本文關(guān)鍵詞：載銀納米粒子溫度響應(yīng)性雜化納米纖維膜的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：粒徑小于10 nm的銀納米粒子(AgNPs)同時具有催化活性和表面增強拉曼散射(SERS)效應(yīng)等特性,因此在催化劑和SERS基底等方面具有良好的應(yīng)用前景。然而粒徑很小的AgNPs由于表面能非常高,存在易團聚和易被氧化的問題,解決這一問題的有效方法是將它負載在特定的載體中。如果將Ag NPs負載在智能水凝膠載體中,不僅能避免它們發(fā)生團聚和被氧化,而且可通過外界刺激來調(diào)節(jié)它們的性能。過去用于負載Ag NPs的智能水凝膠載體主要有智能塊狀水凝膠和智能微凝膠,前者存在對外界刺激響應(yīng)速度慢的問題,后者通常以膠體粒子的形式分散在水中,存在膠體穩(wěn)定性差和難以回收利用等問題。為此本文選用具有快速溫度響應(yīng)性和宏觀機械強度的納米纖維膜作為AgNPs的載體,通過靜電紡絲法并結(jié)合后處理工藝制得的溫度響應(yīng)性雜化納米纖維膜可用作能方便回收利用的智能催化劑和無需支撐的智能SERS基底,用該膜還可通過SERS光譜來監(jiān)測催化反應(yīng)的中間產(chǎn)物,由此推測反應(yīng)機理。本文的具體研究工作及取得的研究結(jié)果主要有以下三個方面:(1)首先采用自由基溶液聚合法合成了由N-異丙基丙烯酰胺和N-羥甲基丙烯酰胺共聚形成的具有溫度響應(yīng)性的聚合物PNN,然后在不使用還原劑和表面活性劑等小分子化合物的情況下,通過紫外光原位還原PNN水溶液中溶解的AgNO3,制得含AgNPs的紡絲液。最后采用靜電紡絲技術(shù)并結(jié)合熱處理工藝制備了載agnps的雜化納米纖維膜(agnps/pnn膜)。電子顯微分析結(jié)果表明,agnps/pnn膜由無規(guī)排列的、粗細均勻的納米纖維組成,其平均直徑隨著配制紡絲液的agno3用量的增加從525nm下降到421nm。粒徑約4nm的agnps均勻地分布在納米纖維中,其大小與agno3用量關(guān)系不大。浸泡在水中的agnps/pnn膜在400rpm速度下震蕩2小時,質(zhì)量損失小于2%,表明它在水介質(zhì)中有良好的穩(wěn)定性。當(dāng)水介質(zhì)溫度從25℃升高到50℃,agnps/pnn膜的面積收縮率為約50%,相轉(zhuǎn)變溫度在38℃左右;如果將該膜循環(huán)浸泡于25℃和50℃水介質(zhì)中,其響應(yīng)溫度變化達到溶脹平衡或消溶脹平衡的時間小于15s,說明agnps/pnn膜不僅具有顯著的溫度響應(yīng)性,而且響應(yīng)溫度變化的速度非�？�。(2)制得的agnps/pnn膜對4-硝基硫酚與nabh4之間發(fā)生的氧化還原反應(yīng)具有催化活性,其中agnps含量越高,膜的催化活性越強。該膜的催化活性與反應(yīng)溫度之間有明顯的依賴關(guān)系,當(dāng)反應(yīng)溫度升高引起膜發(fā)生相轉(zhuǎn)變時,其催化活性發(fā)生下降,因此通過調(diào)節(jié)溫度可達到控制反應(yīng)速率的目的。另外,agnps/pnn膜作為催化劑具有良好的穩(wěn)定性和可回收利用性。(3)制得的agnps/pnn膜可用作無支撐的sers基底,其sers活性隨著膜中負載的agnps含量的增加而提高。用該膜作為sers基底檢測水溶液中微量的4-硝基硫酚,檢出限小于10-12m,且檢測結(jié)果具有良好的重復(fù)性。agnps/pnn膜的sers活性具有明顯的溫度依賴性,在35~40℃溫度范圍內(nèi),其sers活性隨著溫度上升而顯著增加,因此可通過升高溫度來提高檢測靈敏度。另外,用該膜作為SERS基底,可監(jiān)測到4-硝基硫酚與NaBH4發(fā)生氧化還原反應(yīng)的中間產(chǎn)物4,4’-二巰基偶氮苯,由此推斷出該反應(yīng)的機理,且發(fā)現(xiàn)中間產(chǎn)物的生成速度決定著整個反應(yīng)的快慢。
【關(guān)鍵詞】：智能雜化納米纖維膜 銀納米粒子 溫度響應(yīng)性 催化活性 表面增強拉曼散射 基底 靜電紡絲 原位監(jiān)控反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：東華大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.1;TQ340.64
【目錄】：

• 摘要6-9
• abstract9-14
• 第一章 緒論14-30
• 1.1 前言14-15
• 1.2 靜電紡絲法15-17
• 1.2.1 靜電紡絲法的發(fā)展概況15
• 1.2.2 靜電紡絲裝置與原理15-16
• 1.2.3 影響靜電紡絲的主要因素16-17
• 1.3 智能納米纖維膜的研究進展17-26
• 1.3.1 pH響應(yīng)性納米纖維膜17-18
• 1.3.2 溫度響應(yīng)性納米纖維膜18-20
• 1.3.3 磁場響應(yīng)性納米纖維膜20-22
• 1.3.4 光響應(yīng)性納米纖維膜22-23
• 1.3.5 化學(xué)物質(zhì)響應(yīng)性納米纖維膜23-26
• 1.4 載銀納米粒子雜化納米纖維膜的制備與應(yīng)用26-28
• 1.4.1 制備方法26-27
• 1.4.2 應(yīng)用前景27-28
• 1.5 本文研究內(nèi)容及其研究意義28-30
• 第二章 載銀納米粒子溫度響應(yīng)性雜化納米纖維膜的制備與表征30-45
• 2.1 引言30-31
• 2.2 實驗部分31-33
• 2.2.1 藥品與試劑31
• 2.2.2 PNN共聚物的合成與純化31
• 2.2.3 含AgNPs紡絲液的配制31
• 2.2.4 靜電紡絲法制備載銀納米粒子溫度響應(yīng)性雜化納米纖維膜31-32
• 2.2.5 結(jié)構(gòu)表征與性能測試方法32-33
• 2.3 結(jié)果與討論33-43
• 2.3.1 成纖聚合物PNN的結(jié)構(gòu)與組成33-34
• 2.3.2 紫外可見光譜法跟蹤紡絲液中AgNPs的生成34-35
• 2.3.3 AgNPs/PNN雜化納米纖維膜的表征35-39
• 2.3.4 AgNPs/PNN雜化納米纖維膜的穩(wěn)定性39-41
• 2.3.5 AgNPs/PNN雜化納米纖維膜的溫度響應(yīng)性41-43
• 2.4 本章小結(jié)43-45
• 第三章 載銀納米粒子溫度響應(yīng)性雜化納米纖維膜用作催化劑的研究45-57
• 3.1 引言45-46
• 3.2 實驗部分46
• 3.2.1 藥品與試劑46
• 3.2.2 表觀反應(yīng)速率常數(shù)kapp的測定方法46
• 3.3 結(jié)果與討論46-55
• 3.3.1 AgNPs/PNN雜化納米纖維膜的催化活性與AgNPs含量之間的關(guān)系46-50
• 3.3.2 AgNPs/PNN雜化納米纖維膜的催化活性與溫度之間的關(guān)系50-52
• 3.3.3 AgNPs/PNN雜化納米纖維膜作為催化劑的可回收利用性52-55
• 3.4 本章小結(jié)55-57
• 第四章 載銀納米粒子溫度響應(yīng)性雜化納米纖維膜用作SERS基底的研究57-69
• 4.1 引言57-58
• 4.2 實驗部分58-59
• 4.2.1 藥品與試劑58
• 4.2.2 SERS光譜測試方法58-59
• 4.2.3 用雜化納米纖維膜作為SERS基底跟蹤催化反應(yīng)過程59
• 4.3 結(jié)果與討論59-68
• 4.3.1 激發(fā)光波長的選擇59-60
• 4.3.2 AgNPs/PNN雜化納米纖維膜的SERS活性與AgNPs含量之間的關(guān)系60-61
• 4.3.3 AgNPs/PNN雜化納米纖維膜作為SERS基底的檢測靈敏度和線性范圍61-62
• 4.3.4 AgNPs/PNN雜化納米纖維膜作為SERS基底的檢測結(jié)果重復(fù)性62-64
• 4.3.5 AgNPs/PNN雜化納米纖維膜的SERS活性與溫度之間的關(guān)系64-65
• 4.3.6 用AgNPs/PNN雜化納米纖維膜作為SERS基底研究催化反應(yīng)機理65-67
• 4.3.7 SERS光譜法測定催化反應(yīng)的kapp67-68
• 4.4 本章小結(jié)68-69
• 第五章 全文總結(jié)69-70
• 參考文獻70-78
• 攻讀學(xué)位期間的申請的專利和發(fā)表的論文78-79
• 致謝79

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  本文關(guān)鍵詞：載銀納米粒子溫度響應(yīng)性雜化納米纖維膜的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：403154