金屬/金屬氧化物@MIL-53的合成表征及催化性能
發(fā)布時(shí)間:2022-01-04 15:37
關(guān)于MIL-53系化合物的顆粒尺寸和形態(tài),已經(jīng)研究了用烘箱加熱法,微波輻射法和超聲輻射法制備MIL-53(Fe), MIL-53(Cr)和MIL-53(Al)。結(jié)果,MIL-53(Al)晶體結(jié)構(gòu)太小不適于納米粒子的直接自組裝,而Pt和Fe304納米粒子直接自組裝進(jìn)MIL-53(Fe, Cr)框架表明了在70℃微波輻射法合成的MIL-53(Fe)的結(jié)晶度急劇降低,以及在220℃的烘箱加熱法制備的MIL-53(Cr)晶體的晶型太小而不能負(fù)載所需的納米粒子,本實(shí)驗(yàn)是利用UTS和MW輻射法來發(fā)展快速和節(jié)能合成技術(shù)。通過微波輻射法,烘箱加熱法和超聲輻射法制備的Pt NPs和Fe3O4NPs@MIL-53(Fe)復(fù)合物直觀地看像是芝麻嵌入松餅中,并通過TEM和PXRD證實(shí)了這一說法。無論用哪種合成方法Pt納米粒子基本上在MIL-53(Fe)結(jié)構(gòu)內(nèi)分散均勻,然而對于Fe304納米粒子來說,在超聲輻射條件能分散均勻,在其他方法條下Fe304只有很少存在。通過苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)和噻吩加氫脫硫反應(yīng)驗(yàn)證了Pt納米粒子或/和Fe304納米粒子@MIL-53(Fe)復(fù)合物的孔道性能。盡管苯乙烯環(huán)氧化不能直接證明苯...
【文章來源】:長春工業(yè)大學(xué)吉林省
【文章頁數(shù)】:59 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.1?Zri4CKBDC)3?(MOF-5)晶體結(jié)構(gòu)的一部分
體分子可促進(jìn)高選擇性的相互作用,也可W有利于用于富密度氣體存儲(chǔ)應(yīng)用,因?yàn)樗??們允許客體分子接近孔表面。研究具有這樣的結(jié)合位點(diǎn)的材料特點(diǎn)其一是CU3巧TC)2??(HKU化1),它表現(xiàn)出立方體和扭曲的方棚拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),從圖1.2上顯示的雙核知2+??明輪單元和H角1,3,5-對苯H甲酸連接體預(yù)合成形成的骨架包含溶劑分子結(jié)合在??每個(gè)Cu2+的金屬中也的軸向配位位置,隨后,在真空中和在升高的溫度下除去這些??溶劑分子,W創(chuàng)造客體分子的開放結(jié)合位點(diǎn)。事實(shí)上,這些位點(diǎn)充當(dāng)電荷密度點(diǎn)電荷,??這就提供了為區(qū)別氣體混合物的某些組分基于它們的極他性和偶極或四極矩的機(jī)會(huì)。??典巧??w?w??圖1.2是CU3(BTC)2?(HKUST-1)晶體結(jié)構(gòu)的一部分。綠色,灰色和紅色球分別代表Cu,?C??和O原子;H原子巧略。??研究使用不同金屬離子(M=Cr,Fe,Zn,?MopD-32:!制備HKUST-1的結(jié)構(gòu)型式發(fā)??現(xiàn),當(dāng)調(diào)諧送類材料的性能時(shí)著重強(qiáng)調(diào)了金屬是考慮在內(nèi)的多余變量,金屬離子所在??的位置暴露了配位位點(diǎn),這是根據(jù)金屬配位點(diǎn)的電荷密度可大幅度調(diào)整吸附屬性。??1.3?MOFs結(jié)構(gòu)材料性能研究??盡管在模塊化合成金屬有機(jī)骨架材料表面上簡單
最近報(bào)道了幾個(gè)沸石咪畦醋骨架結(jié)構(gòu)(Z圧S)的連續(xù)性薄膜的氣體運(yùn)輸性能,包括??ZIF-8的’巧,ZIF-7【54],ZIF-22[55],和ZIF-90削。最初,由Z圧-8構(gòu)成的薄膜是通過微??波輔助溶劑熱合成法在二氧化鏡負(fù)載體上制造的。如圖1.6,在支撐體的上部制造??ZIF-8晶體的一個(gè)良好的共生層。在X射線光譜(ED巧能量色散示意圖中的Zn和Ti??的信號么間的急劇轉(zhuǎn)變中直觀到連續(xù)ZIF-8層的成功形成,對各種氣體研究了生成物??薄膜的氣體分離性能。出人意料的是,雖然在C〇2和CH4的動(dòng)力學(xué)直徑么間ZIF-8??的孔徑直徑為3.4A,但在25°C和l.l-2bar時(shí),該膜對C02超過CH4(a=4-巧顯示出非??常低的選擇性。該膜為二氧化碳越過氮?dú)庖脖憩F(xiàn)出有限的選擇性,并為氨氣越過二氧??化碳選擇性約為4.5接近于努森選擇性,與Cu(hfipbb)-(H;2hfipbb)〇.5相比,該膜表現(xiàn)??出更高的H2滲透性。??圖1.6ZIF-8膜的橫截面的SEM圖(左)和相應(yīng)的EDX映像圖(右)。在EDX映像圖中,??穫色和藍(lán)綠色分別代表Zn?W及Ti,很清楚地表示出在二氧化錠載體上過F-8層形成。??Z巧-7的連續(xù)薄臉其顯示出孔騰直徑約3尤是由納米晶體框架的氧化鉛載體的??晶種制造
本文編號:3568606
【文章來源】:長春工業(yè)大學(xué)吉林省
【文章頁數(shù)】:59 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.1?Zri4CKBDC)3?(MOF-5)晶體結(jié)構(gòu)的一部分
體分子可促進(jìn)高選擇性的相互作用,也可W有利于用于富密度氣體存儲(chǔ)應(yīng)用,因?yàn)樗??們允許客體分子接近孔表面。研究具有這樣的結(jié)合位點(diǎn)的材料特點(diǎn)其一是CU3巧TC)2??(HKU化1),它表現(xiàn)出立方體和扭曲的方棚拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),從圖1.2上顯示的雙核知2+??明輪單元和H角1,3,5-對苯H甲酸連接體預(yù)合成形成的骨架包含溶劑分子結(jié)合在??每個(gè)Cu2+的金屬中也的軸向配位位置,隨后,在真空中和在升高的溫度下除去這些??溶劑分子,W創(chuàng)造客體分子的開放結(jié)合位點(diǎn)。事實(shí)上,這些位點(diǎn)充當(dāng)電荷密度點(diǎn)電荷,??這就提供了為區(qū)別氣體混合物的某些組分基于它們的極他性和偶極或四極矩的機(jī)會(huì)。??典巧??w?w??圖1.2是CU3(BTC)2?(HKUST-1)晶體結(jié)構(gòu)的一部分。綠色,灰色和紅色球分別代表Cu,?C??和O原子;H原子巧略。??研究使用不同金屬離子(M=Cr,Fe,Zn,?MopD-32:!制備HKUST-1的結(jié)構(gòu)型式發(fā)??現(xiàn),當(dāng)調(diào)諧送類材料的性能時(shí)著重強(qiáng)調(diào)了金屬是考慮在內(nèi)的多余變量,金屬離子所在??的位置暴露了配位位點(diǎn),這是根據(jù)金屬配位點(diǎn)的電荷密度可大幅度調(diào)整吸附屬性。??1.3?MOFs結(jié)構(gòu)材料性能研究??盡管在模塊化合成金屬有機(jī)骨架材料表面上簡單
最近報(bào)道了幾個(gè)沸石咪畦醋骨架結(jié)構(gòu)(Z圧S)的連續(xù)性薄膜的氣體運(yùn)輸性能,包括??ZIF-8的’巧,ZIF-7【54],ZIF-22[55],和ZIF-90削。最初,由Z圧-8構(gòu)成的薄膜是通過微??波輔助溶劑熱合成法在二氧化鏡負(fù)載體上制造的。如圖1.6,在支撐體的上部制造??ZIF-8晶體的一個(gè)良好的共生層。在X射線光譜(ED巧能量色散示意圖中的Zn和Ti??的信號么間的急劇轉(zhuǎn)變中直觀到連續(xù)ZIF-8層的成功形成,對各種氣體研究了生成物??薄膜的氣體分離性能。出人意料的是,雖然在C〇2和CH4的動(dòng)力學(xué)直徑么間ZIF-8??的孔徑直徑為3.4A,但在25°C和l.l-2bar時(shí),該膜對C02超過CH4(a=4-巧顯示出非??常低的選擇性。該膜為二氧化碳越過氮?dú)庖脖憩F(xiàn)出有限的選擇性,并為氨氣越過二氧??化碳選擇性約為4.5接近于努森選擇性,與Cu(hfipbb)-(H;2hfipbb)〇.5相比,該膜表現(xiàn)??出更高的H2滲透性。??圖1.6ZIF-8膜的橫截面的SEM圖(左)和相應(yīng)的EDX映像圖(右)。在EDX映像圖中,??穫色和藍(lán)綠色分別代表Zn?W及Ti,很清楚地表示出在二氧化錠載體上過F-8層形成。??Z巧-7的連續(xù)薄臉其顯示出孔騰直徑約3尤是由納米晶體框架的氧化鉛載體的??晶種制造
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