發(fā)布時間：2020-10-20 18:45

　　 碳點是指直徑一般小于20 nm,其內(nèi)部多數(shù)含有sp~2和sp~3雜化碳骨架,表面帶有豐富的化學(xué)基團的熒光材料。碳點來源廣泛,合成方法多樣的特點也造成了其種類繁多的問題,本論文中主要討論其中的碳化聚合物點。碳化聚合物點是碳點中主要的一類,兼具納米粒子和聚合物特征的材料。主要由自下而上法制備,由反應(yīng)物經(jīng)脫水、交聯(lián)、碳化制備而成。與傳統(tǒng)熒光材料相比,具有熒光量子產(chǎn)率高,水溶性好,抗光漂白性好,造價低廉,環(huán)境友好,生物相容性好等明顯優(yōu)勢。作為新興的熒光材料已經(jīng)被廣泛的應(yīng)用于生物成像,納米醫(yī)學(xué),防偽,檢測,催化,光伏器件等方面。然而,目前碳化聚合物點的應(yīng)用研究仍處在起步階段,為進一步滿足實際應(yīng)用需要,本文中,針對性的合成了具有刺激響應(yīng)性的碳化聚合物點及其復(fù)合物并將其應(yīng)用在生物成像和溫度監(jiān)測等領(lǐng)域。在第二章中,我們利用色氨酸和鄰苯二胺合成了具有藍色、紅色雙熒光發(fā)射的嗜酸性碳化聚合物點。通過改變其合成條件,可以得到紅色或藍色單色熒光的碳化聚合物點。合成的紅色熒光碳化聚合物點的發(fā)射峰位在620 nm,熒光量子產(chǎn)率可達24.33%。合成的碳化聚合物點可以應(yīng)用于LED光轉(zhuǎn)化層的制備。除此之外,基于其嗜酸性和雙重熒光發(fā)射的特點,該類型碳化聚合物點不僅可以作為熒光探針,并且還可以作為區(qū)分不同細菌的新型檢測探針,用于區(qū)分牙齦卟啉單胞菌,變形鏈球菌,大腸桿菌和金黃色葡萄球菌。在第三章中,我們利用檸檬酸、鄰苯二胺發(fā)展了一種新型的碳化聚合物點。合成的碳化聚合物點在中性水溶液中不帶電,發(fā)生聚集熒光淬滅;而在酸性和堿性溶液中分散良好具有穩(wěn)定熒光。這部分工作中,我們確認了有機熒光小分子對于熒光量子產(chǎn)率的貢獻。且基于其熒光-pH依賴性,我們首次實現(xiàn)了非靶向性碳化聚合物點對溶酶體的選擇性成像,同時也可以應(yīng)用于監(jiān)測細胞凋亡過程中細胞質(zhì)的pH變化。與其它有機染料或碳化聚合物點不同,本章中的碳化聚合物點在活細胞內(nèi)共聚焦成像時具有熒光增強效應(yīng),是細胞長時間監(jiān)測的理想成像試劑。在第四章中,為了使碳化聚合物點可以針對指定刺激信號產(chǎn)生靈敏的響應(yīng)信號,我們將非響應(yīng)性碳化聚合物點與刺激響應(yīng)性聚合物進行復(fù)合,賦予其對特定刺激產(chǎn)生響應(yīng)的特點。我們將由檸檬酸和乙二胺合成的高熒光量子產(chǎn)率碳化聚合物點與具有熱響應(yīng)性的聚合物PNIPAM進行復(fù)合,得到了一種具有溫度響應(yīng)性的碳化聚合物點復(fù)合物。碳化聚合物點在高濃度條件下的熒光自淬滅效應(yīng)和PNIPAM在相轉(zhuǎn)變溫度前后產(chǎn)生的體積差異變化,使復(fù)合物內(nèi)部碳化聚合物點的濃度產(chǎn)生變化,發(fā)生熒光自淬滅效應(yīng),成功的將溫度信號變成肉眼可見的熒光信號,制備的溫敏性復(fù)合物具有出色的可逆性可重復(fù)使用。
【學(xué)位單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TB33;O657.3
【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 碳點的概述
    1.2 碳點的合成
        1.2.1 自上而下法
        1.2.2 自下而上法
        1.2.3 合成方法與碳化聚合物點
    1.3 碳化聚合物點的熒光機理
        1.3.1 碳核態(tài)熒光
        1.3.2 表面態(tài)熒光
        1.3.3 分子態(tài)熒光
        1.3.4 交聯(lián)熒光增強
    1.4 影響碳化聚合物點合成的主要因素
        1.4.1 反應(yīng)原料
        1.4.2 反應(yīng)溫度與反應(yīng)時間
        1.4.3 反應(yīng)體系的pH
    1.5 碳化聚合物點的應(yīng)用
        1.5.1 生物成像
        1.5.2 腫瘤治療
        1.5.3 離子、生物分子、pH、溫度的檢測
        1.5.4 LED制備
    1.6 本文的選題及設(shè)計思路
第二章 可控嗜酸性雙發(fā)射熒光碳化聚合物點用于選擇性細菌成像
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗試劑
        2.2.2 實驗步驟
        2.2.3 實驗儀器
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 碳化聚合物點的制備與表征
        2.3.2 碳化聚合物點的熒光性質(zhì)
        2.3.3 碳化聚合物點制備紅色,黃色,藍色LED器件
        2.3.4 紅色/藍色雙發(fā)射碳化聚合物點用于不同細菌的鑒別
        2.3.5 紅色/藍色雙發(fā)射碳化聚合物點的細胞成像及其毒性測試
    2.4 本章小結(jié)
第三章 嗜酸/堿性碳化聚合物點用于細胞內(nèi)溶酶體的選擇性成像和凋亡過程中細胞內(nèi)pH實時監(jiān)測
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗試劑
        3.2.2 實驗步驟
        3.2.3 實驗儀器
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 碳化聚合物點和熒光小分子的制備與表征
        3.3.2 碳化聚合物點的光學(xué)性質(zhì)
        3.3.3 碳化聚合物點的細胞毒性及其對溶酶體的成像
        3.3.4 碳化聚合物點用于監(jiān)測細胞凋亡過程中pH變化
        3.3.5 共聚焦熒光顯微鏡下碳化聚合物點的熒光增強現(xiàn)象
    3.4 本章小結(jié)
第四章 基于碳化聚合物點的熱響應(yīng)性熒光復(fù)合材料
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗試劑
        4.2.2 實驗步驟
        4.2.3 實驗儀器
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 PNIPAM& 碳化聚合物點復(fù)合物的結(jié)構(gòu)表征
        4.3.2 碳化聚合物點及PNIPAM& 碳化聚合物點復(fù)合物的熒光性質(zhì)
        4.3.3 PNIPAM& 碳化聚合物點復(fù)合物的溫敏性
        4.3.4 PNIPAM&碳化聚合物點復(fù)合物用于研究碳化聚合物點的熒光自淬滅效應(yīng)
        4.3.5 復(fù)合物的抗紫外漂白能力及不同碳化聚合物點負載量的復(fù)合物對比
    4.4 本章小結(jié)
總結(jié)與展望
參考文獻
作者簡介
攻讀博士學(xué)位期間取得的科研成果
致謝

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本文編號：2849026