本文關(guān)鍵詞：DGT的制備、性能測(cè)試及在海水分析中的應(yīng)用

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【摘要】：重金屬在海水中以各種化學(xué)形態(tài)存在。研究表明與生物體直接作用的并不是總?cè)芙鈶B(tài)金屬,而是溶解態(tài)金屬中的一部分,這部分被定義為活性(labile)金屬。海水中重金屬的存在形態(tài)是研究其毒性和生物可利用性的關(guān)鍵參數(shù)。 目前研究海水中重金屬的形態(tài),一般需將樣品采集回實(shí)驗(yàn)室后進(jìn)行分析。但水樣中重金屬的化學(xué)形態(tài)容易在樣品采集、運(yùn)輸、預(yù)處理與保存過(guò)程中發(fā)生轉(zhuǎn)化,且各種試劑的添加也會(huì)對(duì)重金屬的化學(xué)形態(tài)分布造成影響,因此原位富集技術(shù)的開(kāi)發(fā)應(yīng)用是十分必要的。 薄膜擴(kuò)散梯度技術(shù)(Diffusive Gradients in Thin-films Technique, DGT)是1994年提出的一種原位富集有效態(tài)重金屬的新技術(shù)。DGT采樣裝置的關(guān)鍵部件包括擴(kuò)散相和結(jié)合相；水體中的重金屬通過(guò)擴(kuò)散相進(jìn)入結(jié)合相而被富集,富集量與時(shí)間有關(guān)而與樣品體積無(wú)關(guān)。 本研究制作了三種結(jié)合相。一是廣泛采用的Chelex-100樹(shù)脂凝膠,二是戊二醛改性殼聚糖膜,三是戊二醛-L-半胱氨酸-殼聚糖膜。采用改性瓊脂糖交聯(lián)的聚丙烯酰胺凝膠作為擴(kuò)散相。自制DGT采樣裝置,對(duì)其進(jìn)行性能測(cè)試,并應(yīng)用于海水中有效態(tài)重金屬的原位富集。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下： (1)使用改性瓊脂糖交聯(lián)的聚丙烯酰胺凝膠作為擴(kuò)散相,并在凝膠中嵌入Chelex-100樹(shù)脂作為結(jié)合相。應(yīng)用該DGT采樣裝置同時(shí)原位富集海水中的錳、鈷、鎳、銅、鋅、鎘、鉛。使用自制的凝膠擴(kuò)散系數(shù)測(cè)定裝置測(cè)定了金屬離子在該擴(kuò)散相中的擴(kuò)散系數(shù)。考察了pH、高鹽基底等對(duì)富集效果的影響。pH在5.6-8.6,離子強(qiáng)度在10～700mmol·L-1范圍內(nèi),富集效果良好。在廈門(mén)近岸海域成功地進(jìn)行為期7d的海水中重金屬的原位富集實(shí)驗(yàn),結(jié)果顯示,DGT能夠富集該海域海水中溶解態(tài)重金屬的6.67%～45.33%,即獲得DGT有效態(tài)。平行樣測(cè)定的RSD均小于10%。本方法能準(zhǔn)確原位地富集海水中的生物有效態(tài)重金屬,具有原位、便捷、pH適用范圍廣、在河口和近海富集時(shí)基本不受離子強(qiáng)度影響及樣品存放時(shí)間長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn),為海水中痕量有效態(tài)重金屬的分析提供了有效的采樣技術(shù)。 (2)在上述工作基礎(chǔ)上建立了以改性瓊脂糖交聯(lián)的聚丙烯酰胺凝膠為擴(kuò)散相、以戊二醛改性殼聚糖膜為結(jié)合相的DGT采樣裝置。應(yīng)用該裝置同時(shí)富集加標(biāo)海水中的鈷、鎳、銅、鋅、鎘。考察了戊二醛改性殼聚糖對(duì)不同濃度重金屬的吸附效率,結(jié)果顯示,在相同重金屬濃度下,戊二醛改性殼聚糖膜的吸附效率高于Chelex-100樹(shù)脂。考察了pH、高鹽基底等對(duì)富集效果的影響。結(jié)果顯示,pH在5-8范圍內(nèi)富集效果基本不受影響。離子強(qiáng)度為10和700mmol·L-1時(shí),富集效果差別不大,說(shuō)明該方法適用于河口及近岸海水中痕量重金屬的分析。在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)成功地進(jìn)行為期3d的加標(biāo)海水中重金屬的原位富集實(shí)驗(yàn),結(jié)果顯示,DGT能夠富集海水中溶解態(tài)重金屬的12.57%-64.68%。平行樣測(cè)定的RSD均小于10%。與Chelex-100為結(jié)合相的DGT富集效果比較無(wú)顯著差異,但戊二醛改性殼聚糖膜的制備過(guò)程較Chelex-100樹(shù)脂凝膠的制備過(guò)程更簡(jiǎn)易。 (3)在上述工作基礎(chǔ)上,建立了以改性瓊脂糖交聯(lián)的聚丙烯酰胺凝膠為擴(kuò)散相、以戊二醛-L-半胱氨酸-殼聚糖膜為結(jié)合相的DGT采樣裝置。應(yīng)用該裝置同時(shí)富集加標(biāo)海水中的鉆、鎳、銅、鋅、鎘。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,在相同濃度的重金屬溶液中,戊二醛-L-半胱氨酸-殼聚糖膜吸附效率高于Chelex-100樹(shù)脂及戊二醛改性殼聚糖膜。pH在5-8范圍內(nèi)富集效果基本不變。測(cè)定離子強(qiáng)度分別為10和700mmol·L-1時(shí)DGT的富集效果,結(jié)果顯示兩種離子強(qiáng)度下富集效果無(wú)明顯差異,說(shuō)明該方法適用于海水中痕量重金屬的分析。采用該DGT采樣裝置,持續(xù)3d采集加標(biāo)海水中的重金屬,獲知該海水樣品中DGT有效態(tài)重金屬為溶解態(tài)重金屬的26.06%～87.25%,平行樣的RSD均小于10%。相同實(shí)驗(yàn)條件下,以戊二醛-L-半胱氨酸-殼聚糖膜為結(jié)合相的DGT裝置所富集的有效態(tài)比例,高于以Chelex-100樹(shù)脂凝膠及戊二醛改性殼聚糖膜為結(jié)合相的DGT。
【學(xué)位授予單位】：廈門(mén)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類(lèi)號(hào)】：O636.1;P734.4

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 田金;李超;宛立;杜牛;趙海勃;;海洋重金屬污染的研究進(jìn)展[J];水產(chǎn)科學(xué);2009年07期

2 姚瑞華;孟范平;張龍軍;馬冬冬;亢小丹;;改性殼聚糖對(duì)重金屬離子的吸附研究和應(yīng)用進(jìn)展[J];材料導(dǎo)報(bào);2008年04期

3 宋江選;梁興泉;李克文;鄭安雄;盧發(fā)燕;;改性殼聚糖在重金屬離子吸附方面的研究進(jìn)展[J];化工時(shí)刊;2007年02期

4 姜彬慧，，林碧琴;鎳對(duì)纖維藻（Ankistrodesmus．sp．）毒性作用研究[J];環(huán)境保護(hù)科學(xué);1995年04期

5 ;Heavy metal pollution in Tianjin Bohai Bay,China[J];Journal of Environmental Sciences;2008年07期

6 范英宏;林春野;何孟常;周豫湘;楊志峰;;利用DGT高分辨率研究沉積物孔隙水中重金屬的濃度和釋放通量[J];環(huán)境科學(xué);2007年12期

7 楊正龍;張其榮;浦鴻汀;陳紅征;汪茫;;有機(jī)復(fù)合光電導(dǎo)材料及器件研究進(jìn)展[J];化學(xué)通報(bào);2006年01期

8 隋殿鵬;孫挺;范洪濤;劉暢;朱曉瓊;;薄膜擴(kuò)散梯度技術(shù)——一種原位富集采樣技術(shù)[J];化學(xué)通報(bào);2007年12期

9 吳瑜端,鄭志宏;海洋重金屬生物地球化學(xué)與海洋環(huán)境保護(hù)[J];海洋環(huán)境科學(xué);1987年03期

10 薛亮;萬(wàn)愛(ài)玉;樊玉清;羅先香;潘進(jìn)芬;張龍軍;;海洋環(huán)境中的金屬賦存形態(tài)及生物可利用性研究現(xiàn)狀[J];海洋科學(xué);2008年01期

本文編號(hào)：1283093