【摘要】：無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)是由全無(wú)機(jī)元素組成的,與有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦量子點(diǎn)相比,具有更好的結(jié)構(gòu)和光學(xué)穩(wěn)定性,作為固態(tài)照明和新—代顯示器光源具有明顯地優(yōu)勢(shì)。全無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)不僅具有半導(dǎo)體量子點(diǎn)固有的尺寸可調(diào)諧光電子性質(zhì),還可以通過(guò)改變鹵素組份的比例和濃度實(shí)現(xiàn)帶隙的靈活調(diào)控,發(fā)光范圍可以覆蓋幾乎整個(gè)可見(jiàn)光范圍,光致發(fā)光量子發(fā)光效率高達(dá)90%,且發(fā)光純度高,發(fā)光線(xiàn)寬窄,在發(fā)光二極管、光電探測(cè)器、激光器和太陽(yáng)能電池等光電領(lǐng)域有廣泛地應(yīng)用前景。然而,在采用液相法合成無(wú)機(jī)鈣鈦礦膠體量子點(diǎn)的過(guò)程中,不可避免地需要使用有機(jī)表面活性劑來(lái)協(xié)助反應(yīng)的進(jìn)行,導(dǎo)致最終合成的量子點(diǎn)產(chǎn)物表面包覆有大量的表面配體。在組裝量子點(diǎn)發(fā)光二極管時(shí),有機(jī)表面配體會(huì)在量子點(diǎn)薄膜表面形成絕緣層,屏蔽載流子的注入,制約了發(fā)光二極管器件性能提高。而載流子在量子點(diǎn)發(fā)光層發(fā)生復(fù)合之前,其注入效率、傳輸效率和載流子平衡程度則取決于器件的能級(jí)結(jié)構(gòu)。本文針對(duì)以上問(wèn)題,從材料合成后的表面處理和器件結(jié)構(gòu)優(yōu)化角度出發(fā),研究了自組裝CsPbBr3量子點(diǎn)薄膜的制備方法和提出了量子點(diǎn)發(fā)光二極管器件載流子傳輸層的優(yōu)化策略,制備出了高性能的CsPbBr3量子點(diǎn)發(fā)光二極管,主要研究成果具體如下:(1)全無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)的制備與光學(xué)性能。采用高溫油相注射法和鹵素陰離子交換法合成了全無(wú)機(jī)鈣鈦礦(CsPbX3,X=C1、Br、I、Cl/Br、Br//I)量子點(diǎn),通過(guò)研究量子點(diǎn)的分散性,確定了采用“兩步法”純化過(guò)程來(lái)對(duì)量子點(diǎn)進(jìn)行合成后處理,獲得具有單分散性且可以穩(wěn)定保存的膠體量子點(diǎn)溶液,提出了純化過(guò)程中量子點(diǎn)表面配體發(fā)生變化的工作原理。通過(guò)穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光光譜分析,研究了鹵素組分比例和濃度對(duì)量子點(diǎn)的發(fā)光性能的影響,實(shí)現(xiàn)了對(duì)混合鹵素鈣鈦礦量子點(diǎn)光致發(fā)光峰在416 nm到671 nm范圍內(nèi)的準(zhǔn)確地調(diào)控,調(diào)控精度高達(dá)2 nm。研究了 CsPbBr3量子點(diǎn)在10-300 K范圍內(nèi)的變溫光致發(fā)光特性,隨溫度升高,發(fā)光強(qiáng)度逐漸降低,發(fā)光峰位發(fā)生藍(lán)移。此外,還研究了有機(jī)聚合物對(duì)量子點(diǎn)的光學(xué)穩(wěn)定性的影響,聚二甲基硅氧烷與無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)具有良好的結(jié)構(gòu)和性能兼容性。該工作為接下來(lái)的無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)發(fā)光二極管的制備和量子點(diǎn)在柔性光電器件領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了理論和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。(2)CsPbBr3量子點(diǎn)薄膜的自組裝及在發(fā)光二極管中的應(yīng)用。為了獲得高質(zhì)量的量子點(diǎn)薄膜,首先采用一種新型的溶劑表面處理技術(shù)對(duì)CsPbBr3量子點(diǎn)表面進(jìn)行鈍化處理,經(jīng)過(guò)處理之后的量子點(diǎn)被賦予了自組裝的能力,在溶劑揮發(fā)的過(guò)程中可以自發(fā)的組裝成薄膜,從而制備出了致密平滑的CsPbBr3量子點(diǎn)自組裝薄膜,并提出了表面配體引導(dǎo)的量子點(diǎn)自組裝成膜機(jī)制。研究了 CsPbBr3量子點(diǎn)薄膜的化學(xué)穩(wěn)定性和在高能激光(波長(zhǎng)為442 nm)的連續(xù)輻射下,量子點(diǎn)薄膜的發(fā)光穩(wěn)定性,結(jié)果表明量子點(diǎn)自組裝薄膜的發(fā)光穩(wěn)定性提高了 35%左右。基于CsPbBr3量子點(diǎn)薄膜構(gòu)建了發(fā)光二極管,研究了量子點(diǎn)薄膜質(zhì)量對(duì)器件性能的影響。基于CsPbBr3量子點(diǎn)自組裝薄膜的器件載流子的注入效率被顯著地提高,且其最高外量子效率和最大發(fā)光強(qiáng)度比基于CsPbBr3量子點(diǎn)非自組裝薄膜的器件分別高出了約34倍和11倍,其最大電流效率是5.57cd/A,最大功率效率是1.59 lm/W。該工作為量子點(diǎn)薄膜制備和后續(xù)優(yōu)化發(fā)光二極管器件的性能提供了新的思路和理論與實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。(3)新型電子傳輸層在量子點(diǎn)發(fā)光二極管中的應(yīng)用。研究了 Alq3、TPBi和Bphen這三種電子傳輸材料對(duì)器件發(fā)光性能的影響,結(jié)果表明TPBi更適合作為電子傳輸材料應(yīng)用在器件中。根據(jù)載流子平衡與外量子效率之間的關(guān)系,分析了基于TPBi器件性能最優(yōu)的原因,并提出了結(jié)構(gòu)為T(mén)PBi/Alq3/TPBi的新型電子傳輸層結(jié)構(gòu)。研究表明,基于新型電子傳輸層的發(fā)光二極管的最大外量子效率和最大電流效率分別提高了 191%和192%。此工作為下一步研究空穴傳輸層對(duì)器件結(jié)構(gòu)和性能的影響提供了理論和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。
【圖文】：

１．結(jié)構(gòu)特性逡逑全無(wú)機(jī)鈣鈦礦材料具有典型的鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)，以ＣｓＰｂＢｒ３的晶體結(jié)構(gòu)為例，如逡逑圖１．２ａ所示，ＰｂＢｒ６八面體以頂角－頂角的方式相連接，在二維空間延伸形成網(wǎng)絡(luò)結(jié)逡逑構(gòu)，而Ｃｓ離子則填充在八面體之間的空隙里而ＣｓＰｂＢｒ３的電子結(jié)構(gòu)是由組成八面逡逑體的Ｐｂ和Ｂｒ的電子結(jié)構(gòu)共同作用而決定的，與Ｃｓ的電子結(jié)構(gòu)無(wú)關(guān)。ＣｓＰｂＢｒ３的價(jià)帶逡逑和導(dǎo)帶之間是沒(méi)有相互耦合作用的，，如圖１．２ｂ所示，其價(jià)帶頂（ｖａｌａｎｃｅ邋ｂａｎｄ逡逑ｍａｘｉｍｕｍ，邋ＶＢＭ）是由Ｐｂ的ｓ軌道與Ｂｒ的ｐ軌道發(fā)牛．ｉ＇－ｐ雜化而形成的，要高于Ｂｒ的逡逑ｐ軌道；而導(dǎo)帶底（ｃｏｎｄｕｃｔｉｏｎ邋ｂａｎｄ邋ｍｉｎｉｍｕｍ，ＣＢＭ），則是由Ｐｂ的；ｊ軌道與軌道相逡逑互耦合而形成的，要低于Ｂｒ的軌道。這種獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致缺陷態(tài)的能級(jí)或者逡逑低于ＣｓＰｂＢｒ：？?jī)r(jià)帶頂，或者高于導(dǎo)帶底，幾乎不會(huì)對(duì)ＣｓＰｂＢｒ３的電子結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響［３１＿逡逑３３１。對(duì)于ＣｄＳｅ量子點(diǎn)而言

逑與ＣｄＳｅ／Ｃｄ－ＺｎＳ核殼結(jié)構(gòu)的量子點(diǎn)比，無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)無(wú)需進(jìn)行表面包覆就可逡逑以獲得優(yōu)異的光學(xué)性能，如圖１．３所示。就通過(guò)調(diào)控鹵素比例和量子點(diǎn)的尺寸，無(wú)機(jī)鈣逡逑鈦礦量子點(diǎn)的發(fā)光實(shí)現(xiàn)了可覆蓋幾乎整個(gè)可見(jiàn)光區(qū)域（４１０－７００邋ｎｍ），發(fā)光效率高達(dá)５０－逡逑９０％，發(fā)光線(xiàn)寬在１２邋ｎｍ到４２邋ｎｍ之間。此外，由于無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)的激子玻爾半徑逡逑都相對(duì)較�。ǎ茫螅校猓拢颍常海罚睿�，ＣｓＰｂＩ３：１２ｎｍ，ＣｓＰｂＣｌ３：５ｎｍ），且合成后的提純處理會(huì)對(duì)量逡逑子點(diǎn)的粒徑有一定的影響，所以，改變鹵素是比例和種類(lèi)是調(diào)控?zé)o機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)發(fā)逡逑光的主要手段［２（），３４］。逡逑與有機(jī)－無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦量子點(diǎn)相比，無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)的光致發(fā)光壽命更短，大逡逑約為１－２９批，而１＾八？１）１３光致發(fā)光壽命約為１００仳，１＾八？匕８１＇３－］｛＜：丨辦＝０．６－２）的光致發(fā)光逡逑壽命則大約為４０－４００邋ｎｓ
【學(xué)位授予單位】：湖北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TN312.8

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本文編號(hào)：2601436