貴金屬納米材料由于其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),在能源轉(zhuǎn)化、工業(yè)催化、信息存儲(chǔ)和生物分析等眾多領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。但昂貴的價(jià)格以及稀缺的儲(chǔ)量阻礙其進(jìn)一步發(fā)展,因此通過(guò)對(duì)貴金屬納米材料進(jìn)行合理設(shè)計(jì),提高其催化性能以達(dá)到降低成本的目的,成為當(dāng)下研究熱點(diǎn)。本論文通過(guò)對(duì)鈀（Pd）基納米材料的表界面結(jié)構(gòu)進(jìn)行精細(xì)調(diào)控,顯著提升在甲醇/乙醇氧化、氧還原以及分解水析氫等電化學(xué)反應(yīng)中的催化性能,使其具有替代商業(yè)催化劑的潛力;研究中實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算相結(jié)合,詳細(xì)討論性能提升的內(nèi)在機(jī)制,對(duì)設(shè)計(jì)和制備高性能催化劑具有指導(dǎo)意義。（1）通過(guò)調(diào)控反應(yīng)溫度,實(shí)現(xiàn)Pd納米晶體從二維片狀結(jié)構(gòu)到四面體結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變。低溫產(chǎn)物為Pd納米片,高溫產(chǎn)物為Pd四面體。Pd納米片中大的比表面積能暴露更多的活性位點(diǎn),從而提升甲醇氧化和氧還原的催化性能;（2）實(shí)現(xiàn)了鉑（Pt）納米粒子在超薄Pd納米片上不同位置的可控生長(zhǎng)。Pd和Pt之間功函的不同導(dǎo)致界面處發(fā)生電子移動(dòng),而界面晶面則決定電子轉(zhuǎn)移的數(shù)量,從而導(dǎo)致分解水析氫和醇類氧化性能上的差異;（3）一步法合成出成分可控的超薄無(wú)褶皺Pd Cu合金納米片。超薄片層結(jié)構(gòu)的量子限域和捕獲效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致d軌道電子遠(yuǎn)離費(fèi)米... 

【文章來(lái)源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：129 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

通過(guò)自上而下法和自下而上法合成貴金屬納米粒子的示意圖

以 Pd 納米立方體為種子合成的 Pd 納米晶體的掃描電鏡圖和模型re 1.2 SEM images and models of palladium nanocrystals synthesized seed-media method from Pd nanocubes.過(guò)直接合成的方法，也可以制備出暴露各種晶面且結(jié)構(gòu)良好的貴金與種子介導(dǎo)法不同，直接合成的方法需要的步驟更少、操作更方便組利用檸檬酸作為一種溫和的還原劑和表面覆蓋劑，通過(guò)調(diào)節(jié)前驅(qū)以及檸檬酸的量，控制成核階段單晶和孿晶種子的分布，成功合成 Pd 納米晶體[13]。如圖 1.3 所示，在 Pd 鹽量較低的情況下，獲得 P在 Pd 鹽量較高而檸檬酸量較低的情況下，獲得 Pd 八面體；在 Pd數(shù)量均較高的情況下，獲得 Pd 十面體。

以 Pd 納米立方體為種子合成的 Pd 納米晶體的掃描電鏡圖和模 1.2 SEM images and models of palladium nanocrystals synthesizseed-media method from Pd nanocubes.直接合成的方法，也可以制備出暴露各種晶面且結(jié)構(gòu)良好的貴種子介導(dǎo)法不同，直接合成的方法需要的步驟更少、操作更方利用檸檬酸作為一種溫和的還原劑和表面覆蓋劑，通過(guò)調(diào)節(jié)前及檸檬酸的量，控制成核階段單晶和孿晶種子的分布，成功合d 納米晶體[13]。如圖 1.3 所示，在 Pd 鹽量較低的情況下，獲得 Pd 鹽量較高而檸檬酸量較低的情況下，獲得 Pd 八面體；在 量均較高的情況下，獲得 Pd 十面體。


本文編號(hào)：3603831