自石墨烯被發(fā)現(xiàn)以來(lái),具有原子層級(jí)厚度,層間范德華力堆疊和表面無(wú)化學(xué)懸掛鍵等特性的二維層狀納米材料展現(xiàn)出一系列優(yōu)異的光電性質(zhì),從而受到研究人員的高度重視,并被廣泛應(yīng)用于各類(lèi)電子和光電子器件中。在范德華力結(jié)合的層狀材料中,結(jié)構(gòu)和電子多樣性的出現(xiàn)為基礎(chǔ)科學(xué)研究和應(yīng)用器件設(shè)計(jì)開(kāi)辟了新的途徑,為探索新奇的物理現(xiàn)象和內(nèi)在機(jī)制提供了一個(gè)理想的研究平臺(tái)。在種類(lèi)繁多的二維材料體系中,二維過(guò)渡金屬硫?qū)倩?TMDs)由于其良好的化學(xué)穩(wěn)定性、高載流子遷移率和層數(shù)依賴(lài)的可調(diào)帶隙,成為制備光電子器件的理想材料。其中,二硫化鉬(MoS_2)是目前TMDs中研究最為廣泛的二維材料,當(dāng)其層數(shù)由塊體減少至單層時(shí),MoS_2由1.2 eV的間接帶隙半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)?.9 eV直接帶隙半導(dǎo)體。另外,作為新發(fā)現(xiàn)的貴金屬硫化物,二硒化鉑(PtSe_2)具有更寬的可調(diào)帶隙,其單層帶隙為1.2 eV,雙層帶隙為0.21 eV,塊體材料為半金屬零帶隙。這些優(yōu)異的光電特性為設(shè)計(jì)構(gòu)建高性能光電探測(cè)器提供了良好的材料基礎(chǔ)。目前基于不同結(jié)構(gòu)和探測(cè)機(jī)理的二維納米光電探測(cè)器已經(jīng)被成功制備,器件展現(xiàn)出良好的探測(cè)性能,并已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了從紫外光,可見(jiàn)光和紅外光到太赫茲體系的探測(cè)。盡管擁有上述優(yōu)點(diǎn),二維層狀納米材料及其光電探測(cè)器件也存在一些不足之處。例如,二維材料擁有較低的光學(xué)吸收系數(shù);存在顯著的激子效應(yīng),極大阻止了光生電子-空穴對(duì)的分離。此外,一些二維材料在大面積制備方面仍然存在挑戰(zhàn)。設(shè)計(jì)構(gòu)建二維/三維(2D/3D)混合維度范德華異質(zhì)結(jié)器件是解決上述問(wèn)題的有效途徑。這是因?yàn)?二維納米材料的光學(xué)吸收和光譜選擇性受到其超薄性質(zhì)和材料可用性的限制,而3D材料的選擇范圍較廣,能提高異質(zhì)結(jié)器件的的光譜選擇性,同時(shí)獲得更強(qiáng)的器件功能;2D材料表面無(wú)懸掛鍵,與3D材料通過(guò)范德華力結(jié)合,擺脫了晶格匹配的限制更容易形成異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)。因此,構(gòu)建2D/3D混合維度范德華異質(zhì)結(jié)通常能夠?qū)崿F(xiàn)更強(qiáng)的光吸收和光生載流子的分離,從而實(shí)現(xiàn)較高的響應(yīng)度和較快的響應(yīng)速度,制備出高性能光電探測(cè)器。紫外光電探測(cè)器在通信、化學(xué)分析、軍事預(yù)警等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值,因此研究人員一直致力于探索制備高性能紫外光電探測(cè)器。寬禁帶半導(dǎo)體材料不僅在紫外光波段有很高的吸收,而且對(duì)可見(jiàn)光和紅外光有很好的屏蔽,逐漸成為制備紫外光電探測(cè)器件的主體材料。其中,作為第三代半導(dǎo)體材料,氮化鎵(GaN)的禁帶寬度為3.4 eV,具有良好的耐輻射性、高熱導(dǎo)率和化學(xué)穩(wěn)定性,是制備紫外光電探測(cè)器的熱點(diǎn)材料之一。同時(shí),為了進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)日盲紫外的探測(cè),就必須尋找具有更寬帶隙的半導(dǎo)體材料。β相氧化鎵(β-Ga_2O_3)的禁帶寬度為4.9 eV,而且具有較大的光吸收系數(shù)、高的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性,是構(gòu)建日盲探測(cè)器的理想材料。綜上所述,本論文分別采用熱分解法和磁控濺射-硒化法制備出大面積的二維MoS_2和PtSe_2薄膜,并與三維GaN、β-Ga_2O_3分別構(gòu)建了混合維度范德華異質(zhì)結(jié)紫外光電探測(cè)器,同時(shí)對(duì)其光電探測(cè)性能進(jìn)行了系統(tǒng)研究,主要研究成果如下:一、利用熱分解法在CVD管式爐中成功制備了大面積的二維MoS_2薄膜,并通過(guò)改變旋涂參數(shù)成功調(diào)控了MoS_2薄膜的層數(shù)。通過(guò)XRD、Raman、AFM、XPS等儀器設(shè)備對(duì)所制備的薄膜進(jìn)行了形貌、結(jié)構(gòu)和成分等表征,結(jié)果表明成功制備出面積大、質(zhì)量高、層數(shù)可控的二維MoS_2薄膜。二、采用磁控濺射-硒化法,成功制備了大面積的二維PtSe_2薄膜,通過(guò)控制濺射Pt薄膜的厚度調(diào)控PtSe_2層數(shù)。在GaN襯底上原位生長(zhǎng)PtSe_2薄膜從而構(gòu)建PtSe_2/GaN異質(zhì)結(jié)。通過(guò)XRD、Raman、AFM、XPS、TEM對(duì)所制備的薄膜進(jìn)行了表征,結(jié)果表明:我們制備出了大面積、高質(zhì)量、層數(shù)可控的二維PtSe_2薄膜。三、設(shè)計(jì)構(gòu)建了一種基于MoS_2/GaN異質(zhì)結(jié)的紫外光電探測(cè)器。該器件在紫外光照下具有顯著的光伏效應(yīng),因此可以實(shí)現(xiàn)自驅(qū)動(dòng)紫外光電探測(cè)。該探測(cè)器在265 nm、功率為2.4 mW/cm~2的紫外光照射下,可獲得高達(dá)10~5的電流開(kāi)關(guān)比,當(dāng)光功率降到2μW/cm~2時(shí),電流開(kāi)關(guān)比也能達(dá)到10~3。此外,其響應(yīng)度和比探測(cè)率分別為187 mA/W和2.34×10~133 Jones,線性動(dòng)態(tài)范圍約為97.3 dB。較高的開(kāi)關(guān)比、響應(yīng)度和比探測(cè)率保證了器件對(duì)微弱光信號(hào)的探測(cè)能力。在光信號(hào)變化頻率為100 Hz和5 kHZ時(shí),此探測(cè)器的響應(yīng)速度分別為0.302/3.605 ms和46.4/114.1μs,同時(shí)該器件在10 kHz頻率范圍內(nèi),都有較高的重復(fù)性和良好的穩(wěn)定性,表明該器件能夠探測(cè)快速變化的紫外光信號(hào)。四、在GaN襯底上,原位合成了二維PtSe_2薄膜,得到了高質(zhì)量的PtSe_2/GaN異質(zhì)結(jié)器件。該異質(zhì)結(jié)器件對(duì)于265 nm(功率為2.4 mW/cm~2)的深紫外光具有優(yōu)異的光響應(yīng)特性,具有顯著的光伏特性,能實(shí)現(xiàn)自驅(qū)動(dòng)探測(cè),其響應(yīng)度高達(dá)193 mA/W,比探測(cè)率能達(dá)到3.8×10~(14)Jones,動(dòng)態(tài)響應(yīng)范圍約為155 dB,電流開(kāi)/關(guān)比高達(dá)10~8。在零偏壓下具有45/102μs的快速響應(yīng)速度。此外,該器件能極快地響應(yīng)脈寬為1 ns,頻率為1 kHz的脈沖激光信號(hào),光電流的上升時(shí)間僅為172ns。以上結(jié)果表明PtSe_2/GaN異質(zhì)結(jié)器件在深紫外探測(cè)領(lǐng)域有巨大潛力。五、通過(guò)采用帶隙更寬的β-Ga_2O_3材料,制備了MoS_2/β-Ga_2O_3異質(zhì)結(jié)光電探測(cè)器,對(duì)于245 nm(功率為20.1μW/cm~2)的入射光,該器件具有明顯的光伏效應(yīng),能夠?qū)崿F(xiàn)自驅(qū)動(dòng)探測(cè)。在零偏壓下,得到的響應(yīng)度為2.05 mA/W,比探測(cè)率為1.21×10~111 Jones。此外,該器件的工作波段位于太陽(yáng)輻射盲區(qū),截止波長(zhǎng)為260 nm,對(duì)小于260 nm的深紫外光表現(xiàn)出優(yōu)異的光響應(yīng)特性。該器件能有效地屏蔽可見(jiàn)光,可見(jiàn)光/紫外光的抑制比高達(dá)1.6×10~3。我們所設(shè)計(jì)的MoS_2/β-Ga_2O_3探測(cè)器的性能優(yōu)于之前報(bào)道的β-Ga_2O_3基日盲探測(cè)器,表明2D/3D混合維度范德華異質(zhì)結(jié)在深紫外探測(cè)領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。
【學(xué)位單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類(lèi)】：TN23;O614.612
【部分圖文】：

1圖 1.1 不同類(lèi)型的二維材料[1]二維（2D）納米材料是一類(lèi)新興的納米材料，它具有片狀結(jié)構(gòu)，橫通常大于 100 nm 或者達(dá)到微米量級(jí)，但厚度僅相當(dāng)于單個(gè)或幾個(gè)原子層自 2004 年 Novoselov 和 Geim 及其同事使用 Scotch 膠帶從石墨中成功剝烯開(kāi)始[2]，二維材料的發(fā)展進(jìn)入高速期。基于二維電子限域這一特殊結(jié)構(gòu)材料大都具有諸多獨(dú)特的物理、化學(xué)性質(zhì)。石墨烯是二維材料中的典型它是一種厚度達(dá)原子層量級(jí)的結(jié)晶性碳膜，具有不同尋常的特性，如室下超高的載流子遷移率，量子霍爾效應(yīng)，超高的比表面積，極高的楊氏優(yōu)異的光學(xué)透明度，及優(yōu)異的熱電導(dǎo)率等。石墨烯的研究掀起了人們對(duì)其

圖 1.2 目前存在的數(shù)十種 TMDs 化合物在眾多二維材料體系中，具有原子層級(jí)厚度，層間范德華力堆疊和表面無(wú)化學(xué)懸掛鍵等特性的過(guò)渡金屬硫?qū)倩衔铮═MDs）由于具有合適的可調(diào)帶隙、較高的載流子遷移率，優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和表面無(wú)化學(xué)懸掛鍵等特點(diǎn)，為人們探索新奇的物理現(xiàn)象和內(nèi)在機(jī)制提供了一個(gè)理想的研究平臺(tái)對(duì)象。基于以上獨(dú)特性質(zhì)，TMDs 超薄晶體的制備引起了科學(xué)家們極大的興趣。 事實(shí)上，很早人們就對(duì) TMDs 進(jìn)行了探索，從 1923 年 Linus Pauling 等人確定 TMDs 結(jié)構(gòu)到 20世紀(jì) 60 年代末，已知的 TMDs 大約有 60 種[30]，如圖 1.2，其中至少有 40 種 TMDs具有層狀結(jié)構(gòu)[31]；1986 年，Joensen 等人首次利用膠帶制備出單層 MoS2[85]，獲得了其懸浮液；20 世紀(jì) 90 年代，隨著碳納米管和富勒烯的發(fā)展，Tenne 等人首次制備出了 WS2納米管和嵌套顆粒[32]，隨后合成了 MoS2納米管和納米粒子[33]，對(duì)無(wú)機(jī)富勒烯和納米管領(lǐng)域做出了巨大貢獻(xiàn)；2004 年以來(lái)，石墨烯研究的迅速發(fā)展啟發(fā)了人們對(duì)層狀材料制備技術(shù)開(kāi)發(fā)，開(kāi)啟了研究 TMDs（特別是超薄TMDs 材料）的新時(shí)代。作為典型的層狀材料之一，TMDs 在空氣中具有良好的

圖 1.3 TMDs 材料 2H、1T、1T'相對(duì)應(yīng)的單原子層結(jié)構(gòu)[34]TMDs 是一種化學(xué)通式為 MX2的層狀化合物，式中 M 元素是 4-10 族的金屬，X 是硫族元素。與石墨烯相似，TMDs 具有層狀結(jié)構(gòu)，每層 TMD個(gè)原子層組成，其中，過(guò)渡金屬層在兩個(gè)硫族原子層之間，形成三明治結(jié)過(guò)弱的范德華作用若干 MX2層結(jié)合在一起形成塊狀晶體。由于過(guò)渡金屬原位方式不同，TMDs 存在若干不同的結(jié)構(gòu)相，如圖 1.3 所示。它們有兩個(gè)共型：2H 型和 1T 型。不同的結(jié)構(gòu)相對(duì)應(yīng)的原子層的堆疊順序不同，2H 相對(duì) ABA 堆疊方式，其中硫族原子在不同的原子層占據(jù)相同的位置 A，并位直于原子層方向的頂部。1T 相則對(duì)應(yīng)了 ABC 的堆疊方式。TMDs 材料在學(xué)上的穩(wěn)定相是 2H 或 1T 型，實(shí)際上，TMDs 材料的晶體結(jié)構(gòu)是由每一層疊方式、以及會(huì)降低周期性的畸變決定的，如果周期性的畸變太大（如圖示），比如在第 VI 族化合物的 1T 相二聚化中發(fā)生，就會(huì)形成金屬-金屬致 1T'相出現(xiàn)，而 1T'相在熱力學(xué)上是亞穩(wěn)相。
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本文編號(hào)：2859380