本文關(guān)鍵詞：基于DOCARS和LCOF-Raman的酸根離子探測和沉積物孔隙水的光譜分析　出處：《中國海洋大學》2015年博士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：拉曼光譜是一種分子振動光譜,反映了分子振動、轉(zhuǎn)動能級,它具備實時、連續(xù)、非接觸探測并可多組分同時探測的優(yōu)點,基于激光拉曼光譜技術(shù)的水下原位傳感器在水下物質(zhì)探測分析領(lǐng)域占據(jù)越來越重要的地位。海底沉積物是海洋水層到大洋巖石層的過渡層,匯聚了陸地以及海水中的沉降物質(zhì),對海底生物地球化學分析具有極為重要的科學價值。一般而言,對沉積物孔隙水的地球化學分析往往通過分析可以作為標識物的孔隙水中的各種成分來實現(xiàn),而取樣分析得到的結(jié)果往往是不準確的,基于激光拉曼光譜技術(shù)的探測系統(tǒng)已成功應用到海底沉積物孔隙水的原位探測分析。然而無論是水下拉曼光譜探測系統(tǒng)的實用化還是孔隙水中物質(zhì)成分的識別分析,均有諸多問題需要解決。本論文針對這一問題,開展了DOCARS系統(tǒng)定標,拉曼信號增強方法研究以及孔隙水中物質(zhì)成分的光譜分析三方面的研究工作,為水下拉曼光譜系統(tǒng)的實用化以及孔隙水中物質(zhì)成分的地球化學分析提供了技術(shù)基礎和重要參考,主要完成的工作如下。為了評估激光拉曼光譜技術(shù)在深海環(huán)境下對酸根離子的定量探測能力,首先在實驗室內(nèi)配置了海水中幾種常見酸根離子(硫酸根、硝酸根、碳酸氫根)的標準溶液并通過實驗室研發(fā)的深海自容式激光拉曼光譜探測系統(tǒng)(Deep Ocean Compact Autonomous Raman Spectrometer, DOCARS)獲取了標準溶液的拉曼光譜,以此建立DOCARS系統(tǒng)對酸根離子的定標曲線以及線性擬合方程。根據(jù)得到的擬合方程,對DOCARS系統(tǒng)海試時獲得的光譜數(shù)據(jù)進行了分析,并將反演結(jié)果作為DOCARS系統(tǒng)深海環(huán)境下定量探測酸根離子能力的評估標準。結(jié)果表明,酸根離子的拉曼信號強度與其濃度成線性關(guān)系,線性擬合系數(shù)分別高達0.99,0.99,0.98。由DOCARS系統(tǒng)探測到的硫酸根離子的濃度為30.5 mmol/L(海水中的實際濃度約為28.2mmol/L),探測準確度可達8%,并且酸根離子濃度的變化過程與實際的濃度變化過程是一致的。較低的探測靈敏度是限制水下拉曼光譜實用化的另一大問題之一。針對這一問題,作者對基于液芯光纖(Liquid Core Optical Fiber, LCOF)的液體樣品拉曼信號增強方法進行了模擬以及實驗驗證。作者首先利用LabVIEW模擬分析了LCOF的物理長度對液體樣品拉曼信號增強效果的影響,并進行了實驗驗證。結(jié)果表明,物理長度約50 cm的液芯光纖可以對水中硫酸根的拉曼信號增強10倍以上。對于超出常規(guī)拉曼光譜探測靈敏度的水中溶存的低濃度甲烷拉曼光譜探測,作者提出了基于CCl4萃取富集的甲烷拉曼光譜探測新方法,可以間接實現(xiàn)實驗室條件下水中溶存甲烷(甲烷濃度不高于1.14 mmol/L)的拉曼光譜探測。為了對孔隙水中的物質(zhì)成分進行更詳盡的分析,論文以在大連獐子島海域相同站位、不同時間實地獲取的兩個批次的沉積物孔隙水為樣品,對其進行了拉曼光譜與熒光光譜探測分析。拉曼探測結(jié)果發(fā)現(xiàn)沉積物孔隙水中的硫酸跟濃度隨著取樣深度的增大而下降,證明了孔隙水中硫酸鹽還原的存在。熒光光譜分析表明,沉積物孔隙水中的熒光物質(zhì)分為類蛋白熒光物質(zhì)以及類腐殖酸熒光物質(zhì)兩大類,并且兩種熒光物質(zhì)的熒光特性是不同的,可以為海底沉積物地球化學分析提供參考�；谒穆然驾腿≥o助的水中溶存甲烷拉曼光譜探測方法尚無法做到定量探測,同時更多海域的孔隙水樣品的光譜分析還有待實施,這將是下一步工作的努力方向。
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：P715.5

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本文編號：1336558