以中溫煤瀝青為碳源,采用HNO₃預(yù)處理結(jié)合球磨過程及雙氧水氧化刻蝕的方法制備瀝青基熒光碳量子點,以CQDs的收率和熒光量子產(chǎn)率為目標(biāo),獲得最優(yōu)制備條件:反應(yīng)時間6 h、H₂O₂加入量100 mL（c-CQDs）,此時,CQDs收率和熒光量子產(chǎn)率分別為6.3%和11.2%,且尺寸均勻、粒徑分布在4-14 nm。延長反應(yīng)時間至8 h（a-CQDs）,碳量子點團(tuán)聚; H₂O₂用量增加至120 mL（b-CQDs）則導(dǎo)致碳量子點氧化過度,顆粒小且雜亂無章。對不同條件下所制備的CQDs進(jìn)行XPS、紅外光譜、熱重、13C NM R、Raman和晶相分析,探究反應(yīng)條件對CQDs結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律。結(jié)果表明,就碳含量而言,a-CQDs>b-CQDs>c-CQDs,氧元素含量則為b-CQDs>c-CQDs>a-CQDs。各CQDs結(jié)構(gòu)中C主要以芳碳形式存在,c-CQDs的C=O、O-C=O含量最高,而b-CQDs的C-O含量最高,13C NM R分析發(fā)現(xiàn)CQDs中表征平均芳環(huán)... 

【文章來源】：燃料化學(xué)學(xué)報. 2020,48(10)北大核心EICSCD

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【部分圖文】：

CQDs的形成機理示意圖Figure1FormationmechanismofCQDs

晶結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致CQDs的產(chǎn)率和φU降低。綜上所述，為制備出高收率和高φU的CQDs，最優(yōu)的制備工藝條件為:反應(yīng)時間6h，H2O2加入量100mL，產(chǎn)物記為c-CQDs。圖4不同條件下CQDs的收率和熒光量子產(chǎn)率Figure4YieldandfluorescencequantumyieldofCQDsunderdifferentconditions圖5CQDs的TEM照片及粒徑分布((a)，(a"))a-CQDs、((b)，(b"))b-CQDs和((c)，(c"))c-CQDsFigure5TEMimagesandsizedistributionsofa-CQDs((a)，(a"))，b-CQDs((b)，(b"))andc-CQDs((c)，(c"))第10期崔瀛丹等:中溫煤瀝青基碳量子點的制備與結(jié)構(gòu)解析3611

C=C被部分打斷并形成了C－O，可推斷當(dāng)H2O2量過多時，產(chǎn)生的·OH會破壞CQDs的碳質(zhì)核心結(jié)構(gòu)。在1540、1427和1335cm－1處分別出現(xiàn)－C=N的伸縮振動、C－N=的伸縮振動和－NO2的對稱伸縮振動峰，這是制備過程中HNO3預(yù)處理與后續(xù)氧化過程所鏈接的基團(tuán)。對比b-CQDs的－C=N峰強度及c-CQDs的C－N=強度變化趨勢，推測在H2O2的作用下，C－N=被氧化為－C=N。在1035cm－1處出現(xiàn)C－O的伸縮振動峰，b-CQDs在此處的峰較強。圖6ＲM與CQDs的紅外光譜譜圖Figure6FT-IＲspectraofＲMandCQDs2．3．4TG-DTG分析圖7為ＲM和CQDs的TG-DTG曲線。由7(a)可知，ＲM有三個失重區(qū)間，分別為室溫－220、220－480和480－800℃，對應(yīng)于水分與小分子脫除、強共價鍵的斷裂和縮聚成焦三類反應(yīng)，失重速率峰溫為343℃(圖7(b))。a-CQDs、b-CQDs和c-CQDs的TG和DTG曲線不僅與ＲM的差異顯著，三者也明顯不同，但均未出現(xiàn)恒重階段，終溫800℃時c-CQDs的總失重率大于其余兩者(圖7(a))。在主要熱解段105－700℃，a-CQDs、b-CQDs和c-CQDs的失重率分別為47.5%、52.5%和60.1%。4611燃料化學(xué)學(xué)報第48卷

【參考文獻(xiàn)】：
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本文編號：3347472