隨著全球經(jīng)濟高速增長,生態(tài)環(huán)境問題日益突出。工業(yè)三廢的排放導致水污染問題愈發(fā)嚴峻,尤其是水體中重金屬污染。Cr（Ⅵ）是典型的有毒重金屬離子之一,具有高毒性,致癌性和致突變性,廣泛存在于地表水和地下水中,因此,治理重金屬Cr（Ⅵ）污染迫在眉睫。目前修復Cr（Ⅵ）污染最有效的方法就是將其還原為毒性較低的Cr（Ⅲ）。其中零價鐵（mZⅥ）因具有綠色、經(jīng)濟、環(huán)保等特性而成為研究者密切關(guān)注的環(huán)保型功能材料,但由于其表面鈍化層的存在,導致商業(yè)零價鐵在治理鉻污染過程中普遍存在處理效率低、循環(huán)性能差等問題。因此本論文采用不同類型氟化物對零價鐵表面進行改性,以增強其電子傳輸能力和對Cr（Ⅵ）的去除能力。具體研究如下:第一部分:采用浸漬法,將mZⅥ浸入0.4mol/L氟化鈉溶液中來制備無機表面氟化零價鐵（F-mZⅥ）,浸漬時間為lh,并通過去除Cr（Ⅵ）活性實驗來測試F-mZⅥ的反應(yīng)性能。發(fā)現(xiàn)F-mZⅥ體系去除Cr（Ⅵ）的反應(yīng)速率常數(shù)約為mZⅥ體系的6倍。SEM和XRD表明,與mZⅥ相比,F-mZⅥ的形貌和物相結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生改變。XPS進一步證實F取代了部分零價鐵表面羥基。此外,Fe2p軌道的XPS分析結(jié)果顯... 

【文章來源】：華中師范大學湖北省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：68 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．］?（ａ）地表總體水質(zhì)狀況；（ｂ）地下水水質(zhì)現(xiàn)狀??１．１．１

碩士學位論文??ＭＡＳＴＥＲＳＴＩＩＦ．ＳＩＳ??＞Ｆｅ－?；Ｊ?ｆ?—?＾?＾?＾?Ｊ??�。�?：＾＞＜ｒ?ｉ：??、、?Ｓ＾．?＊？、、??－…－，ｊ?????????—??／’?＼??；０－＜＊－？?ｊ??？＂ｉ７Ｔ＼Ｃｒｆｃｊｆ，Ｃｒｆｃ＾－，＊Ｍ??ｊ?＜＾－＿＾?＾?Ｃ．〇＊－??閣丨．２微米零價鐵去除Ｃｒ（ＶＩ）和苯酚的反應(yīng)機理Ｉ５１】??１．３．１零價鐵技術(shù)的局限性??雖然零價鐵可以有效地修復重金屬水污染，但是也存在一定局限性。研宄表明??零價鐵表面在自然環(huán)境中會發(fā)生緩慢氧化形成氧化殼層｜５Ｗ３］。穆毅［５４１等研宄合成了??不同氧化層厚度的Ｆｅ＠Ｆｅ２０３納米零價鐵，將合成樣品進行了去除Ｃｒ（ＶＩ）活性實驗??探究，發(fā)現(xiàn)鐵氧殼層會影響Ｆｅ＠Ｆｅ２〇３納米零價鐵電子傳輸效率，也就是說會對零??價鐵的反應(yīng)活性造成影響，其反應(yīng)機理如圖１．３所示。近期有文獻報道，采用高溫??氧化法生產(chǎn)商品零價鐵時，在零價鐵表面會形成包含Ｆｅ２０３，?Ｆｅ３〇４，?ＦｅＯＯＨ在內(nèi)的??鐵氧化物鈍化層。這些鈍化層厚度不一，除了磁鐵礦外，其他鐵氧化物均會不同程??度地阻礙電子的傳輸，致使商業(yè)零價鐵去除污染物過程反應(yīng)速率低，反應(yīng)時間長。??調(diào)查顯示影響零價鐵表面殼層的形成因素大致可以分為三類，分別是零價鐵的制備??方法、反應(yīng)溶液的性質(zhì)和氧氣的有無。??＜ＸＶ｜）??、？?、Ｆｃ（ＩＩＩ＞?（％．??？卞＂＇．丨丨??ｃｕｕ??．?Ｃｒ＜Ｍ？??圖１．３?Ｆｅ＠Ｆｅ２０３納米零價鐵還原去除Ｃｒ（ＶＩ）的反應(yīng)機理［５４］??Ｓ??

?６８］，但是，這種改性方法并不適用于零價鐵長期修復重金屬污染和有機污染進程，??存在著一定弊端，例如樣品洗滌處理過程操作復雜、洗滌后表面吸附的離子加速零??價鐵的腐蝕、循環(huán)性能不佳等。??１．３．２．２雙金屬體系??雙金屬體系指的是將另一種還原性高的金屬（Ｎｉ、Ｃｕ、Ｐｄ）作為偶聯(lián)金屬鍍在零??價鐵表面以形成二元金屬催化劑和單一的零價鐵體系相比，雙金屬體系改善??了零價鐵表面的反應(yīng)活性、選擇性和穩(wěn)定性。鎳由于具有較高的催化活性和較低的??生產(chǎn)成本而成為了常用的偶聯(lián)金屬之一。如圖１．４所示，如３＃１］等人利用Ｆｅ／Ｎｉ雙??金屬體系還原去除Ｃｒ（ＶＩ），發(fā)現(xiàn)金屬Ｎｉ可以減緩零價鐵表面鈍化過程并促進二價??鐵的生成，進一步加速溶液中Ｃｒ（ＶＩ）的還原去除。多項科研工作表明，鐵鈀雙金屬??粒子在一定環(huán)境和溫度下可有效去除亞硝基和硝基化合物。ＣｈｅｎｔＭ等人研宄發(fā)現(xiàn)當??Ｃｕ與Ｆｅ的摩爾比為２．０％時，Ｃｕ／Ｆｅ雙金屬體系可以完全降解鹵乙酰胺有機物，其??去除效果遠優(yōu)于傳統(tǒng)的零價鐵體系。雖然雙金屬催化劑去除污染物過程存在多種優(yōu)??點，但是這項技術(shù)目前還并不是很成熟。例如存在鈀等重金屬價格昂貴，消耗成本??高等缺點。??魯??？、ｉ。?？?Ｃｒ（ＩＩＩ）?ｒ??移?ｉｒｏｎ?ｏｘｉｄｅｓ??圖１．４?Ｆｅ／Ｎｉ納米材料還原去除Ｃｒ（ＶＩ）的反應(yīng)機理ｌ７１】?？??１０??Ｉ??

【參考文獻】：
期刊論文
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碩士論文
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本文編號：2926277