油、氣、煤、鈾多種能源同盆共存具世界普遍性。中-東亞能源成礦域即為典型的多種能源成礦帶。中國(guó)北部位于該成礦帶的中東部,其間中、新生代沉積盆地周緣蝕源區(qū)發(fā)育富鈾酸性巖漿巖。在較長(zhǎng)地質(zhì)時(shí)間內(nèi),蝕源區(qū)向盆地內(nèi)部輸送了充足的鈾物質(zhì),不僅形成了中國(guó)北部典型的砂巖型鈾礦床、煤巖型及泥巖型鈾礦床,還形成了富鈾烴源巖（例如:鄂爾多斯盆地長(zhǎng)7段烴源巖、吐哈盆地侏羅系烴源巖等）。鈾作為一種具有強(qiáng)氧化催化作用及放射作用的元素,前人就鈾的氧化催化效應(yīng)對(duì)烴源巖生烴作用的影響做了較多研究,但就鈾的放射性對(duì)烴源巖及其生烴作用的影響研究較為薄弱。富有機(jī)質(zhì)且富放射性元素的烴源層系,不可避免地會(huì)發(fā)生放射性對(duì)有機(jī)質(zhì)及其共存流體的物理化學(xué)作用,結(jié)果會(huì)極大地影響有機(jī)質(zhì)的成烴演化。為了聚焦鈾的放射作用對(duì)烴源巖的影響以及在烴源巖生烴過程中帶來的外源氫情況,本實(shí)驗(yàn)選用了鈷源(⁶⁰Co)作為γ射線的輻射源對(duì)樣品進(jìn)行輻射實(shí)驗(yàn)（γ射線輻射強(qiáng)度與鈾含量具有相關(guān)性）。所選樣品均為烴源巖系中代表性含氫物質(zhì)�？紤]到烴源巖中主要含氫物質(zhì)類型及可能對(duì)輻射產(chǎn)氫量的影響因素,分別選取蒸餾水、石膏、不同濃度及類型的鹽溶液、正癸烷、瀝青... 

【文章來源】：西北大學(xué)陜西省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：125 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

H2O2濃度隨著不同類型輻射總劑量的變化（據(jù)PastinaandLaVerne,2001修改），其中γ射線輻射對(duì)應(yīng)水溶液為50μMH2O2溶液

Le et al.（2005）用高劑量率的 10 MeV 電子束輻射具有納米孔不含水及含水的玻璃，通過對(duì)輻射產(chǎn)氫量測(cè)定發(fā)現(xiàn)，隨著孔隙度的減小、比表面積的增大，產(chǎn)氫量增加。為了更詳細(xì)的研究加入固體物質(zhì)的孔隙度及比表面積對(duì)輻射水的產(chǎn)氫量的影響，Chupin et al（.2017選擇了不同成分的地質(zhì)聚合物，根據(jù) 1Al2O3: 3.6 SiO2: 1 M2O: 11.5 H2O（M 代表了 Na, K, Cs或三種物質(zhì)的等摩爾混合），分別制成了 Na, K, Cs, Na-K, Na-Cs, K-Cs, Na-K-Cs 等聚合物（不同成分聚合物的孔隙度及比表面積各不相同）。圖 1-3a 和 b 分別為各含水聚合物輻射生氫率隨比表面積及孔隙度的變化圖。從圖中可以看出，隨著比表面積的增大，輻射生氫率線性增加，比表面積的增加對(duì)生氫率的影響可以解釋為固體物質(zhì)的加入帶來的能量傳遞效應(yīng)。也就是說，更大的比表面積使得有更多的能量從固體物質(zhì)表面?zhèn)鬟f到水中，促進(jìn)更多氫氣的生成（Frances et al., 2015）。而隨著孔隙的增加，各聚合物的輻射生氫率逐漸減小，一方面是因?yàn)榈刭|(zhì)聚合物的孔隙度的增加對(duì)應(yīng)了比表面的減小，使得生氫率也減少；另一方面是因?yàn)楫?dāng)?shù)刭|(zhì)聚合物孔隙度減小的時(shí)候，輻射水產(chǎn)生的 H·及水合離子會(huì)因?yàn)樾】紫兜南拗菩?yīng)（confinement effect）而就近發(fā)生聚合反應(yīng)促進(jìn)氫氣的生成（Le et al., 2005）。

水合電子中和物的濃度的乘積（Wasselin-Trupin et al., 2002）（圖1-4）。以NO3-和 NO2-為例，其與水合電子的反應(yīng)見式（1.12和1.13（）Elliot et al., 1990; Ershovet al., 2012），因此，水合電子中和物的增加會(huì)導(dǎo)致水合電子逐漸減少，進(jìn)一步使得生氫率降低，見式（1.6 和 1.7）。然而在前面我們提到的 Schwarz（1954）的實(shí)驗(yàn)中，NO2-的加入并沒有減少輻射生氫率，也可能是因?yàn)槠渲?K+對(duì)產(chǎn)氫量具有一定的促進(jìn)作用，而使得總體水的輻射生氫率沒有發(fā)生變化。根據(jù)前人實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，一些水合電子中和劑，例如：SeO42-, MoO42-,NO3-, NO2-, H2O2, Cr2O7, Cu2+和 Cd2+等都會(huì)降低生氫率（Pasitna et al., 1999; Wasselin-Trupinet al., 2002），而另外一些物質(zhì)如 I-, Br-, AsO2-的加入對(duì)生氫率可能有抑制作用，而 K+加入對(duì)生氫率可能有促進(jìn)作用。除此之外

【參考文獻(xiàn)】：
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碩士論文
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本文編號(hào)：3505593