發(fā)布時(shí)間：2017-07-26 08:02

  本文關(guān)鍵詞：鄰苯二酚類有機(jī)化合物的氧化降解研究

  更多相關(guān)文章： 鄰苯二酚 鄰苯二酚紫 聚吡咯 納米SiO_2 納米MnO_2 氧化降解

【摘要】：鄰苯二酚類化合物是結(jié)構(gòu)中含一個(gè)或多個(gè)鄰苯二酚基團(tuán)的一類芳香化合物的統(tǒng)稱,不僅存在于水果、蔬菜、煙草及一些藥材中,還是芳香化合物降解過程中常見的中間產(chǎn)物,在化工行業(yè)、醫(yī)藥合成等領(lǐng)域都有廣泛應(yīng)用。當(dāng)然,它作為一類重要的多酚類化合物,對環(huán)境、生物體的危害也不容小覷。適應(yīng)工業(yè)蓬勃發(fā)展的需求,這類化合物的種類和結(jié)構(gòu)趨于復(fù)雜化,其工業(yè)廢水的降解難度也隨之加大,若隨廢水的排放進(jìn)入環(huán)境,通過累積、擴(kuò)散,最終將威脅到動(dòng)植物及人類的健康生存。因此,酚類化合物的降解是污水處理的重要課題。聚吡咯(PPy)是一種含π共軛結(jié)構(gòu)的高分子材料,具有良好的導(dǎo)電性和可逆的氧化還原性質(zhì),不僅合成方法簡單、穩(wěn)定性好,而且對環(huán)境友好,是近些年研究較多的材料之一。在本論文中,我們采用簡易的裝置和方法制備聚吡咯復(fù)合材料,通過載體負(fù)載聚吡咯,克服聚吡咯本身分散性差、易團(tuán)聚、難溶于水等缺點(diǎn),并將這些復(fù)合材料應(yīng)用于鄰苯二酚類化合物的氧化降解,主要內(nèi)容如下：1.以納米SiO2、吡咯單體(Py)為原料,經(jīng)FeCl3的氧化作用制備不同比例的聚吡咯/米二氧化硅(PPy/nSiO2)復(fù)合材料,通過掃描電子顯微鏡(SEM)、紅外光譜(FTIR)對材料進(jìn)行表征,并用于鄰苯二酚紫溶液的氧化反應(yīng)。結(jié)果表明,聚吡咯較均勻地負(fù)載到納米SiO2表面,使PPy的比表面積增大,從而提高復(fù)合材料中PPy的氧化活性。對1×10-4mol/L的模擬廢水,使用2.0mg/mL的PPy/nSiO2氧化反應(yīng)2小時(shí),鄰苯二酚紫的去除率可達(dá)到94.7%：PPy/nSiO2還表現(xiàn)出一定的催化作用,可催化H202氧化鄰苯二酚紫,不僅加快了反應(yīng)速率,而且還可減少PPy/nSiO2的用量。2.用水熱法制備納米Mn02,以PPy/nSiO2的制備方法為基礎(chǔ),合成了聚吡咯/米二氧化錳(PPy/nMnO2)復(fù)合材料,通過SEM. FTIR和XPS等手段對復(fù)合材料進(jìn)行表征。研究了PPy/nMnO2協(xié)同H202氧化降解鄰苯二酚的反應(yīng),討論了pH、PPy/nMnO2用量、H2O2濃度和無機(jī)陰離子對鄰苯二酚去除效果的影響,并通過降解反應(yīng)過程的UV-Vis圖譜分析了鄰苯二酚的降解途徑。結(jié)果表明,PPy/nMnO2復(fù)合材料中PPy小球顆粒負(fù)載在納米MnO2表面,整體呈現(xiàn)包覆狀態(tài)；PPy/nMnO2對鄰苯二酚表現(xiàn)出較好的氧化催化性能,對于初始濃度為4×10-mol/L鄰苯二酚溶液,PPy/nMno2用量為0.5mg/mL,H2O2濃度為4×10-3 mol/L,反應(yīng)2小時(shí)鄰苯二酚的去除率可達(dá)91.4%,溶液中共存的Cl-和SO：-會(huì)對鄰苯二酚的降解產(chǎn)生不同程度的抑制作用。3.對PPy/nMnO2復(fù)合材料氧化降解鄰苯二酚紫的反應(yīng)進(jìn)行研究。討論了反應(yīng)過程中pH、PPy/nMnO2用量、溶液中常見離子對氧化降解效果的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,在pH=2的酸度體系中,對濃度為1×10-4mol/L的鄰苯二酚紫溶液,0.7 mg/mL PPy/nMnO2氧化反應(yīng)2小時(shí)后,鄰苯二酚紫去除率可達(dá)95.5%,PPy/nMnO2較PPy/nSiO2表現(xiàn)出更好的氧化性能。
【關(guān)鍵詞】：鄰苯二酚 鄰苯二酚紫 聚吡咯 納米SiO_2 納米MnO_2 氧化降解
【學(xué)位授予單位】：浙江師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703;TB332
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 緒論11-26
• 1.1 鄰苯二酚類化合物簡介11
• 1.2 酚類化合物的降解方法研究11-19
• 1.2.1 電催化氧化法12-13
• 1.2.2 光催化氧化法13-15
• 1.2.3 化學(xué)試劑氧化法15-19
• 1.3 聚吡咯及其復(fù)合材料的研究進(jìn)展19-24
• 1.3.1 聚吡咯/碳復(fù)合材料19-21
• 1.3.2 聚吡咯/氧化物復(fù)合材料21-23
• 1.3.3 聚吡咯/貴金屬復(fù)合材料23
• 1.3.4 聚吡咯/有機(jī)高聚體復(fù)合材料23-24
• 1.4 本論文的選題意義及研究內(nèi)容24-26
• 第二章 聚吡咯/納米SiO_2氧化降解鄰苯二酚紫26-39
• 2.1 引言26-27
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分27-28
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器27
• 2.2.2 PPy/nSiO_2材料的制備及表征27-28
• 2.2.3 鄰苯二酚紫的氧化實(shí)驗(yàn)28
• 2.3 結(jié)果與討論28-38
• 2.3.1 PPy/nSiO_2復(fù)合材料的表征28-30
• 2.3.2 不同質(zhì)量比的PPy/nSiO_2對氧化鄰苯二酚紫的影響30-31
• 2.3.3 pH對PPy/nSiO_2氧化鄰苯二酚紫的影響31-32
• 2.3.4 PPy/nSiO_2用量對氧化鄰苯二酚紫的影響32-33
• 2.3.5 無機(jī)陰離子對PPy/nSiO_2氧化鄰苯二酚紫的影響33-34
• 2.3.6 鄰苯二酚紫降解過程的紫外-可見光譜分析34-35
• 2.3.7 PPy/nSiO_2的催化性能研究35-36
• 2.3.8 鄰苯二酚紫氧化的動(dòng)力學(xué)研究36-37
• 2.3.9 回收實(shí)驗(yàn)37-38
• 2.4 小結(jié)38-39
• 第三章 聚吡咯/納米MnO_2協(xié)同過氧化氫氧化降解鄰苯二酚39-53
• 3.1 引言39-40
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分40-41
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器40
• 3.2.2 納米MnO_2和PPy/nMnO_2材料的制備及表征40-41
• 3.2.3 實(shí)驗(yàn)方法41
• 3.3 結(jié)果與討論41-52
• 3.3.1 PPy/nMnO_2復(fù)合材料的表征41-45
• 3.3.2 不同質(zhì)量比的PPy/nMnO_2對氧化鄰苯二酚的影響45-46
• 3.3.3 PPy/nMnO_2的氧化催化性能研究46-47
• 3.3.4 pH對PPy/nMnO_2氧化鄰苯二酚的影響47-48
• 3.3.5 PPy/nMnO_2用量對氧化鄰苯二酚的影響48-49
• 3.3.6 H_2O_2濃度對PPy/nMnO_2氧化鄰苯二酚的影響49-50
• 3.3.7 無機(jī)陰離子對PPy/nMnO_2氧化鄰苯二酚的影響50-51
• 3.3.8 鄰苯二酚降解過程的紫外-可見光譜分析51-52
• 3.4 小結(jié)52-53
• 第四章 聚吡咯/納米MnO_2氧化降解鄰苯二酚紫53-62
• 4.1 引言53
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分53-54
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑53-54
• 4.2.2 PPy/nMnO_2的制備54
• 4.2.3 鄰苯二酚紫的氧化反應(yīng)54
• 4.3 結(jié)果與討論54-61
• 4.3.1 pH對PPy/nMnO_2氧化鄰苯二酚紫的影響54-55
• 4.3.2 不同材料氧化鄰苯二酚紫的對比55-57
• 4.3.3 PPy/nMnO_2用量對氧化鄰苯二酚紫的影響57-58
• 4.3.4 常見離子對PPy/nMnO_2氧化鄰苯二酚紫的影響58-59
• 4.3.5 鄰苯二酚紫降解過程的紫外-可見光譜分析59-60
• 4.3.6 PPy/nMnO_2與PPy/nSiO_2氧化降解鄰苯二酚紫的比較60-61
• 4.4 小結(jié)61-62
• 參考文獻(xiàn)62-80
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的科研成果80-81
• 致謝81-82
• 浙江師范大學(xué)學(xué)位論文誠信承諾書82-83

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前4條

1 鄭龍珍;董澤民;熊樂艷;鄒志君;黃丹靈;紀(jì)憶;亢曉衛(wèi);王益民;陳計(jì)芳;;WC/TiO_2納米復(fù)合界面光催化劑制備及其光催化降解酚類污染物研究[J];環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào);2014年11期

2 徐建;張瑩;李蕾;郭昌勝;張遠(yuǎn);;δ-MnO_2氧化降解苯酚的機(jī)理研究[J];環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào);2013年04期

3 劉世斌;周嫻嫻;池永慶;張忠林;段東紅;郝曉剛;李一兵;;納米二氧化錳的制備及其形貌調(diào)控[J];太原理工大學(xué)學(xué)報(bào);2011年04期

4 沈偉韌,趙文寬,賀飛,方佑齡;TiO_2光催化反應(yīng)及其在廢水處理中的應(yīng)用[J];化學(xué)進(jìn)展;1998年04期

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本文編號(hào)：575331