【摘要】：制備了4-(dicyanomethylene)-2-methyl-6-(4-dimethylaminostyryl)-4H-pyran(DCM)摻雜4,4′-N,N′-dicarbazolebiphenyl(CBP)的有機(jī)發(fā)光二極管器件,并利用有機(jī)磁電導(dǎo)(magneto-conductance,MC)作為一種靈敏的探測工具,研究了器件的載流子傳輸特性.發(fā)現(xiàn)器件的MC隨注入電流、溫度和摻雜濃度的變化呈現(xiàn)出正、負(fù)磁電導(dǎo)效應(yīng),正磁電導(dǎo)和負(fù)磁電導(dǎo)分別由三重激發(fā)態(tài)與電荷反應(yīng)(triplet-charge interaction,TQI)中的散射過程與解離過程所引起.研究表明,器件中TQI的散射和解離過程共存時,注入電流、工作溫度和摻雜濃度都是通過改變?nèi)貞B(tài)(triplet,T)激子的濃度來調(diào)節(jié)磁電導(dǎo)使其發(fā)生正負(fù)轉(zhuǎn)變,即T激子濃度對TQI中的散射過程和解離過程有不同的作用:T激子濃度越大,TQI中載流子的散射通道越易占主導(dǎo)作用,此時器件呈現(xiàn)出正磁電導(dǎo)效應(yīng);反之,T激子濃度越小,TQI中三重態(tài)激子的解離通道越易占主導(dǎo)作用,此時器件表現(xiàn)出負(fù)磁電導(dǎo)效應(yīng).本工作為有機(jī)磁電導(dǎo)效應(yīng)的有效調(diào)控提供了一條新途徑,也加深了對有機(jī)光電器件中電荷與激發(fā)態(tài)間相互作用的理解.
【圖文】：

3887論文圖1(網(wǎng)絡(luò)版彩色)器件CBP:x%DCM的結(jié)構(gòu)及光譜圖.(a)能級結(jié)構(gòu)示意圖;(b)室溫下歸一化電致發(fā)光譜(摻雜濃度x分別為1%,8%和15%),插圖為DCM和CBP的分子結(jié)構(gòu)Figure1(Coloronline)ThediagramandspectrumofdeviceCBP:x%DCM.(a)Theenergydiagramofthedevice;(b)thenormalizedelectrolumi-nescencespectrumofthedeviceatroomtemperature(thedopingconcentrationxare1%,8%and15%).TheinsetshowsthechemicalstructuresofCBPandDCMmolecules圖2(網(wǎng)絡(luò)版彩色)器件CBP:1%DCM在不同溫度和注入電流下的MC實(shí)驗(yàn)(方塊)曲線及擬合(實(shí)線)曲線.(a)室溫下,150μA時的實(shí)驗(yàn)(方塊)和擬合(實(shí)線)曲線,插圖為散射過程原理圖;(b)100K時,25μA下的實(shí)驗(yàn)(方塊)和擬合(實(shí)線)曲線;(c)20K時10μA下的實(shí)驗(yàn)(方塊)和擬合(實(shí)線)曲線,插圖為解離過程原理圖Figure2(Coloronline)TheMCcurves(square)andtheirfittedlines(solidlines)ofdeviceCBP:1%DCM.(a)Underaninjectioncurrentof150μAatRT,insetshowstheschematicofscatteringprocess;(b)underaninjectioncurrentof25μAat100K;(c)underaninjectioncurrentof10μAat20K,insetshowstheschematicofdissociationprocess別是主要由系間竄越((inter-systemcrossing,ISC)和TQI中散射過程所引起[15,16,18,19].其中ISC過程比TQI中散射過程弱很多,故在本文中不做重點(diǎn)討論.為了證明器件中的激子反應(yīng)就是TQI的散射過程,采用兩個非洛侖茲公式對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,即MC=αB2/(|B|+BL)2+βB2/(|B|+BH)2,其中B表示外加磁場,α和β分別表示擬合系數(shù),BL和BH分別表示低場和高場的特征磁場,其中低場處于0→27mT范圍內(nèi),高場處于27→300mT范圍內(nèi)[8,16,19].圖2(a)中實(shí)線為兩個非洛侖茲公式的擬合?

?有較好調(diào)控作用,下面通過改變溫度來影響激子壽命從而來調(diào)節(jié)T激子的濃度,以此來觀察MC的改變.采用目前研究較成熟的MEL曲線來觀察激子濃度的變化,與MC類似,MEL定義為有、無外加磁場下器件電致發(fā)光強(qiáng)度的相對變化率,即MEL=[EL(B) EL(0)]/EL(0)×100%[17,22,23].電致發(fā)光為單重態(tài)激子(singlet,S)退激輻射產(chǎn)生,T激子雖不直接參與發(fā)光,但通過激子湮滅反應(yīng)(T1+T1→S1+S0→h+S0,即TTA過程),可以間接影響器件發(fā)光[3,17,23],且TTA有自己特征的MEL線型,因此可通過MEL曲線來觀察T激子濃度的變化.圖4(a)和(c)為器件CBP:1%DCM在不同溫度條件下,注入電流為50μA的MEL和MC曲線;圖4(d)和(f)為器件CBP:10%DCM在不同溫度條件下,注入電流為50μA的MEL和MC曲線.圖4(a)中,器件CBP:1%DCM在室溫下MEL線型為:低場微小上升,高場大幅度下降.已知低場快速上升為外加磁場對極化子對(polaronpair)系間竄越ISC的作用所引起的,高場下降為外加磁場對TTA作用的結(jié)果[3,17,23],并且MEL下降幅度隨T激子濃度的增加而增大.圖4(a)中隨溫度的降低,低場上升幅度增加,高場下降幅度減小,可知T激子濃度隨溫度的降低而減少.而圖4(d)中,器件CBP:10%DCM的MEL隨溫度的降低,低場上升幅度減少,高場下降幅度增加,可知T激子濃度隨溫度的降低而增加.一般情況下,因?yàn)門激子的壽命隨溫度降低而增長,所以降低溫度T激子濃度是增加的[17,24,25],如圖4(d)所示.把圖4(a)中T激子濃度隨溫度的降低而減少稱為反常溫度效應(yīng).結(jié)合本組之前對這種反常溫度效應(yīng)現(xiàn)象的研究,分析表明[23]:在CBP:1%DCM器件中,雖然由于CBP能量的快速轉(zhuǎn)移以及主客體間能級陷阱的共同作用,圖4(網(wǎng)絡(luò)版彩色)器件CBP:x%DCM在注入電流為50μA,溫度分別為RT,200,100和

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