本文選題：二甲基硫 + β-二甲基巰基丙酸內鹽�。� 參考：《中國海洋大學》2015年博士論文

【摘要】：二甲基硫(dimethylsulfide, DMS)是海洋中最重要的揮發(fā)性生源硫化物,每年大約28.1TgDMS從海洋進入大氣,其在大氣中的氧化產物包括SO2、甲基磺酸鹽(MSA)、非海鹽硫酸鹽(nss-SO42-)等會增加大氣中云凝結核的數量,增加對太陽光的反射,對全球氣候變化和酸雨的形成產生重要的影響。中國東部邊緣海是全球陸架海區(qū)的重要組成部分,屬于高生產力海區(qū),對全球DMS釋放有重要貢獻。因此對該海域中DMS及其前體物質-β-二甲巰基丙酸內鹽(DMSP)的生物地球化學進行研究,對在區(qū)域和全球尺度上準確估算DMS的海-氣通量及其對氣候和環(huán)境的影響具有重要的意義。本論文以受人類活動和亞洲沙塵影響比較明顯的中國東部陸架海為研究對象,對海水中DMS和DMSP的的分布、來源和去除進行了研究：并通過對大氣氣溶膠中SO42-和MSA的研究估算評價該海域DMS釋放對SO42-組成的貢獻；另外,對東海ME3、P11兩個站位可培養(yǎng)細菌進行分離,找出與DMSP降解有關的菌株和基因,并通過DddQ酶的提純研究DMSP的微觀降解機制。主要研究結果如下：(1)分別于2011年7月(夏季)、2011年10月(秋季)、2011年12月～2012年1月(冬季)對南黃海和東海DMS和DMSP的濃度分布的季節(jié)變化進行了研究。夏季南黃海和東海DMS、DMSPd和DMSPp的濃度范圍分布分別為0.63～41.19、1.38～27.23和6.23～207.73nmolL-1,平均值分別是5.30、5.23和27.13 nmol L-1；秋季表層海水中DMS的濃度在0.83～6.77nmol L-1之間,平均濃度為3.39 nmol L-1; DMSPd的濃度在0.86～12.71 nmol L-1之間,平均濃度為3.59 nmol L-1; DMSPp的濃度在4.75～44.63 nmol L-1之間,平均濃度為15.72 nmol L-1;冬季DMS的濃度范圍在0.58～4.14 nmol L-1之間,平均值為2.20 nmol L-1, DMSPd和DMSPp在表層海水中的濃度范圍分別在0.3～7.86和4.29～25.76 nmol L-1之間,平均值分別為2.12和11.98 nmol L-1。由上述結果可以看出,南黃海和東海DMS、DMSPd和DMSPp的季節(jié)變化明顯,趨勢為夏季秋季冬季。由于南黃海和東海西部海域受長江沖淡水和人為活動影響較大,營養(yǎng)鹽濃度高；而東部受到高溫高鹽寡營養(yǎng)鹽的黑潮水的影響顯著,營養(yǎng)鹽濃度低,不利于浮游植物的生長,因此夏季和秋季DMS和DMSP的水平分布均呈現由近岸向外海逐漸降低的趨勢,而冬季整個調查海域內DMS和DMSP的濃度差別不大。南黃海中部海域DMS和DMSP的分布明顯受到南黃海冷水團的影響,春季受季風的影響,底層的營養(yǎng)鹽從底層隨水體的垂直混合進入表層,引起浮游植物的迅速生長,因此DMS和DMSP的高值出現在春季,而夏季和秋季由于冷水團的存在阻隔了營養(yǎng)鹽從底層向表層的輸送,DMS和DMSP濃度較低,而冬季水溫低,也不利于浮游植物的生長和DMS、DMSP的生成。2011年11月對渤海和北黃海DMS、DMSP的濃度分布的時空變化進行了研究。結果顯示,表層海水中DMS、DMSPd和DMSPp的濃度范圍分布分別為0.75-6.69、0.88-12.88和7.56-42.28 nmol L-,平均值分別是2.15、2.82和17.76 nmol L-1。DMS和DMSP的高值區(qū)出現在水體垂直混合比較均勻、甲藻占主優(yōu)勢的北黃海中部海域。該海域夏季受到冷水團的阻隔,N、P、Si等營養(yǎng)鹽在其底層海水中富集,而隨著秋末水體垂直混合的加劇,營養(yǎng)鹽進入到上層水體,促進了浮游植物的生長和DMS、DMSP的釋放。(2)DMS和DMSP與Chl-a的相關性分析顯示,DMSPp和Chl-a具有明顯的相關性。此外,通過對DMS、DMSP、Chl-a等生物參數和各個環(huán)境因子作主成分分析(PCA)看出,雖然甲藻對DMS(P)/Chl-a的比值影響顯著,且DMS和DMSP的最高值幾乎都出現在甲藻占優(yōu)勢的海域。但就整個中國東部近海而言,硅藻是浮游植物群落結構的優(yōu)勢藻種,并占據絕對優(yōu)勢。雖然硅藻是DMS和DMSP低產藻種,但它是整個中國近海DMS、DMSP和Chl-a的最主要貢獻者。(3)對夏季、秋季和冬季南黃海和東海以及秋季渤海和北黃海進行DMSPp和Chl-a的分級測定。兩次調查結果均表明大部分海域較大微型浮游植物(larger nanoplankton)是DMSPp和Chl-a主要貢獻者,其對DMSPp和Chl-a的貢獻均在80%左右。另外,我們發(fā)現受長江輸入的影響,其附近海域浮游植物季節(jié)變化明顯,在夏季營養(yǎng)鹽較高的河口和近岸海域小型浮游植物(microplankton)對Chl-a和DMSPp有重要貢獻,從浮游植物數據可知,小型浮游植物中三角角藻是近岸河口海域的優(yōu)勢藻種,也是Chl-a和DMSPp的主要生產者；進入秋、冬季節(jié),隨著長江徑流減小以及海水溫度的降低,甲藻生長受到抑制,較大微型浮游植物(larger nanoplankton)中的中肋骨條藻和具槽帕拉藻開始迅速繁殖,成為Chl-a和DMSPp的主要貢獻者。(4)根據現場風速和表層海水DMS濃度,利用N2000公式計算了中國近海DMS的海-氣通量,結果顯示南黃海和東海DMS海-氣通量具有明顯的季節(jié)差異,季節(jié)變化規(guī)律為：夏季秋季冬季,與DMS和DMSP的變化規(guī)律相一致。夏季DMS的海-氣通量變化范圍為0.03～102.4μmol m-2 d-1,平均值為16.73μmol m-2 d-1;秋季DMS的海-氣通量變化范圍為0.74～74.4μmol m-2 d-1,平均值為12.10μmol m-2 d-1;冬季東海、南黃海海-氣通量介于0.61～25.52μmol m-2 d-1之間,平均值為8.30μmol m-2 d-1。此外,利用nss-SO42-bio/MSA的比值估算出在南黃海和東海夏、秋兩個季節(jié)生源硫對大氣中nss-SO42-貢獻比分別為7.9%和0.8%,夏季明顯高于冬季；秋季北黃海和渤海源硫對大氣中nss-SO4-2貢獻為1.4%。(5)對2013年7月采集的東海近岸ME3和外海P11兩個站位表層和底層海水中的細菌進行保種,總共分離出的211株可培養(yǎng)細菌,其中91株具有降解DMSP的能力(包括去甲基化產生MeTH和裂解生成DMS和丙烯酸兩種途徑),這些可以降解DMSP的細菌中僅有37株具有降解DMSP產生DMS的能力,僅占到可培養(yǎng)細菌總數的17.5%;DddQ廣泛存在于多種海洋細菌中,其中心離子為Zn2+,其最適pH值為8.0,最適溫度為30℃;DddQ對DMSP的降解反應屬于消除反應。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：P734;X55

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本文編號：1760965