【摘要】：時至今日,我們可以看到無論是在基礎(chǔ)理論還是實際應(yīng)用的層面對電子的自旋這一自由度的探索和利用都是一個極富魅力的研究方向。而將這一量子力學(xué)闡明的新自由度應(yīng)用在固體器件中,隨之產(chǎn)生的被稱為自旋電子學(xué)的學(xué)科則僅僅通過十年左右的發(fā)展就已經(jīng)創(chuàng)紀(jì)錄地完成了從理論構(gòu)想到實際應(yīng)用的華麗轉(zhuǎn)變,并且還遠(yuǎn)遠(yuǎn)未將其全部的潛力展現(xiàn)出來。自旋電子學(xué)器件系統(tǒng)利用了輸運電流實際上是由兩種不同自旋的載流子組成的事實,按照不同的自旋狀態(tài)對自旋輸運電流所攜帶的信息進(jìn)行編碼,并最終通過其與磁性電極之間的不同耦合狀態(tài)來進(jìn)行識別。因此當(dāng)我們有效地在更加小型化的電子學(xué)器件系統(tǒng)中利用其所具有的自旋和磁矩特性時,這種基于自旋電子學(xué)的器件就將會具有明顯優(yōu)于傳統(tǒng)電子學(xué)器件的更高的集成度、更快的運行速度、極低的能耗和獨特的非易失性。與此同時,在電子器件不斷地按照摩爾定律小型化下去的今天,越來越精微的制程工藝使得如今的晶體管器件的大小逐漸地向著分子尺度逼近,從而更加促進(jìn)了分子電子學(xué)這一領(lǐng)域的發(fā)展。而從基礎(chǔ)理論和實驗技術(shù)所作出的論證來看,由于分子中常有著較弱的自旋-軌道耦合作用并存在豐富的超精細(xì)相互作用,這就使得與常規(guī)的金屬和半導(dǎo)體材料相比分子電子學(xué)系統(tǒng)中將會有著在更長的弛豫時間和距離內(nèi)保持自旋相干性的可能。毋庸置疑的,這種本征的量子特性將使得結(jié)合分子電子學(xué)和自旋電子學(xué)的優(yōu)勢所制成的分子自旋電子學(xué)器件具有獨特的誘人前景。本論文中,我們通過結(jié)合非平衡格林函數(shù)方法(NEGF)的基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理計算對幾種不同分子器件的自旋電子輸運性質(zhì)進(jìn)行了分析。在第一個工作中,我們研究了氧化還原反應(yīng)對由單個蒽醌(AQ)分子連接到鋸齒邊石墨烯納米帶(ZGNRs)電極構(gòu)成的雙探針電極分子器件的自旋電子輸運性質(zhì)的影響。在這項工作中考慮了兩種連接方式,分別由同分異構(gòu)的AQ-1,4分子和AQ-1,5分子通過不同連接位置上的碳鏈與ZGNRs電極相連。結(jié)果表明,AQ-1,4分子器件有著具有100%自旋過濾效率的優(yōu)異自旋過濾性質(zhì),并且中心分子上的氧化還原反應(yīng)并不影響其自旋過濾行為。當(dāng)連接方式改變后,AQ-1,5分子器件僅在處于還原狀態(tài)時才有明顯的自旋過濾行為。而此時中心分子被氧化時,.器件的α自旋電流會急劇地下降,不再具有自旋過濾性質(zhì)。但這種由氧化還原反應(yīng)引起的AQ-1,5器件的α自旋電子電導(dǎo)開關(guān)效果可以使其被設(shè)計成高效的分子自旋電流開關(guān)器件。而在另一個工作中,我們對比研究了連接到ZGNRs電極的單非那烯基分子器件和單芘分子器件的自旋電子輸運性質(zhì)。結(jié)果表明,兩種分子間對稱性的差異會對器件的輸運性質(zhì)產(chǎn)生顯著的影響,并且其影響對兩種自旋的電流來說都是一致的。當(dāng)中心分子都是對稱地連接到電極時,芘分子器件的自旋電流遠(yuǎn)低于非那烯基分子器件的自旋電流,而使得自旋電流如此之低的原因是器件中心區(qū)的芘分子對兩種自旋電子的反射抵消了兩種自旋電子的輸運。此外,我們發(fā)現(xiàn)電極連接位置的變化會明顯降低非那烯基分子器件的自旋電流量級,但對芘分子器件則沒有任何影響。這些結(jié)果將有助于我們進(jìn)一步理解自旋電子系統(tǒng)中自旋載流子的輸運行為。在最后一個工作中,我們對采用了不同連接方式連接到ZGNRs電極上的單porphycene分子器件的自旋輸運性質(zhì)進(jìn)行了研究,同時探索了電極寬度變化對其的影響。在采用水平連接方式的單porphycene分子器件中,都表現(xiàn)出了擁有接近100%自旋過濾率的自旋過濾特性并且受電極寬度變化的影響較小,同時其β自旋輸運電流則表現(xiàn)出了負(fù)微分電阻特性,而電極寬度的增加將會使β自旋輸運電流的峰谷比加大。進(jìn)一步的分析表明,其負(fù)微分電阻特性產(chǎn)生的原因是隨著偏壓的上升器件兩側(cè)電極上輸運路徑的減少。而在采用之字形錯開連接方式的單porphycene分子器件中,連接方式的變化同時改善了兩種自旋電子的輸運情況,同時也使得器件中的自旋過濾效果不再明顯;而此時電極寬度的增加可以顯著增強器件的自旋輸運電流,并且更進(jìn)一步地削弱了器件中的自旋過濾效果。最終的結(jié)果表明了在自旋電子學(xué)器件中連接方式是影響器件自旋輸運性質(zhì)的重要因素。
【學(xué)位授予單位】：長沙理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TN60
【圖文】：

圖２．１四種基于ＺＧＮＲｓ電極的單蒽醌分子器件模型示意圖，其中Ｌ，Ｒ和Ｃ分別對應(yīng)于左電逡逑極、右電極和中心散射區(qū)，器件中電極部分所有的邊緣碳原子均被氫原子所飽和

邐Ｂｉａｓ（Ｖ）逡逑圖２．２器件Ｍ１－Ｍ４的自旋伏安特性曲線。紅線和黑線分別代表ａ自旋和ｐ自旋電流。逡逑計算得到模型Ｍ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４的自旋分辨伏安（Ｉ－Ｖ）特性曲線分別在圖２．２中列出。逡逑當(dāng)我們將外部正向偏壓施加到器件Ｍｌ上時，可以看到隨著偏壓的上升，器件的ａ自旋電逡逑流幾乎是線性的增大，而Ｐ自旋電流則在整個偏壓范圍內(nèi)都幾乎小到可以忽略不計。而逡逑在中心的ＡＱ－１４分子被氧化后，也即是在器件Ｍ２中，其ｐ自旋電流在整個偏壓范圍內(nèi)依逡逑１１逡逑

器件Ｍ３來說，同處于還原態(tài)的ＡＱ－１５分子使器件的自旋伏安特性與器件Ｍｌ的大體上相逡逑似，盡管器件Ｍ３中ｐ自旋電流相對Ｍｌ來說有所增加，整體的自旋過濾行為依舊還是存在。逡逑然而，器件Ｍ４的自旋伏安特性則顯著地不同于其它三種器件，如圖２．２中所示，其ａ自旋逡逑電流的變化趨勢與其Ｐ自旋電流相一致。這意味著在器件Ｍ４中其ａ自旋電子和ｐ自旋電子逡逑的輸運是同時被抑制的，也就導(dǎo)致了在整個偏壓范圍內(nèi)自旋過濾行為的消失。由此，我逡逑們發(fā)現(xiàn)通過控制中心ＡＱ－１５分子上的氧化還原反應(yīng)，可以誘導(dǎo)器件ａ自旋電流的顯著開逡逑關(guān)效應(yīng)。逡逑０－５邋＊邋／邐（Ａ－邋０．５邋？邋ｊ逡逑Ｉ邐（ａ）邐／邐（ｂ）逡逑0％．０邐０．１邐０．２邐０．３邐０．４邐０．５邐０．１邐０．２邐０．３邐０．４邐０．５逡逑Ｂｉａｓ（Ｖ）邐Ｂｉａｓ（Ｖ）逡逑１．０邋？邋Ａ邋／逡逑．：－邋＾逡逑－0ｓ邋／邐＾邋４0逡逑／邐（ｃ）邐２０／／邐（ｄ）＇逡逑°＇％．０邐０．１邐０．２邐０．３邐０．４邐０．５邐￥．0邐0．１邐０．２邐０．３邐０．４邐０．５逡逑Ｂｉａｓ（Ｖ）邐Ｒｉａｓ＜＼0逡逑圖２．３在⑻（ｂ）（ｃ）分別給出了器件Ｍｌ、Ｍ２和Ｍ３不同偏壓下的自旋過濾率，（ｄ）則為不同偏壓逡逑下器件Ｍ３和Ｍ４的ａ自旋電流之間的開關(guān)比。逡逑１２逡逑

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