Ⅱ-Ⅵ族半導(dǎo)體量子點(diǎn)具有較窄的直接帶隙,對稱的能帶結(jié)構(gòu)、低的俄歇復(fù)合率和更有效的光與電子相互作用等特性,在光伏器件、發(fā)光二極管和生物成像等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用和發(fā)展?jié)摿�。然�?量子點(diǎn)表面原子占比高,表面陷阱態(tài)密度高,以及量子點(diǎn)器件界面層間的失配問題,導(dǎo)致器件性能遠(yuǎn)低于理論值。針對這些科學(xué)問題,本文以Ⅱ-Ⅵ族鎘系量子點(diǎn)太陽能電池和光伏型探測器等光伏器件為研究對象,重點(diǎn)開展了量子點(diǎn)表面修飾、器件界面層優(yōu)化和調(diào)控等研究,主要研究結(jié)果如下;提出一種雙功能量子點(diǎn)表面修飾層的思路,在CdS量子點(diǎn)表面原位形成P型CuxS層,該界面層不僅可以降低CdS量子點(diǎn)表面缺陷,還與N型CdS在其表面建立PN異質(zhì)結(jié),促進(jìn)電子-空穴分離。本文利用CuCl2前驅(qū)溶液與CdS量子點(diǎn)陽離子交互反應(yīng)的方法,在CdS量子點(diǎn)表面進(jìn)行Cu2+替換Cd2+的原位反應(yīng),進(jìn)而在CdS量子點(diǎn)表面形成CuxS修飾層。CuxS作為窄帶隙半導(dǎo)體,提高了光吸收強(qiáng)度,與CdS量子點(diǎn)相比,CdS/CuxS量子點(diǎn)敏化太陽能電池的光吸收轉(zhuǎn)化效率提高了15%以上,短路電流密度提高了一倍。此外,P型CuxS與N型CdS形成界面PN異質(zhì)結(jié),在內(nèi)建電場作用下促進(jìn)電子-空穴分離,減少電子-空穴復(fù)合,與CdS量子點(diǎn)器件相比,CdS/CuxS量子點(diǎn)敏化太陽能電池的電荷收集效率從80%提高到了 92%�；陔p功能界面層的作用,太陽能電池的光電轉(zhuǎn)化效率由1.21%提高到了2.78%。為進(jìn)一步提高量子點(diǎn)敏化太陽能電池的性能,本文利用化學(xué)浴法在CdS量子點(diǎn)表面原位沉積CdSe量子點(diǎn),形成CdS/CdSe共敏化量子點(diǎn)活性層。同時(shí),為解決量子點(diǎn)與載體(TiO2電子傳輸層)間界面缺陷濃度高的問題,采用原子層沉積方法(ALD)在TiO2電子傳輸層上沉積一層超薄高質(zhì)量TiO2修飾層。因?yàn)樾揎棇优c基底是同種物質(zhì),有效避免了界面能帶失配問題。比表面積和表面能研究顯示,經(jīng)ALD修飾的TiO2載體的比表面積增加了7.2%,表面能提高了7.9%,顯著提高了量子點(diǎn)負(fù)載量。因此,光吸收強(qiáng)度得以提高。此外,超薄TiO2層增加了顆粒間的連續(xù)性,減少表面缺陷,促進(jìn)了電子的運(yùn)輸和傳遞,降低了電荷復(fù)合,從而使電子收集效率由97%提高到99%以上。最終,ALD修飾的CdS/CdSe量子點(diǎn)敏化電池,其光電轉(zhuǎn)換效率從4.03%提升到了5.07%。為了實(shí)現(xiàn)從紫外(UV)到近紅外(NIR)的光譜吸收和探測,本文在CdSe量子點(diǎn)中引入Te元素,形成CdSeTe三元量子點(diǎn),并將其組裝成寬波段響應(yīng)(UV-NIR)的光伏型量子點(diǎn)探測器。該器件結(jié)構(gòu)由電子傳輸層Ti02/CdSeTe量子點(diǎn)/有機(jī)空穴傳輸層/銀電極組成。量子點(diǎn)表面的長鏈油酸(OA)配體可以防止量子點(diǎn)團(tuán)聚,穩(wěn)定保存,但嚴(yán)重影響了器件的電荷傳輸性能。為此,本文采用短鏈巰基乙酸(TGA)和導(dǎo)電離子鹵素(TBAI)等配體依賴于量子點(diǎn)更強(qiáng)的結(jié)合能取代OA配體。研究結(jié)果表明,經(jīng)配體交換后的量子點(diǎn)器件的電荷傳輸性能、光電流均得到明顯提升,其中TBAI短鏈配體修飾的量子點(diǎn)探測器表現(xiàn)最為優(yōu)異。該量子點(diǎn)光電探測器具有更短的響應(yīng)時(shí)間(0.02 s),更低的暗電流,更寬的線性動(dòng)態(tài)范圍(69 dB),更大的探測率(8×1013 Jones)和更高的信噪比(1550)。另外,該器件在紫外到近紅外的350～800 nm光譜范圍內(nèi),探測率均在5×1012 Jones以上,優(yōu)于當(dāng)前報(bào)道的同類量子點(diǎn)探測器。本文設(shè)計(jì)出一種雙空穴傳輸層結(jié)構(gòu)的柔性CdSeTe量子點(diǎn)探測器,即在PEDOT:PSS空穴傳輸層上引入N,N-二苯基-N,N-雙(4-甲基苯基)-4,4-聯(lián)苯二胺(P-TPD)層。結(jié)果顯示,具有較高的最低未占有分子軌道(LUMO)能級的P-TPD的引入解決了量子點(diǎn)與空穴傳輸層間的失配問題,有效充當(dāng)抑制量子點(diǎn)電子反向流通的屏障,提高了器件的光電流密度(68%)。相比于單層空穴傳輸層器件,雙層空穴傳輸層結(jié)構(gòu)柔性探測器在紫外-可見-近紅外區(qū)域顯示出更高的器件性能,500 nm單色光作用下,探測率由2.5×1011提高到1×1012 Jones。該性能優(yōu)于當(dāng)前報(bào)道的柔性量子點(diǎn)探測器。此外,這種雙層空穴傳輸層結(jié)構(gòu)探測器對弱光響應(yīng)表現(xiàn)優(yōu)異,在5μW/cm2的光激發(fā)下,光電流可達(dá)196 nA/cm2。該柔性器件在彎折不同角度(0°、20°、40°、60°)和150個(gè)周期后,探測性能沒有衰減,表現(xiàn)出良好的抗折性能。
【學(xué)位單位】：北京科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：O471.1;TM615
【部分圖文】：

能項(xiàng)隨尺寸變化不是主要的。由此，我們可以看出，在限域效應(yīng)尺寸范圍內(nèi)，逡逑隨著量子點(diǎn)尺寸的減小，電子能級從連續(xù)分布逐漸變成離散分布，價(jià)帶（Ｅｖ）逡逑和導(dǎo)帶（Ｅ。）之間的距離即能隙（Ｅｇ）值逐漸變大如圖２－１所示。對于同種半逡逑導(dǎo)體來說，我們僅僅需要調(diào)節(jié)量子點(diǎn)的尺寸，就可以得到不同能隙的量子點(diǎn)。逡逑這樣，激子復(fù)合后發(fā)出的光也具有不同的能量。比如硒化鎘，通過改變其量逡逑子點(diǎn)的尺寸，它的帶隙調(diào)節(jié)范圍幾乎可以覆蓋整個(gè)可見光區(qū)。逡逑（２）

的制備方法提供了可能，并且十八烯有著比三辛基氧化膦低的熔點(diǎn)，為量子逡逑點(diǎn)的后續(xù)鈍化和修飾帶來了方便。對溶劑的改進(jìn)讓量子點(diǎn)在器件應(yīng)用上邁出逡逑了重要一步。圖２－３是通過改進(jìn)后的熱注入法制備出尚質(zhì)量的Ｃｄ系量子點(diǎn)。逡逑－８－逡逑

圖１５９，６５）逡逑

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