胞生長,微藻葉綠素合成對paes更敏感;與dep相比,dbp對3種微藻細胞生長和葉綠素合成的ec50值小1~2個數(shù)量級。因此,dbp的對海洋微藻的生態(tài)風險較大。采用水生毒理聯(lián)合效應的相加指數(shù)法進行分析,dbp與dep對這3種海洋微藻的聯(lián)合毒性效應均表現(xiàn)為簡單相加。2.海洋微藻對水中paes的凈化作用選取4種不同濃度(0.1mg·l-1、ec20、ec50和ec75),研究了dep和dbp單獨和聯(lián)合作用下,這3種微藻凈化paes的作用。結(jié)果表明:在dbp單獨作用下,角毛藻、杜氏鹽藻、新月柱鞘藻對dbp的96h的生物富集系數(shù)(bcf)順序為:新月柱鞘藻角毛藻杜氏鹽藻;bcf數(shù)值依次為4.69?104~9.92?104、8.40?103~5.55?104和4.65?103~7.87?103。這3種藻對dbp降解率的大小順序與bcf值相同。雖然這3種藻對dbp均具有一定的富集能力,但是富集作用僅占水中dbp凈化的一小部分(富集率分別不超過32%、10%和5%)。3種微藻對dbp富集作用的濃度效應也各不相同:角毛藻對dbp的富集作用隨染毒濃度的增大而顯著減弱;杜氏鹽藻對dbp的富集作用基本上與染毒濃度無關(guān);對于新月柱鞘藻,當染毒濃度≥ec20,對dbp的富集作用隨濃度增大而顯著下降。在dep單獨作用下,這3種海洋微藻對dep的富集作用很小(bcf值?50),對水中dep凈化作用的貢獻可忽略不計。dep濃度為0.1mg·l-1時,3種海洋微藻對dep的降解率均超過90%;但是當濃度≥ec20時,3種海洋微藻對dep的降解率驟降至20%以下,表明微藻的生長狀態(tài)是影響微藻降解dep的重要因素。在dep-dbp聯(lián)合作用下,這3種海洋微藻對dbp的富集能力顯著強于dep。兩種浮游微藻(角毛藻和杜氏鹽藻)對dep的降解率總體上顯著強于dbp;新月柱鞘藻只在濃度為0.1mg·l-1時表現(xiàn)為對dep的降解率顯著高于dbp,而當濃度≥ec20,對這2種paes的降解率均可達90%以上。dbp單獨作用與dbp-dep等濃度聯(lián)合作用相比,這3種海洋微藻富集和降解dbp作用的變化各不相同。對于角毛藻,dep的引入會顯著抑制它對dbp的富集作用,而對它降解dbp的作用沒有顯著影響。對于杜氏鹽藻,污染物的作用方式對dbp的富集效應沒有明顯的差異,但對dbp的降解表現(xiàn)出一定程度的抑制作用。對于新月柱鞘藻,兩種作用方式均表現(xiàn)出,在能夠引起微藻生長抑制效應的濃度下(ec20)能刺激微藻對dbp的降解作用;而且相比微藻生長狀態(tài)(即ec值),染毒濃度是影響新月柱鞘藻降解paes的主要因素。當染毒濃度為0.1mg·l-1,dbp-dep的聯(lián)合作用還會顯著減弱三種微藻對dep的降解能力。3.底棲微藻(新月柱鞘藻)對沉積物中等濃度dep和dbp的凈化作用為了弄清新月柱鞘藻對沉積物中paes凈化作用的影響,進行了沉積物表面接種微藻(有菌有藻)實驗,同時還做了不接種微藻(有菌無藻)和無菌情況下僅接種微藻(無菌有藻)的對照實驗。結(jié)果表明:無菌有藻組沉積物中DEP在實驗初期變化不顯著(P0.05),第4天后沉積物表層和深層DEP的凈化率顯著增加,至第8天時凈化率分別為79.5%和58.6%�？梢�,新月柱鞘藻不僅能夠降解表層沉積物中DEP,還可以降解深層沉積物中DEP。其原因可能是(1)微藻分泌的胞外酶向深層擴散進并降解DEP;(2)表層DEP濃度的快速下降使深層DEP在濃度梯度的驅(qū)動力作用下向上遷移所致。DBP的降解率遠小于DEP,第8天時僅表層沉積物中DBP含量下降,凈化率為25.9%,原因是DBP分子量大于DEP,易吸附于沉積物顆粒而不易被微藻吸收所致。各實驗組沉積物中DBP的降解均符合一級動力學方程,表層(0~0.5 cm)和深層(0.5 cm以下)沉積物中DBP的降解速率常數(shù)k值大小順序為:有菌有藻組(2.098和0.309 d-1)有菌無藻組(0.460和0.256 d-1)無菌有藻組(0.216和0.039 d-1),表明菌在PAEs的降解過程中起關(guān)鍵作用,而接種新月柱鞘藻可顯著加速菌對PAEs的降解速率。對底層沉積物PAEs的降解趨勢與表層相似,但是有菌有藻組與有菌無藻組凈化速率常數(shù)k值間差異顯著小于表層沉積物;因此,底棲微藻的存在對微生物降解PAEs促進作用表現(xiàn)為:對表層沉積物(0.5cm)顯著強于底層沉積物;對DEP的降解顯著強于DBP。磷脂脂肪酸(PLFA)的測定結(jié)果表明,向沉積物表層接種新月柱鞘藻會顯著改變微生物群落結(jié)構(gòu)特征,主要表現(xiàn)為好氧菌PLFAs值及其在總PLFAs中的比例大幅增加,而且與PAEs凈化率之間顯著正相關(guān),表明好氧菌在新月柱鞘藻促進沉積物中PAEs降解過程中起著重要作用。因此,新月柱鞘藻具有潛在的修復受PAEs污染海洋沉積物的能力。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：天津大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2014
【分類號】：X173;X55

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本文編號：2312296