本文關(guān)鍵詞：石墨烯基復(fù)合材料的制備及其電化學(xué)催化性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：直接醇類燃料電池是綠色高效清潔能源,成為新能源領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),如何提高能量轉(zhuǎn)換效率與利用率,其核心部件為陽極催化劑層,而該催化劑材料是研究的重點(diǎn)與熱點(diǎn)。自從石墨烯材料問世以來,在各個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用被不斷拓展,由于其極大的比表面積與優(yōu)異的電導(dǎo)性能,使其成為了電池催化劑載體材料的首選。一直以來,燃料電池的常用催化劑為Pt等貴金屬材料,具有較好催化效果的同時(shí)也存在著諸多問題。如何尋找廉價(jià)易得的納米金屬材料催化劑,如何簡(jiǎn)便的得到性能良好且穩(wěn)定的石墨烯基金屬復(fù)合材料,就是本論文的研究重點(diǎn)。本文嘗試用兩種常用方法與一種特殊的復(fù)合材料制備方法制備石墨烯/鎳基復(fù)合材料。首先對(duì)前驅(qū)材料氧化石墨烯的制備進(jìn)行了研究,并發(fā)現(xiàn)在未加入硝酸鈉的實(shí)驗(yàn)組得到的氧化石墨烯片層質(zhì)量較高,透光性也較好。隨后通過配置鍍液溶液,利用傳統(tǒng)的化學(xué)鍍方法在磺化石墨烯的表面進(jìn)行化學(xué)鍍鎳處理,該方法得到的化學(xué)鍍復(fù)合材料形貌規(guī)整,納米鎳顆粒尺寸均勻分布且形貌較好,但是實(shí)驗(yàn)過程較為復(fù)雜;采用一種簡(jiǎn)便的原位還原方法制備石墨烯鎳基復(fù)合材料,關(guān)鍵在于還原劑種類的選擇以及表面活性劑的加入量,分別選用氧化石墨烯常見的還原試劑,水合肼、硼氫化鈉、碘化氫試劑,研究發(fā)現(xiàn)三種還原劑對(duì)氧化石墨烯表面的含氧官能團(tuán)的還原機(jī)理不同,得到的最終產(chǎn)物形貌差異較大,對(duì)比發(fā)現(xiàn)原位還原法中硼氫化鈉是最適合的還原試劑;十二烷基苯磺酸鈉作為常用的表面活性劑可以提高石墨烯表面的親水性以及潤(rùn)濕性,有利于進(jìn)一步的復(fù)合材料的制備,但十二烷基苯磺酸鈉呈油性,加入量過多,會(huì)使得樣品形貌變差;鎳離子在堿性條件下會(huì)與水合肼發(fā)生反應(yīng)生成一種絡(luò)合物材料[Ni(N2H4)3]2+,繼續(xù)反應(yīng)生成鎳,在得到還原石墨烯的同時(shí)與鎳發(fā)生復(fù)合,該方法簡(jiǎn)單易于重復(fù),而且復(fù)合材料的形貌良好。將后兩種方法得到的樣品配置成納米催化劑涂層材料,利用三電極電化學(xué)工作站,選擇循環(huán)伏安測(cè)試以及時(shí)間電流測(cè)試,在醇類的堿性溶液中對(duì)樣品的催化氧化醇類能力進(jìn)行測(cè)試表征。結(jié)果表明,兩種方法制備的石墨烯納米鎳復(fù)合材料在常溫下可以有效的催化氧化甲醇、乙醇。其中,原位還原法初始鎳鹽添加量為0.145 g時(shí)制備的樣品催化甲醇性能最好,峰值電流出現(xiàn)在峰電位為0.736 V左右,峰值電流達(dá)到8.9 mA;配合物法初始鎳鹽添加量為0.131 g時(shí)納米復(fù)合材料催化性能較好,催化甲醇時(shí),峰值電流為8.71 mA,功率值為6.12 mW,催化乙醇時(shí),峰值電流為2.273 mA,功率值為1.23 mW。
【關(guān)鍵詞】：醇類燃料電池 石墨烯 復(fù)合材料 催化氧化
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB33;O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• abstract5-11
• 第一章 前言11-27
• 1.1 研究背景與意義11
• 1.2 石墨烯11-15
• 1.2.1 石墨烯的制備13-14
• 1.2.2 石墨烯的應(yīng)用14-15
• 1.3 納米鎳及其復(fù)合材料制備方法15-18
• 1.3.1 機(jī)械球磨法16
• 1.3.2 氣相法16
• 1.3.3 化學(xué)鍍法16-17
• 1.3.4 液相還原制備法17
• 1.3.5 水熱法17-18
• 1.4 納米鎳材料的應(yīng)用18-19
• 1.5 直接醇類燃料電池19-24
• 1.5.1 概述19-21
• 1.5.2 醇類催化氧化反應(yīng)機(jī)理21
• 1.5.3 直接醇類燃料電池催化劑載體材料研究21-22
• 1.5.4 直接醇類燃料電池催化劑負(fù)載材料研究22-23
• 1.5.5 鎳基復(fù)合材料作為催化劑23-24
• 1.6 選題意義及本課題研究?jī)?nèi)容24-27
• 1.6.1 選題意義24-26
• 1.6.2 本課題研究?jī)?nèi)容26-27
• 第二章 實(shí)驗(yàn)材料及研究方法27-31
• 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與藥品27-28
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器室與設(shè)備27-28
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)藥品28
• 2.2 電化學(xué)性質(zhì)的研究方法28-29
• 2.2.1 電極的制備28-29
• 2.2.2 電解液的制備29
• 2.2.3 循環(huán)伏安測(cè)試（CV）與時(shí)間電流測(cè)試（i-T）29
• 2.3 表征方法29-31
• 2.3.1 掃描電子顯微鏡（SEM）29-30
• 2.3.2 透射電子顯微鏡（TEM）30
• 2.3.3 綜合熱分析儀（TG/DSC）30
• 2.3.4 X射線衍射（XRD）30-31
• 第三章 化學(xué)鍍法制備鍍鎳石墨烯31-41
• 3.1 引言31
• 3.2 氧化石墨烯的制備31-32
• 3.3 鍍鎳石墨烯的制備32
• 3.3.1 氧化石墨烯的親水及還原處理32
• 3.3.2 敏化活化與還原處理32
• 3.3.3 石墨烯的鍍鎳32
• 3.4 結(jié)果與討論32-40
• 3.4.1 氧化石墨烯的表征33-37
• 3.4.2 磺化石墨烯的透射電鏡（TEM）表征37-38
• 3.4.3 鍍鎳石墨烯的表征38-40
• 3.5 本章小結(jié)40-41
• 第四章 原位還原法制備石墨烯基含鎳復(fù)合材料41-51
• 4.1 引言41
• 4.2 氧化石墨烯的制備41
• 4.3 原位還原制備方法41-42
• 4.3.1 不同還原劑制備得到的石墨烯基含鎳復(fù)合材料41-42
• 4.3.2 不同表面活性劑添加量得到的石墨烯基含鎳復(fù)合材料42
• 4.3.3 不同鎳鹽添加量得到的石墨烯基含鎳復(fù)合材料42
• 4.4 結(jié)果與討論42-49
• 4.5 本章小結(jié)49-51
• 第五章 配合物法合成石墨烯基含鎳復(fù)合材料51-61
• 5.1 引言51
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分51-52
• 5.2.1 氧化石墨烯的制備51
• 5.2.2 配合物液相還原的制備方法51
• 5.2.3 鎳鹽加入量與水浴溫度對(duì)液相還原制備樣品的影響51-52
• 5.3 配合物法制備得到樣品的表征52-59
• 5.3.1 透射電鏡（TEM）表征52-54
• 5.3.2 綜合熱分析表征54-55
• 5.3.3 X射線衍射表征55-56
• 5.3.4 紅外光譜表征56-57
• 5.3.5 控制變量得到的樣品表征57-59
• 5.4 本章小結(jié)59-61
• 第六章 復(fù)合材料作為醇類燃料電池催化劑的性能研究61-75
• 6.1 引言61
• 6.2 原位還原法制備的石墨烯基含鎳復(fù)合材料的電化學(xué)表征61-67
• 6.3 配合物法制備的石墨烯基含鎳復(fù)合材料的電化學(xué)表征67-73
• 6.4 小結(jié)分析73-75
• 結(jié)論75-77
• 參考文獻(xiàn)77-84
• 致謝84-85
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄85-87
• 附件87

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：295989