近些年,具有負(fù)介電常數(shù)、負(fù)磁導(dǎo)率等負(fù)物性參數(shù)的電磁超材料(Electromagnetic metamaterials)引起了學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。其有別于具有正參數(shù)的傳統(tǒng)電磁材料,展現(xiàn)出許多獨(dú)特的電磁性能,比如負(fù)折射、完美成像和超吸收等,其在光學(xué)隱身、成像、無線通信、傳感器、電磁波吸收及屏蔽等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。目前電磁超材料的研究主要集中于兩種類型的材料,即具有周期性結(jié)構(gòu)的超材料(Periodic metamaterials)和隨機(jī)結(jié)構(gòu)的超材料(Random metamaterials)。周期性超材料是由亞波長結(jié)構(gòu)單元周期性排列而構(gòu)成的,其電磁性能主要決定于結(jié)構(gòu)單元的幾何形貌、尺寸和排列方式等,而非材料的化學(xué)組成和微觀結(jié)構(gòu)。因此,基于材料本征性質(zhì)的隨機(jī)超材料得到了科研工作者的青睞。研究發(fā)現(xiàn)通過合理地剪裁材料的微觀結(jié)構(gòu),可以利用材料的本征性質(zhì)來實(shí)現(xiàn)負(fù)介電常數(shù)或/和負(fù)磁導(dǎo)率。積極探索超材料中可調(diào)控的負(fù)參數(shù),不僅具有極大的理論意義,也是為了滿足實(shí)際應(yīng)用的需要。比如,相對(duì)小的負(fù)介電常數(shù)的數(shù)值有利于超材料應(yīng)用于微波吸收和電容器領(lǐng)域;實(shí)現(xiàn)負(fù)電磁參數(shù)出現(xiàn)頻段的可調(diào)控有助于其應(yīng)用于多頻段可調(diào)濾波器。所以,負(fù)電磁參數(shù)的調(diào)控是電磁超材料研究的重要方向和主要目標(biāo)。本論文主要圍繞隨機(jī)復(fù)合超材料的設(shè)計(jì)、制備與電磁性能展開研究和討論,提出了利用逾滲復(fù)合材料構(gòu)筑電磁超材料的學(xué)術(shù)思路,探究了多種陶瓷基逾滲復(fù)合材料的電磁參數(shù)隨化學(xué)成分和微觀結(jié)構(gòu)變化的規(guī)律,揭示了負(fù)電磁參數(shù)的實(shí)現(xiàn)和調(diào)控機(jī)理。取得的主要研究結(jié)果如下:(1)利用浸漬-還原工藝制備了鈷/氮化硅金屬陶瓷復(fù)合材料,亞微米級(jí)金屬鈷顆粒分布在氮化硅基體的孔道內(nèi)。隨著鈷含量的增加,材料中逐漸形成三維金屬網(wǎng)絡(luò),并出現(xiàn)逾滲現(xiàn)象。金屬鈷含量較低時(shí),材料的導(dǎo)電機(jī)理為電子跳躍電導(dǎo),材料具有電容性;當(dāng)鈷含量超過逾滲閾值時(shí),形成的金屬鈷網(wǎng)絡(luò)使材料具有金屬電導(dǎo),并展現(xiàn)出電感性。鈷網(wǎng)絡(luò)中自由電子的低頻等離子體態(tài)導(dǎo)致了負(fù)介電常數(shù)的出現(xiàn),其介電頻散特性符合Drude模型;金屬鈷顆粒的磁共振和導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)產(chǎn)生的抗磁性共同導(dǎo)致了負(fù)磁導(dǎo)率的出現(xiàn)。當(dāng)鈷含量達(dá)到35 wt%時(shí),復(fù)合材料的在550 MHz-1 GHz頻帶出現(xiàn)了雙負(fù)性質(zhì)。(2)利用熱壓燒結(jié)工藝制備出碳納米管/氧化鋁逾滲復(fù)合材料。不同碳納米管含量的復(fù)合材料展現(xiàn)出兩種類型的負(fù)介電行為,即Lorentz共振型負(fù)介電和等離子振蕩型負(fù)介電。當(dāng)碳管含量較低時(shí),材料中出現(xiàn)Lorentz共振型負(fù)介電,其由孤立的碳納米管中產(chǎn)生的誘導(dǎo)偶極子極化引起的;當(dāng)碳管含量足夠高時(shí),材料出現(xiàn)等離子體振蕩型負(fù)介電,其來自于形成的碳納米管導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)中自由電子的低頻等離子體態(tài)。利用等效電路分析了復(fù)合材料的阻抗頻譜。研究發(fā)現(xiàn),碳納米管含量較低的材料可以等效為包含電容和電阻的電路;當(dāng)碳納米管含量超過逾滲閾值時(shí),材料可以等效為由電容、電阻和電感組成的電路,在高頻電場(chǎng)下材料內(nèi)部出現(xiàn)的電流回路導(dǎo)致了電感的出現(xiàn)。材料中電感的產(chǎn)生往往伴隨著負(fù)介電現(xiàn)象。(3)利用放電等離子燒結(jié)工藝制備出石墨烯/氮化硅逾滲復(fù)合材料。在低石墨烯含量的復(fù)合材料中,石墨烯片孤立地分布在陶瓷基體中,具有正的介電常數(shù);在高石墨烯含量的復(fù)合材料中,增多的石墨烯含量使材料中石墨烯片相互接觸,形成了逾滲導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò),材料在低頻出現(xiàn)等離子體振蕩型負(fù)介電行為。隨著石墨烯含量的增加,負(fù)介電常數(shù)的數(shù)值變大,負(fù)正轉(zhuǎn)變點(diǎn)對(duì)應(yīng)的頻率向高頻移動(dòng)。材料的介電損耗主要包括電導(dǎo)損耗和極化損耗,并在介電常數(shù)負(fù)正轉(zhuǎn)變的頻率點(diǎn)處出現(xiàn)明顯的損耗峰。(4)利用浸漬-碳化工藝制備出不同碳含量的裂解碳/氮化硅復(fù)合材料。蔗糖經(jīng)高溫鍛燒后生成的裂解碳為無定形碳,并呈現(xiàn)薄膜狀,這種超薄的碳膜附著在氮化硅晶粒上或位于孔道內(nèi);隨著裂解碳含量的增加,材料中的碳膜越明顯;高的碳化溫度使無定形碳中形成了更多的有序結(jié)構(gòu),從而其導(dǎo)電性增強(qiáng)。當(dāng)材料內(nèi)部連通的碳網(wǎng)絡(luò)中形成了導(dǎo)電回路,材料出現(xiàn)負(fù)介電行為。材料的負(fù)介電常數(shù)的數(shù)值相對(duì)較小,并具有弱的頻散特性,無定形碳中相對(duì)較低的載流子濃度導(dǎo)致了這種弱負(fù)介電行為。通過控制碳含量和碳化溫度,復(fù)合材料展現(xiàn)出可控的弱負(fù)介電行為,負(fù)介電常數(shù)的數(shù)值隨碳含量的增加和碳化溫度的升高而變大。(5)利用原位氧化聚合的方法制備出聚吡咯/鐵石榴石復(fù)合材料,其中顆粒狀的聚吡咯粘附在釔鐵石榴石顆粒表面。研究發(fā)現(xiàn)材料展現(xiàn)出金屬電導(dǎo)行為,并出現(xiàn)類金屬的負(fù)介電特性。通過調(diào)節(jié)聚吡咯的含量,可以有效地調(diào)控材料的負(fù)介電行為。聚吡咯含量的增加可以使材料中的等效載流子濃度變大以及載流子等效質(zhì)量減小,從而材料負(fù)介電參數(shù)的數(shù)值變大,等離子體頻率向高頻移動(dòng)。材料具有典型的弛豫型磁譜,其主要由釔鐵石榴石的磁共振引起的,同時(shí)內(nèi)部形成了導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)使材料在高頻出現(xiàn)抗磁響應(yīng)。
【學(xué)位單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB33
【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 前言
    1.2 電磁超材料的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 周期性結(jié)構(gòu)的電磁超材料
        1.2.2 隨機(jī)結(jié)構(gòu)的電磁超材料
    1.3 電磁超材料的應(yīng)用
    1.4 電磁超材料的發(fā)展趨勢(shì)與前景
    1.5 逾滲復(fù)合材料
    1.6 本課題研究?jī)?nèi)容及意義
第2章 實(shí)驗(yàn)材料、儀器及測(cè)試方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料
    2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.3 材料組分和結(jié)構(gòu)表征
        2.3.1 X射線衍射相分析（XRD）
        2.3.2 X射線光電子能譜（XPS）
        2.3.3 拉曼光譜（Ramon Spectroscopy）
        2.3.4 場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡（FESEM）
        2.3.5 紅外光譜分析（FT-IR）
        2.3.6 熱失重分析（TGA）
    2.4 材料孔結(jié)構(gòu)和密度測(cè)試
        2.4.1 孔徑分布測(cè)試
        2.4.2 氣孔率和密度測(cè)試
    2.5 材料電磁性能測(cè)試
        2.5.1 直流電導(dǎo)率
        2.5.2 高頻電磁性能
第3章 鈷/氮化硅金屬陶瓷復(fù)合材料的雙負(fù)性質(zhì)
    3.1 引言
    3.2 材料制備
    3.3 結(jié)果分析與討論
        3.3.1 物相組成和微觀結(jié)構(gòu)
        3.3.2 電導(dǎo)行為和逾滲現(xiàn)象
        3.3.3 電容和電感特性
        3.3.4 負(fù)介電常數(shù)
        3.3.5 負(fù)磁導(dǎo)率
    3.4 本章小結(jié)
第4章 碳納米管/氧化鋁陶瓷復(fù)合材料的兩類負(fù)介電行為
    4.1 引言
    4.2 材料制備
    4.3 結(jié)果分析與討論
        4.3.1 物相組成與微觀結(jié)構(gòu)
        4.3.2 電導(dǎo)行為和逾滲現(xiàn)象
        4.3.3 等效電路分析
        4.3.4 兩種類型的負(fù)介電行為
    4.4 本章小結(jié)
第5章 石墨烯/氮化硅陶瓷復(fù)合材料的負(fù)介電行為
    5.1 引言
    5.2 材料制備
    5.3 結(jié)果分析與討論
        5.3.1 物相組成與微觀結(jié)構(gòu)
        5.3.2 電導(dǎo)行為和逾滲現(xiàn)象
        5.3.3 負(fù)介電行為
    5.4 本章小結(jié)
第6章 裂解碳/氮化硅陶瓷復(fù)合材料的弱負(fù)介電行為
    6.1 引言
    6.2 材料制備
    6.3 結(jié)果分析與討論
        6.3.1 材料組成與微觀結(jié)構(gòu)
        6.3.2 電導(dǎo)行為和逾滲現(xiàn)象
        6.3.3 弱的負(fù)介電行為
        6.3.4 碳化溫度對(duì)材料組成和微觀結(jié)構(gòu)的影響
        6.3.5 碳化溫度對(duì)材料負(fù)介電行為的影響
    6.4 本章小結(jié)
第7章 聚吡咯/釔鐵石榴石陶瓷復(fù)合材料的可調(diào)負(fù)介電行為
    7.1 引言
    7.2 材料制備
    7.3 結(jié)果分析與討論
        7.3.1 物相組成和微觀結(jié)構(gòu)
        7.3.2 可控的負(fù)介電行為
        7.3.3 磁性質(zhì)
    7.4 本章小結(jié)
第8章 結(jié)論與展望
    8.1 結(jié)論
    8.2 展望
    8.3 本文主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
參考文獻(xiàn)
致謝
附錄Ⅰ 博士期間發(fā)表的論文和取得的成果
附錄Ⅱ 英文論文
學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2853470