【摘要】：超快激光技術和半導體材料的進步使太赫茲波的產(chǎn)生和探測效率得到了大幅提高,太赫茲波的相關研究在近二十年來飛速發(fā)展,無論是太赫茲波的產(chǎn)生、探測、調制還是應用研究,都需要深入理解太赫茲波與目標物質之間相互作用,而太赫茲時域光譜系統(tǒng)可以提供太赫茲波在穿透待測樣品后每一個頻率成份上幅值和相位的變化信息,是在太赫茲波段(0.3-3.0 THz)研究光與物質的相互作用的最佳工具。本文利用透射式太赫茲時域光譜系統(tǒng)對固態(tài)樣品展開了表征研究,涉及的固態(tài)樣品包括有機物單質晶體、藥物共結晶以及高分子聚合物,表征的內(nèi)容包括幅值變化提供的太赫茲吸收譜,以及相位變化提供的介電譜。研究主要內(nèi)容和創(chuàng)新點如下:1)在晶體太赫茲吸收譜的形成機制研究中,利用量子化學計算成功對谷氨酰胺太赫茲吸收特征進行了振動模式的匹配,在研究過程中通過對計算所用初始構型的調整,使計算模擬的吸收譜向實驗吸收譜不斷逼近,體現(xiàn)了分子間作用對谷氨酰胺太赫茲頻段內(nèi)太赫茲吸收特征的影響。該研究對于考察物質中分子內(nèi)作用和分子間作用對太赫茲吸收特征形成的主導程度提供了新的線索和證據(jù)。2)在共結晶及多晶型的太赫茲吸收譜表征研究中,利用太赫茲波對分子間作用的敏感響應,觀察到了兩種物質之間共結晶的形成,并對共晶產(chǎn)物中的多晶型現(xiàn)象進行了吸收特征分辨,對共晶產(chǎn)物亞穩(wěn)態(tài)在自然條件下向穩(wěn)態(tài)晶型轉換的過程,利用太赫茲時域光譜技術的快速響應對轉換過程進行了原位監(jiān)控,實現(xiàn)了晶型轉換過程的量化表征。該研究展示了太赫茲光譜技術在共結晶藥物研發(fā)領域的應用前景,對晶型轉換機制研究提供了新的監(jiān)測表征手段。3)建立了適用于透射式太赫茲時域光譜系統(tǒng)對固態(tài)樣品進行表征后的介電分析模型,對聚乙烯和聚四氟乙烯實現(xiàn)了精確的介電常數(shù)測定,并利用測定的介電常數(shù)及提出的介電分析模型對二者不同配比的混合物進行了介電常數(shù)預測,預測值與實驗值保持了高度的一致性。該研究提出的介電分析模型可以擴展到更多的高分子材料單質及其混合物的太赫茲介電性質分析中,對太赫茲波段的聚合物材料介電性質設計提供了一種新的途徑。4)提出了聚合物載體中固態(tài)樣品太赫茲極化率的分析提取方法,該方法能夠廣泛的應用于太赫茲波段的強吸收物質。利用該方法我們實現(xiàn)了阿司匹林與三種氨基酸的太赫茲極化率精確測定,并且針對晶格信息可能無法獲取的情況提出了相應的解決辦法,擴大了方法的適用范圍,利用本方法測得的極化率作為一項物質基本參數(shù),將來可以用于研究固體的硬度、熔點、溶解度等宏觀性質。
【學位授予單位】：北京科技大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：O441.4
【圖文】：

大多數(shù)的太赫茲時域光譜系統(tǒng)使用的太赫茲脈沖產(chǎn)生裝置采用了這種技逡逑術，將微帶天線結構微加工至半導體薄片的表面，偏置電壓施加于天線結逡逑構上之后飛秒近紅外激光擊打到兩個天線端子中間，如圖１－２所示，當近紅逡逑外激光脈沖擊中偏置半導體材料時，產(chǎn)生了一系列載流子（激發(fā)電荷和空穴），逡逑這些載流子在偏置電壓的作用下迅速加速。變化的電流誘導了太赫茲頻段的逡逑相干電磁波在產(chǎn)生端天線兩極間的形成。兩極間的電流強度與偏置電壓成指逡逑數(shù)關系，同時產(chǎn)生的太赫茲輻射也遵守同一規(guī)律。產(chǎn)生的太赫茲脈沖通常持逡逑續(xù)幾百飛秒并且穿透過樣品后被引導至探測端。逡逑主視圖邐側視圖逡逑ｒ邐＾＿半導體基底材料邐逡逑｜邐邐天線電極邋一逡逑太赫茲輻射逡逑灥，卜，一邐－逡逑■邋Ｍ邐■高阻鞋球面鏡逡逑—１｜丨１丨１丨１丨Ｉ—逡逑７邐偏壓電源逡逑圖１－２典型光電導天線太赫茲發(fā)生器原理示意圖逡逑－３邋－逡逑

光生載流子在太赫茲電場的作用下定向移動產(chǎn)生電流，這一電流經(jīng)過天線的逡逑引線被檢測，同時此電流與采樣時間窗內(nèi)的太赫茲電場強度成正比。光電導逡逑天線接收器的設備配置圖如圖１－３所示。逡逑主視圖邐側視圖逡逑？邐半導體基底材料——？逡逑｜邐邐天線電極——N“逡逑＿邐太赫茲輻射逡逑■邐■邐■高阻桂球面鏡逡逑Ｘ－＊￣逡逑：邐電流計逡逑圖１－３典型光電導天線接收器原理示意圖逡逑－４邋－逡逑

在自由空間電光取樣配置［３３］中，太赫茲輻射和偏振態(tài)的近紅外探針光束逡逑同時導入電光晶體，透過的近紅外激光脈沖再依次經(jīng)過一個四分之一波片和逡逑渥拉斯頓棱鏡，如圖１－４所示。經(jīng)過電光晶體的太赫茲輻射改變了電光晶體逡逑的雙折射率，因此改變了同時經(jīng)過電光晶體的近紅外激光脈沖的相位，穿透逡逑過去的近紅外光束兩偏振態(tài)相位延遲與該時刻作用于電光晶體的太赫茲電場逡逑強度成正比。當探針光束透過電光晶體以后，要透過一個四分之一波片，其逡逑作用是將線偏振的近紅外激光束轉換為圓偏振光。圓偏振光可以看成是兩束逡逑互相垂直的線偏振光分量的線性組合，兩束分量的相對幅度與時間成正弦關逡逑系，其中一束分量與另外一束分量之間存在９０°的相位差。渥拉斯頓棱鏡的逡逑作用是將這兩束互相垂直的偏振分量分離開來并將剝離后的兩束偏振光引導逡逑到平衡光電二極管上。由于電光晶體被太赫茲電場調制后引起了探針激光的逡逑相位延遲，從而體現(xiàn)為照射到平衡光電二極管上的兩束分量不相等，其差值逡逑就用來表征太赫茲輻射的功率強度。逡逑探針紅外光逡逑偏振鏡１邐ｎ逡逑ｉ邋渥拉斯頓棱鏡四分之一波片邋電光晶體邐線偏振紅外光逡逑ｆ邋一－－一－一邐，逡逑邐邋邋邋邋邋Ｊ邋線偏振邐線偏振邐圓偏振逡逑紅外光邐紅外光逡逑ｆｐ邋＋邐＝邋Ｚ１＾Ｕ逡逑圖１－４自由空間電光取樣技術的光學示意圖逡逑光電導天線技術和自由空間電光取樣技術各自的優(yōu)勢。基本來說，自由逡逑空間電光取樣技術保證了更寬的頻率檢測范圍

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