多級(jí)孔金屬-有機(jī)骨架化合物(hierarchically porous metal-organic frameworks,多級(jí)孔MOFs)是一種新型多孔功能材料。它有機(jī)地結(jié)合了MOFs與多級(jí)孔材料各自的優(yōu)點(diǎn),如高的比表面積、貫通的多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)、豐富的不飽和金屬位點(diǎn)及多種多樣的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)等,特別是多級(jí)孔的引入能有效地改善了傳統(tǒng)微孔材料的傳質(zhì)性能、極大地拓寬了其在復(fù)雜氣體的吸附分離、大分子氣體的傳遞與輸送等方面的應(yīng)用性。因而在氣體儲(chǔ)存、吸附分離、藥物傳輸、傳感以及催化等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。要實(shí)現(xiàn)多級(jí)孔MOFs材料大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用,首要的問(wèn)題是要解決材料的規(guī)模制備及能效問(wèn)題。然而當(dāng)前多級(jí)孔MOFs材料的制備存在以下幾個(gè)方面的瓶頸:1)現(xiàn)有的制備方法還處于起步階段,制備過(guò)程尚處于“黑匣子”狀態(tài),機(jī)理不明確,材料的性能、穩(wěn)定性及孔結(jié)構(gòu)調(diào)控難以保證。2)介孔結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑種類有限,并且制備過(guò)程復(fù)雜,極大地限制了可制備成多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的MOFs種類。3)多級(jí)孔MOFs的合成條件苛刻,通常要求在高溫、高壓條件下實(shí)現(xiàn)。4)多級(jí)孔MOFs的結(jié)晶時(shí)間長(zhǎng),通常需要十幾個(gè)小時(shí)甚至更長(zhǎng)的時(shí)間。而長(zhǎng)時(shí)間維持高溫高壓的反應(yīng)...

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖1-1多級(jí)孔MOFs材料的結(jié)構(gòu)示意圖

華南理工大學(xué)博士學(xué)位論文塞材料孔道，導(dǎo)致其使用壽命縮短，甚至中毒失活[34]。擴(kuò)展到兼具微孔（<2nm）、介孔（2-50nm）或大孔（>擴(kuò)散速率和傳質(zhì)阻力等問(wèn)題[35]。金屬-有機(jī)骨架材料-有機(jī)骨架材料，簡(jiǎn)稱多級(jí)孔MOFs材料[36]。它與傳統(tǒng)別在于傳統(tǒng)MOFs材料只....

圖1-2采用不同尺寸的長(zhǎng)配體合成一系列多級(jí)孔IRMOF材料[45]

采用長(zhǎng)配體法合成多級(jí)孔MOFs材料的原理是基于材料的骨架結(jié)構(gòu)是由配體和金屬離子連接而成，因而可以通過(guò)使用線性長(zhǎng)度或者尺寸結(jié)構(gòu)較大的長(zhǎng)配體與金屬中心相結(jié)合，從而形成具有較大孔道或者籠狀結(jié)構(gòu)的多級(jí)孔MOFs材料[46]，這是最為常見(jiàn)的合成多級(jí)孔MOFs材料的方法[39]。....

圖1-3TATAB分子結(jié)構(gòu)和多級(jí)孔MOFs材料拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)

華南理工大學(xué)博士學(xué)位論文7]選擇一種三羧酸—4,4′,4′′-s-三嗪-1,3,5-三對(duì)氨基苯甲酸1-3(a)），采用一鍋水熱法在95oC條件下與金屬離子（C1天，成功地制備出了藍(lán)色多級(jí)孔H2O)3·8DMF·9H2O）。如圖1-3(e)所示，....

圖1-4合成MOF-74-I至IX材料所需有機(jī)配體的化學(xué)結(jié)構(gòu)

1-4合成MOF-74-I至IX材料所需有機(jī)配體的化學(xué)結(jié)構(gòu)ChemicalstructureofligandsusedinthesynthesisofMOF過(guò)不斷延長(zhǎng)有機(jī)配體的長(zhǎng)度可以獲得任何孔徑尺寸的多過(guò)程中，采用此方法獲得的多級(jí)孔MOFs材料的....

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