【摘要】：原子分子內電子和原子核之間的相互耦合和運動決定了其結構和能量分布,該過程發(fā)生的時間尺度通常在飛秒甚至阿秒量級。超快激光技術的快速發(fā)展為探測和調控其中蘊含的微觀動力學過程提供了有效的研究工具。原子分子在強激光場中的動力學過程非常豐富和復雜,理解和調控原子或小分子體系的微觀超快動力學過程能夠為人們探索大分子體系,或者是液態(tài)分子的動力學過程奠定基礎,并且推動相關應用領域的發(fā)展。利用時頻域精密操控的超短強激光脈沖,開展原子分子的超快物理行為探測和調控的研究,揭示其時間演化信息和不同分子軌道的影響,對理解分子結構變化和相互作用具有重要的意義。在本文中,利用時頻域多維精密控制的超短激光脈沖,通過符合測量原子分子電離解離產生的電子和離子碎片,開展了原子分子超快強場行為的亞周期和軌道分辨的研究。具體的研究工作和創(chuàng)新點如下:(一)超快激光場中氬原子單電離動力學的亞周期分辨研究利用兩束偏振互相垂直的超短激光脈沖,通過控制兩者之間的時間延遲和載波相位,構造了偏振方向隨時間逐漸旋轉的偏振旋轉激光場。基于其偏振方向和光場傳播時間一一對應的特性,不同時刻電離產生的光電子將獲得不同的動量和出射方向。實驗上,通過符合探測電離產生的電子和離子的三維動量分布,選擇不同出射角度的電子,實現了多周期激光場作用下氬原子電離超快動力學行為的亞周期分辨測量,揭示了原子核的庫侖聚焦效應對電子的運動軌跡和最終的動量分布的影響。(二)超快激光場驅動氫氣分子單電離解離路徑的時間分辨探測研究利用自主構建的共線偏振旋轉激光場,將氫氣分子單電離解離過程中的超快時間信息映射到電離解離產生的電子和離子碎片的出射方向,實現了氫氣分子不同單電離解離路徑動力學過程的探測。實驗發(fā)現單光子解離和凈雙光子解離兩種解離路徑中氫氣分子陽離子從光電離時刻運動到單光子躍遷時刻所需的時間相同。其解離時間依賴于原子核的質量,即相同實驗條件下對于相同的解離路徑,氘氣分子所需的時間是氫氣分子的√2倍。(三)超快激光場作用下乙炔分子單電離的多軌道效應研究利用一束飛秒激光脈沖控制乙炔分子非絕熱無場排列,再利用一束時間延遲的飛秒激光脈沖電離預排列的分子,通過探測不同排列狀態(tài)的乙炔分子單電離過程中產生的光電子的動量分布,實驗揭示了乙炔分子在超快強激光場作用下單電離過程中的多軌道效應,發(fā)現不同分子軌道電子電離將誘導產生不同的單電離產物,即分子離子和解離通道主要是來自于HOMO和HOMO-1軌道的電離。
【圖文】：

華東師范大學博士學位論文1.1. 原子分子的內部結構原子分子是構成自然界物質的最基本單元，由帶正電的原子核和核外帶負電的電子組成，，決定物質的化學或物理特性。相對于原子核，電子的質量可以忽略不計（大約 1800 個電子才能等于一個質子的質量）。因為它們以接近光速的速度移動，所以電子的精確位置難以確定，只能用統(tǒng)計的方法給出概率的描述，對應電子占據軌道概念。軌道是一個空間區(qū)域，表示電子具有高統(tǒng)計概率出現的區(qū)域。原子內部存在多種電子軌道，不同的軌道具有對應的特征能量和分布，如圖 1-1所示，s 軌道是球形的，而 p 軌道則分別在三個維度空間呈啞鈴形分布。

圖 1-2 原子內部電子吸收光子能量后被激發(fā)。 超快強激光場不同微觀粒子的超快過程對應的時間和空間尺度各不相同[1]，例如對動力學過程的追蹤，分子的轉動行為要求探測手段的時間精度能夠達到(1 ps = 10-12s)。而對分子內部原子核振動的探測則需要飛秒量級(1 fs =時間精度。如果進一步去探測原子分子內部價電子的超快動力學過程，要提升到阿秒量級(1as=10-18s)。因此，要想探測原子分子的超快動力必須要有時間和空間尺度都能與之相比擬的探測工具。自從二十世紀六十年代初第一臺激光器誕生以來[2]，研究人員致力于不光性能，獲取更短更強的激光脈沖，如圖 1-3 所示。調 Q 技術(Q-Switchin鎖模技術(Mode-locking)[6-9]、啁啾脈沖放大技術(Chirped Pulse Amplific
【學位授予單位】：華東師范大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TN249;O56

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